磁性纳米颗粒及其集合体的磁学性质研究

论文摘要

纳米磁学是指处理维度在亚微米或者亚微米以下量级的结构所具有的磁学性质的一门新兴学科。本论文属纳米磁学范畴,研究对象是纳米磁性颗粒及其集合体,研究目标包括理解和探索多体偶极体系的物理规律以及促进诸如作为纳米磁性颗粒集合体的磁记录材料以及磁性液体等的应用。弛豫现象是纳米磁性颗粒集合体磁学性能的重要基础。它牵涉到诸如多体偶极体系对外界的响应,磁记录的时间稳定性等基本问题。目前关于磁晶易轴随机分布以及偶极相互作用对磁性纳米颗粒集合体在磁学方面弛豫性质的影响人们并不完全清楚。作为一个理论研究,本学位论文重点探索磁性纳米颗粒集合体中的偶极相互作用效应和磁晶易轴随机分布效应,主要考察的物理问题是弛豫以及势垒分布。有别于通常的蒙特卡罗模拟,我们在弛豫方面借助于局域配分函数和主方程,该模型适用于计算磁性纳米颗粒的诸多弛豫性质;在相互作用方面,我们通过除了通过平均场方法计算颗粒的磁化问题之外,还基于Landau-Lifshitz-Gilbert（LLG）方程模拟了集合体磁矩的运动,对比蒙特卡罗方法,我们考虑了磁矩进动的因素。为了分析这些方法的可靠性,我们分别用配分函数计算了单个磁性颗粒的热力学平衡态性质,另一方面,把LLG方程应用于研究磁性颗粒的磁滞回线等,我们获得了与实验和理论相符的结果。关于磁性液体中聚集结构的稳定态,我们以垂直于磁性液体膜面而形成的六角排列的聚集柱体结构为例,建立了颗粒聚集相与分散相的颗粒扩散模型,并利用平均场方式得到了聚集结构中颗粒之间的偶极作用场,我们模型预言的结果与实验较好一致,同时得到结论,当颗粒半径较小时,磁性液体中可以有相当可观的分散颗粒,这意味着在对磁性液体中磁能量进行分析的时候,假设所有的颗粒都参加了聚集是需要修正的。另外,我们模型还预言了特征场的存在。我们还进一步分析了聚集结构之间相互作用对本扩散模型的影响。（第二章）关于单个磁性纳米颗粒热力学平衡态的磁学性质,我们通过数值解法求解配分函数获得了磁化强度以及平均塞曼能、各向异性能、比热的性质。我们发现,当外磁场与磁性颗粒易轴平行时,其比热随温度变化曲线上出现的峰位随着外磁场的增强而往高温区移动;而当外磁场与磁性颗粒易轴垂直时,比热与温度的曲线上其峰位随着外磁场的增强而相低温区移动。这是由磁性纳米颗粒的能量面特点所决定的。（第三章）在弛豫方面,我们考虑了磁晶易轴随机分布效应以及加热速率的影响。我们成功得到了纳米磁性颗粒集合体在零场冷（ZFC）和场冷（FC）过程后测量所得的磁化强度,以及弛豫过程、记忆效应等性质。我们的结果表明,①在我们所研究的磁晶易轴随机分布的磁性纳米颗粒集合体中,其ZFC过程后随温度测量所得曲线上的峰值可由方程（4-14）表出,方程（4-14）预言了现在被普遍实验和模拟所证明的峰值温度与外磁场H2/3的关系,并与其定量上符合得相当好,这说明了方程（4-14）较H2/3关系更能体现其峰值温度的本质,从而给出更丰富的物理信息。②在弛豫过程方面,我们的模型支持用Tln（t/τ0）标度并支持通过S（t）的峰位来考察系统内的有效势垒;同时,在外磁场较大的情况下,用Tln（t/τ0）标度较好,S（t）的峰位置较好地对应着初始状态下的有效势垒（位于低势垒区）;从S（t）上得到的分布不一定是系统的真实势垒分布。③我们的模型重现了该系统在降温后的记忆效应,表明,不存在体积分布和相互作用,仅仅存在磁晶易轴空间随机分布的体系,在降温后也具有记忆效应。（第四章）在偶极相互作用方面,我们的结果表明,在纳米磁性颗粒集合体中,存在着两种性质的排列趋势,铁磁性的排列和反铁磁性的排列,两者分别对磁化强度的增加起促进和阻碍作用。在多层结构中两种趋势可以发生转变。我们进而分析了磁化过程中的势垒问题。对于非相互作用的纳米磁性颗粒体系,我们验证了文献上所报道的外磁场使势垒变宽并导致峰位向低势垒区移动的论点,并得到结论,同一强度的外磁场下,初始磁化的势垒分布最宽,退磁化时最均匀,而反向磁化时所获得的势垒分布最窄。相互作用对势垒分布曲线峰位和宽度的影响与磁化过程有关。在初始磁化过程中存在一个阈值磁场,当外磁场小于该阈值磁场,外磁场对系统势垒的影响不大;特别的,在我们所研究的二维六角排列的体系里面,退磁化和反向磁化的过程中,势垒分布的峰位以及宽度变化与内在偏置场有关,并且由于内在偏置场的作用系统势垒分布宽度可以出现随着外磁场的减小而增宽,或是势垒的峰位随着外磁场的减小而向低势垒区移动的情况。（第五章）综上,我们强调,①即使是单一体积的磁性纳米颗粒集合体,磁晶易轴随机分布仍然可以用于解释当前实验和理论所证实的诸多弛豫现象;②可以通过外磁场和相互作用控制系统的势垒分布。在研究方法方面,我们所提出的基于局域配分函数的弛豫模型还可应用于处理一些静磁学问题;关于磁性液体中的扩散模型可以应用于电流体中的颗粒聚集现象等。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 课题背景
• 1.2 国内外研究现状
• 1.3 本论文的关键论题以及内容
• 参考文献
• 第2章 关于磁性液体中颗粒聚集结构的扩散模型
• 2.1 磁性液体中纳米颗粒形成聚集结构的理论以及模拟介绍
• 2.2 用高分子载体控制磁性液体中磁性纳米颗粒的聚集
• 2.3 纳米颗粒形成聚集结构的扩散理论
• 2.4 结果与比较（不考虑聚集柱体相互作用）
• 2.4.1 分散颗粒的份额
• 2.4.2 比值R/d 以及与实验的比较
• 2.4.3 温度的影响
• 2.5 关于平衡方程局限性的讨论
• 2.6 聚集柱体之间相互作用对模型影响的进一步分析
• 2.7 小结
• 附录 A2-1 扩散流方程的推导
• 附录 A2-2 聚集柱体的生长
• 附录 A2-3 聚集柱体表面颗粒所受到偶极作用场的平均场算法
• 附录 A2-4 热力学框架下的颗粒聚集相和分散相
• 附录 A2-5 聚集柱体之间相互作用场的计算
• 参考文献
• 第3章 单个磁性纳米颗粒热力学平衡态的磁学性质
• 3.1 关于单个磁性纳米颗粒的磁学性质研究
• 3.2 统计热力学框架下的磁性纳米颗粒磁学性质
• 3.3 外磁场垂直与平行于易轴的结果与讨论
• 3.3.1 单轴各向异性（K1≠0；K2=0）的磁性纳米颗粒在外磁场下的空间能量分布图
• 3.3.2 M-H 曲线和M-T 曲线
• 3.3.3 磁矩在空间中概率密度分布
• 3.3.4 关于塞曼能在空间中的分布密度
• 3.3.5 平均各向异性能、塞曼能以及比热与温度以及磁场的关系
• 3.4 不同磁场与易轴夹角磁化行为的比较
• 3.5 磁晶易轴随机分布的系统的磁化行为
• 3.6 关于第二阶磁晶各向异性常数对磁化行为产生的影响
• 3.7 与实验或理论的比较以及创新点说明
• 3.8 小结
• 附录 A3-1 存在第二阶各向异性常数时的矫顽场
• 参考文献
• 第4章 局域配分函数与主方程框架下的磁性纳米颗粒集合体的弛豫性质
• 4.1 近年来磁性纳米颗粒集合体弛豫性质的研究方法
• 4.2 基于配分函数和主方程的磁性纳米颗粒集合体模型描述
• 4.2.1 能垒分布情况
• 4.2.2 局域配分函数与磁化强度
• 4.3 ZFC 与FC 曲线
• 4.3.1 ZFC 与FC 过程的模拟以及势垒分布的获得
• 4.3.2 ZFC 与FC 过程以及磁化强度谱的结果与讨论
• 4.3.3 ZFC 曲线上的峰值温度
• 4.3.4 ZFC 与FC 过程中的能垒分布及其演变
• 4.4 弛豫（relaxation）性质
• 4.4.1 关于弛豫性质
• 4.4.2 弛豫性质以及势垒演变的结果比较与讨论
• 4.5 记忆效应（memory effect）
• 4.5.1 关于记忆效应
• 4.5.2 记忆效应的结果与讨论
• 4.6 小结
• 附录 A4-1 关于弛豫过程的 Tln（t/τ0）归一化的解释
• 参考文献
• 第5章 偶极作用对磁性纳米颗粒集合体磁化过程及其势垒的影响
• 5.1 关于纳米磁性颗粒集合体内部颗粒间偶极作用的介绍
• 5.1.1 偶极作用起因
• 5.1.2 偶极作用对颗粒聚集体诸多磁学性质的影响
• 5.2 几种平均场处理方式
• 5.2.1 磁性液体中所引入的平均场计算
• 5.2.2 零温下基于概率分析的平均场
• 5.3 静磁学模拟
• 5.3.1 模型介绍
• 5.3.2 M-H 曲线、平均偶极作用能与关联函数的结果与讨论
• b 在磁化过程中的演变'>5.3.3 势垒E_b在磁化过程中的演变
• 5.4 小结
• 附录 A5-1 外磁场调节下的磁矩取向在空间中的概率分布
• 附录 A5-2 零温下基于概率分析的相互作用场和相互作用能的计算
• 附录 A5-3 磁晶各向异性场的推导
• 参考文献
• 第6章 结论与展望
• 创新性说明
• 博士期间发表和完成的论文
• 致谢