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电化学方法制备Pt复合电极对有机小分子阳极氧化的电催化性能研究

2020-11-24阅读(602)

电化学方法制备Pt复合电极对有机小分子阳极氧化的电催化性能研究

论文摘要

燃料电池被认为是21世纪首选的洁净、高效的能源技术。其中醇类燃料电池（主要是甲醇和乙醇燃料电池）由于具有能量密度高、结构简单、燃料来源丰富、价格低廉等特点,适用于便携式电源和车用动力电源,因此已成为燃料电池领域的研究热点。目前,醇类燃料电池研究的重点是开发和研制在催化活性、长期稳定性、成本等各方面性能均达到人们要求的有机小分子阳极氧化反应电催化剂。本文主要用电化学方法制备出两种金属（氢）氧化物/Pt复合电极,并分别就其在甲醛和乙醇的电化学催化氧化活性进行研究探索,工作取得了以下主要研究结果:1.用脉冲电流法将Sn颗粒沉积于纳米纤维聚苯胺（PANI）表面,并采用循环伏安（CV）方法在0.5 M H2SO4溶液或0.2 M H2O2+0.5 M H2SO4溶液中对上述电极进行电化学氧化处理,制得两种Pt/Sn氢氧化物/ PANI电极。研究结果表明,H2O2对H2SO4介质中Sn氧化为二价化合物的电化学行为产生明显影响。Pt/Sn氢氧化物/PANI电极对甲醛的阳极氧化具有良好的协同催化作用,其电催化活性较Pt/Sn/ PANI电极均有大幅度提高;在0.2 M H2O2+0.5 M H2SO4溶液中进行电化学氧化处理制得的Pt/Sn氢氧化物/ PANI电极的电催化活性最优异。2.电化学制备和反应参数对甲醛在Pt/Sn氢氧化物/PANI电极I、II上催化阳极氧化的峰电流密度均产生明显的影响。Pt/Sn氢氧化物/PANI电极上PANI沉积电量密度的最佳值为102 mC/cm2;对于Pt/Sn氢氧化物/PANI电极I,Sn沉积电量密度的最佳值为945 mC/cm2,Pt沉积电量密度达到750 mC/cm2后,其对甲醛阳极氧化的催化活性随Pt沉积电量密度的增大逐渐趋于稳定;对于Pt/Sn氢氧化物/PANI电极II,Sn沉积电量密度的最佳值为1215 mC/cm2,Pt沉积电量密度达到600 mC/cm2后,其对甲醛阳极氧化的催化活性随Pt沉积电量的增大逐渐趋于稳定。当甲醛浓度低于2 M时,甲醛在Pt/Sn氢氧化物/PANI电极I上的阳极氧化过程可能主要受甲醛分子扩散的影响。3.采用脉冲电位沉积法将微量Mn氧化物微粒分散于Pt/不锈钢（Pt/ SS）电极表面,制备了Mn氧化物/Pt/SS电极。并研究该电极对乙醇电催化氧化的性能,结果表明:将Mn氧化物修饰到Pt/SS电极表面使其对乙醇阳极氧化的电催化活性尤其是抗中毒性能有所提高。脉冲电位沉积Mn氧化物的电流密度随沉积周期数的增加而降低,沉积周期次数的最佳值为6;当Pt沉积电量密度达到600 mC/cm2后,Mn氧化物/Pt/SS电极对乙醇阳极氧化的催化活性随Pt沉积电量的增大反而缓慢下降;乙醇在Mn氧化物/Pt/SS电极上的阳极氧化电流密度始终会随着乙醇浓度和循环伏安扫速的增加而增大,且阳极氧化电流密度与循环伏安扫速的平方根之间存在较好的线性关系,从结果可初步推测乙醇在Mn氧化物/Pt/SS电极上的阳极氧化过程主要受乙醇分子扩散的影响。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 燃料电池简介及其研究意义
  • 1.2 直接醇类燃料电池及其工作原理
  • 1.2.1 DMFC 的工作原理
  • 1.2.2 DEFC 的工作原理
  • 1.3 醇类燃料电池的研究现状和发展方向
  • 1.3.1 醇类燃料电池的研究现状
  • 1.3.2 目前醇类燃料电池存在的主要问题
  • 1.3.3 有机小分子阳极氧化催化剂的研究进展
  • 1.4 选题的意义及内容
  • 第2章 电化学氧化处理对Pt/Sn/PANI 电极的电催化性能的影响
  • 2.1 实验部分
  • 2.1.1 实验试剂及仪器
  • 2.1.2 Sn/PANI 电极的制备、电化学氧化处理及拉曼光谱表征
  • 2.1.3 Pt/Sn 氢氧化物/PANI 电极的制备及其对甲醛氧化的电催化活性
  • 2.2 结果与讨论
  • 2.2.1 Sn/PANI 电极的电化学氧化和表面拉曼光谱分析研究
  • 2.2.2 Pt/Sn 氢氧化物/PANI 电极对甲醛阳极氧化的电催化性能
  • 2.3 小结
  • 第3章 电化学合成条件对 Pt/Sn 氢氧化物/PANI 电极电催化性能的影响
  • 3.1 实验
  • 3.1.1 实验试剂及仪器
  • 3.1.2 Sn/PANI 电极的制备和电化学氧化处理
  • 3.1.3 Pt/Sn 氢氧化物/PANI 电极的制备
  • 3.1.4 Pt/Sn 氢氧化物/PANI 电极I、II 与Pt /PANI 电极的电催化活性对比
  • 3.1.5 制备参数和反应条件对Pt/Sn 氢氧化物/PANI 电极催化活性的影响
  • 3.2 结果与讨论
  • 3.2.1 Pt/Sn 氢氧化物/PANI 电极与Pt /PANI 电极的电催化活性对比
  • 3.2.2 PANI 沉积电量密度对 Pt/Sn 氢氧化物/PANI 电极 I 电催化活性的 影响
  • 3.2.3 Sn 沉积电量密度对 Pt/Sn 氢氧化物/PANI 电极电催化活性的影响
  • 3.2.4 Pt 沉积电量密度对 Pt/Sn 氢氧化物/PANI 电极电催化活性的影响
  • 3.2.5 甲醛浓度和循环伏安扫速对Pt/Sn 氢氧化物/PANI 电极 I 电催化活性的影响
  • 3.3 小结
  • 第4章 Mn 氧化物修饰的Pt/SS 电极对乙醇阳极氧化的电催化活性研究
  • 4.1 实验部分
  • 4.1.1 实验试剂及仪器
  • 4.1.2 Pt/SS 电极的制备
  • 4.1.3 Mn 氧化物/Pt/SS 电极的制备
  • 4.1.4 Mn 氧化物/Pt/SS 电极与 Pt /SS 电极的电催化活性的对比
  • 4.1.5 制备参数和反应条件对Mn 氧化物/Pt/SS 电极催化活性的影响
  • 4.2 结果与讨论
  • 4.2.1 Mn 氧化物的脉冲电位沉积修饰
  • 4.2.2 Mn 氧化物/Pt/SS 电极与Pt /SS 电极的电催化活性对比
  • 4.2.3 Mn 氧化物脉冲电位沉积的周期数对 Mn 氧化物/Pt/SS 电极电催化 活性的影响
  • 4.2.4 Pt 沉积电量密度对 Mn 氧化物/Pt/SS 电极和 Pt/SS 电极电催化活性 的影响
  • 4.2.5 乙醇浓度和循环伏安扫速对Mn 氧化物/Pt/SS 电极电催化活性的影响
  • 4.3 小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 致谢
  • 附录 A 攻读学位期间所发表的学术论文目录

    • 相关论文文献

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