氧阴极还原催化剂Co-N/C的研究

论文摘要

燃料电池具有高效、易启动、污染小等优点,被认为是继风力、水力和太阳能之后有希望大量提供电力的第四种发电技术,是一种绿色能源技术。电催化剂是燃料电池的关键部分,在质子交换膜燃料电池中,氧阴极还原催化剂主要以Pt为主体,但Pt价格昂贵、资源紧缺,因此,其替代品TM-N/C型催化剂（TM为非贵重过渡金属）的研究具有十分重要的意义。本文采用研磨法制备Co-N/C催化剂,实验考察了氮源的选取、金属含量、热处理温度和热处理保留时间对催化剂性能的影响,采用XRD和TG/DTA对催化剂结构进行表征,用电化学线性扫描法对其催化活性和稳定性进行了评价。结果表明Co-N/C催化剂性能与氮源的选择和金属含量密切相关。六次甲基四胺作为氮源制备的催化剂在氧气饱和的0.5M H2SO4溶液中对氧阴极还原反应具有较好的催化活性,此时起始电位0.58V,峰值电位0.43V,极限电流较大,稳定性较好。未热处理的Co-N/C催化剂中Co的最佳含量为wt%=5%,Co含量较低时,催化效果较差;当Co含量过剩时,N的含量相对下降,由于催化剂结构可能改变,催化性能下降。实验结果还表明Co-N/C催化剂的催化性能随制备温度变化较大。适当高温有助于催化性能的提高,700℃保温两小时催化活性达到最大,随着温度的升高,高温破坏催化结构,催化活性降低。XRD和TG/DTA结果表明催化剂中金属单质Co被置换出来时催化性能较强,即金属单质Co对TM-N/C催化剂的催化活性具有促进作用,但是很难判断其是否为催化活性位,还需要进一步研究。

论文目录

• 中文摘要
• 英文摘要
• 1 绪论
• 1.1 引言
• 1.1.1 燃料电池的简介
• 1.1.2 燃料电池的工作原理
• 1.2 氧阴极还原催化剂
• 1.2.1 氧阴极还原催化剂的分类
• 1.2.2 氧阴极还原催化剂的制备方法
• 4催化活性位的研究'>1.2.3 对氧阴极还原TM-N₄催化活性位的研究
• 1.2.4 影响氧阴极还原TM-N/C 催化剂的因素
• 1.3 论文的研究目的和研究意义
• 1.4 论文的研究内容
• 2 实验部分
• 2.1 药品试剂和实验器材
• 2.1.1 药品与试剂
• 2.1.2 实验器材
• 2.2 催化剂的制备
• 2.2.1 乙炔黑的预处理
• 2.2.2 Co-N/C催化剂的制备
• 2.3 催化剂的表征方法
• 2.3.1 线性电位扫描伏安法（LSV）
• 2.3.2 X 射线衍射测量
• 2.3.3 差热分析
• 2.3.4 热重分析
• 3 结果与讨论
• 3.1 氮源的影响
• 3.2 电位扫描速度对Co-N/C催化性能的影响
• 3.3 Co-N/C催化剂的催化性能评价
• 3.3.1 Co-N/C，Co/C，N/C，AB，GC催化性能的对比
• 2和N₂中催化性能对比'>3.3.2 Co-N/C催化剂在0₂和N₂中催化性能对比
• 3.3.3 Co-N/C催化剂的稳定性
• 3.4 Co-N/C催化性能影响因素及表征
• 3.4.1 中心金属Co含量的影响
• 3.4.2 热处理温度对催化性能的影响
• 3.4.3 保留时间对Co-N/C催化性能的影响
• 3.4.4 Co-N/C催化剂的热重/差热分析
• 4 结论与展望
• 4.1 结论
• 4.2 展望
• 致谢
• 参考文献
• 附录