论文摘要
苯并咪唑作为重要的结构活性单元存在于许多抗癌、抗肿瘤、杀菌等药物中以及生物体内发挥着重要生理功能的生物大分子中;同时,独特的π-共轭结构以及对DNA序列具有高度的选择性亲合作用,使它的衍生物作为分子探针应用于DNA结构的研究。因此,研究含苯并咪唑的化合物与DNA之间的作用机理,进一步探讨小分子的结构与其生物活性之间的关系,不仅能帮助人们从分子水平理解人的生命过程及某些疾病的发病机理,而且还为人们通过分子设计来寻求临床上更为有效的药物和开发出新一代高效的DNA结构探针提供理论指导。 本文合成了一系列的含苯并咪唑的金属配合物,用元素分析、晶体衍射等对其结构进行了表征,并用紫外、荧光、凝胶电泳、粘度、平衡透析等实验技术,研究了这些配合物与DNA之间的作用,发现除了配合物（BBAMn（Ⅱ））能通过水解方式切割DNA外,其它几种配合物均不能对DNA产生切割作用;含两个苯并咪唑环的金属配合物,形成接近平面型的配位结构,与DNA主要采用静电结合作用方式,而含四个苯并咪唑环的金属配合物,均形成八面体的配位方式,与DNA主要采用部分插入和静电结合两种作用方式;这些金属配合物与DNA作用时,对其结合部位还具有一定的选择性;得到具体的实验结果如下: 合成了二（2-苯并咪唑亚甲基）胺（BBA）和N-（2-羟乙基）二（2-苯并咪唑亚甲基）胺（BBAOH）,并得到BBACu（Ⅱ）、（BBA）2Mn（Ⅱ）、BBAOHCu（Ⅱ）的晶体。BBA在配位时,充当三齿配体,即两个咪唑N原子、一个氨基N原子,但在与Mn（Ⅱ）形成的2:1的配合物中,其中Cl-取代了配体中的一个咪唑N原子参与配位;BBAOH配位时,充当四齿配体,即除了前面三个N原子,还有羟乙基上的O原子。从紫外吸收光谱、荧光光谱、粘度、Scatchard图等方面研究了二（2-苯并咪唑亚甲基）胺合铜（Ⅱ）配合物（BBACu）与小牛胸腺DNA的作用,实验结果表明,该配合物阳离子与DNA之间主要是与其磷酸基团的氧负离子静电结合。利用酶切实验表明,配合物BBACu选择性的结合在DNA的富含A、T碱基序列处。应用多电解质理论分析荧光、平衡透析实验数据,得到二（2-苯并咪唑亚甲基）胺合钴（Ⅱ）
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摘要英文摘要第一章 综述及研究设想1.1 引言1.2 金属配合物与核酸的作用1.2.1 非共价作用1.2.2 共价结合1.2.3 切割作用1.3 研究配合物与DNA作用常用方法1.3.1 凝胶电泳1.3.2 紫外光谱法1.3.3 荧光光谱法1.3.4 共振拉曼光谱1.3.5 圆二色谱法1.3.6 电化学法1.3.7 粘度法1.3.8 核磁共振分析法1.4 苯并咪唑类化合物性质及其应用1.5 研究设想参考文献第二章 二（2-苯并咪唑亚甲基）胺金属配合物合成及其与DNA作用的研究2.1 引言2.2 二（2-苯并咪唑亚甲基）胺合铜（II）合成、晶体结构及其与DNA作用的研究2.2.1 实验部分2.2.1.1 实验试剂2.2.1.2 实验仪器2.2.1.3 实验方法2.2.1.4 配合物合成及表征2.2.2 结果和讨论2的晶体结构'>2.2.2.1 配合物BBACuCl2的晶体结构2.2.2.2 配合物与DNA作用的研究2.2.2.2.1 吸收光谱研究2.2.2.2.2 荧光光谱研究2.2.2.2.3 粘度研究2.2.2.2.4 配合物与DNA特异性结合的研究2.2.3 小结2.3 二（2-苯并咪唑亚甲基）胺合钴（II）与DNA作用的研究2.3.1 实验部分2.3.1.1 实验试剂2.3.1.2 实验仪器2.3.1.3 实验方法2.3.1.4 配合物合成及表征2.3.2 结果和讨论2.3.2.1 荧光和平衡透析研究2.3.2.2 粘度研究2.3.2.3 凝胶电泳分析2.3.3 小结2.4 二（2-苯并咪唑亚甲基）胺合锰（II）合成、晶体结构及其与DNA作用的研究2.4.1 实验部分2.4.1.1 实验试剂2.4.1.2 实验仪器2.4.1.3 实验方法2.4.1.4 配合物合成及表征2.4.2 结果和讨论2MnCl2的晶体结构'>2.4.2.1 配合物（BBA）2MnCl2的晶体结构2.4.2.2 酉己合物与DNA作用的研究2.4.2.2.1 配合物对双链DNA切割的研究2.4.2.2.2 配合物对双链DNA切割机理的研究2.4.2.2.3 配合物对双链DNA切割的动力学研究2.4.3 小结2.5 N-（2-羟乙基）二（2-苯并咪唑亚甲基）胺合铜（II）合成、晶体结构及其与DNA作用的研究2.5.1 实验部分2.5.1.1 实验方法2.5.1.2 配合物合成及表征2.5.2 结果和讨论2.5.2.1 配合物BBAOHCu的晶体结构2.5.2.2 配合物与DNA作用的研究2.5.2.2.1 用T4连接酶研究配合物与DNA的作用2.5.2.2.2 配合物与DNA特异性结合的研究2.5.3 小结参考文献第三章 含双二（2-苯并咪唑亚甲基）胺的金属配合物合成、晶体结构及其与DNA作用的研究3.1 引言3.2 N，N，N’，N’-四（2-苯并咪唑亚甲基）-1，2-乙二胺合锌（II）合成、晶体结构及其与DNA作用的研究3.2.1 实验部分3.2.1.1 实验试剂3.2.1.2 实验仪器3.2.1.3 实验方法3.2.1.4 配合物合成及表征3.2.2 结果和讨论3.2.2.1 配合物的晶体结构3.2.2.2 配合物与DNA作用的研究3.2.2.2.1 吸收光谱研究3.2.2.2.2 凝胶电泳分析配合物与DNA的作用3.2.2.2.3 用T4连接酶研究配合物与DNA的作用3.2.2.2.4 荧光光谱研究3.2.2.2.5 配合物对DNA熔点的影响3.2.2.2.6 配合物与DNA特异性结合的研究3.2.3 小结3.3 N，N，N’，N’-四（2-苯并咪唑亚甲基）-1，3-丙二胺合锌（II）合成、晶体结构及其与DNA作用的研究3.3.1 实验部分3.3.1.1 配合物合成及表征3.3.2 结果和讨论3.3.2.1 配合物的晶体结构3.3.2.2 配合物与DNA作用的研究3.3.2.2.1 吸收光谱研究3.3.2.2.2 用T4连接酶研究配合物与DNA的作用3.3.2.2.3 荧光光谱研究3.3.2.2.4 配合物对DNA熔点的影响3.3.2.2.5 配合物与DNA特异性结合的研究3.3.3 小结3.4 N，N，N’，N’-四（2-苯并咪唑亚甲基）-1，3-丙二胺合铜（II）合成、晶体结构及其与DNA作用的研究3.4.1 实验部分3.4.1.1 酉己合物合成及表征3.4.2 结果和讨论3.4.2.1 配合物的晶体结构3.4.2.2 配合物电化学性质3.4.2.3 配合物与DNA作用的研究3.4.2.3.1 吸收光谱研究3.4.2.3.2 荧光光谱3.4.2.3.3 凝胶电泳分析3.4.2.3.4 平衡透析3.4.2.3.5 用T4连接酶研究配合物与DNA的作用3.4.2.3.6 配合物对DNA熔点的影响3.4.2.3.7 配合物与DNA特异性结合的研究3.4.3 小结3.5 N，N，N’，N’-四（2-苯并咪唑亚甲基）-1，3-丙二胺合镍（II）合成、晶体结构及其与DNA作用的研究3.5.1 实验部分3.5.1.1 配合物合成及表征3.5.2 结果和讨论3.5.2.1 配合物的晶体结构3.5.2.2 配合物与DNA作用的研究3.5.2.2.1 吸收光谱研究3.5.2.2.2 荧光光谱3.5.2.2.3 凝胶电泳分析3.5.2.2.4 配合物对DNA熔点的影响3.5.2.2.5 用T4连接酶研究配合物与DNA的作用3.5.2.2.6 Scatchard图3.5.2.2.7 配合物与DNA特异性结合的研究3.5.3 小结参考文献第四章 1，3-双（2-苯并咪唑基）-2-氧杂丙烷金属配合物合成、晶体结构及其与DNA作用的研究4.1 引言4.2 1，3-双（2-苯并咪唑基）-2-氧杂丙烷与锌（II）配合物合成、晶体结构及其与DNA作用的研究4.2.1 实验部分4.2.1.1 仪器与试剂4.2.1.2 实验方法4.2.1.3 配合物的合成与表征4.2.2 结果与讨论4.2.2.1 配合物的晶体结构4.2.2.2 配合物与DNA作用的研究4.2.2.2.1 配合物与DNA作用的紫外光谱图的研究4.2.2.2.2 配合物对DNA熔点的影响4.2.2.2.3 配合物与DNA作用的荧光光谱研究4.2.2.2.4 配合物与DNA作用的共振光散射光谱研究4.2.2.2.5 配合物与DNA作用的Scatchard图4.2.2.2.6 配合物对DNA粘度的影响4.2.3 小结4.3 1，3-双（2-苯并咪唑基）-2-氧杂丙烷与铜（II）配合物合成、晶体结构及其与DNA作用的研究4.3.1 实验部分4.3.1.1 仪器与试剂4.3.1.2 实验方法4.3.1.3 配合物的合成与表征4.3.2 结果与讨论4.3.2.1 配合物的晶体结构4.3.2.2 配合物量子化学计算结果与讨论4.3.2.2.1 几何构型比较4.3.2.2.2 原子电荷布局分析4.3.2.2.3 配合物前沿分子轨道分析4.3.2.2.4 自然键轨道分析4.3.2.3 配合物与DNA作用的研究4.3.2.3.1 用T4连接酶研究配合物与DNA的作用4.3.2.3.2 配合物与DNA特异性结合的研究4.3.3 小结参考文献第五章 总结与展望5.1 总结5.2 展望硕博连读期间发表的文章致谢
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