无机中空纤维担载有序介孔氧化硅膜的制备及表征

论文摘要

本论文在α—Al2O3中空纤维载体上,以三嵌段共聚物PEO20PPO70PEO20（P123）作为单一模板剂及其与少量C12H25EO23（Brij35）混合作为复合模板剂,通过溶胶凝胶过程,制备了担载有序介孔氧化硅膜,对制备条件和微观结构调控手段进行了研究。通过小角X射线衍射（SXRD）,等温氮气吸附,高分辨透射电镜（HRTEM）等手段对制备膜的结构进行了确认和分析;采用红外（IR）,热重差热（TG-DTA）对所制备膜在热处理过程中的变化进行了研究;担载膜的微观结构和完整性通过扫描电镜（SEM）以及气体渗透测试手段进行评价。SXRD,HRTEM和等温氮气结果显示,采用含有单一模板剂或复合模板剂氧化硅溶胶均可制备出二维六方有序排列介孔SiO2非担载膜,通过调整Brij35的比例可以对介孔膜的孔径及其分布进行调控。以P123为模板剂制备的非担载膜比表面积为548.84 m2/g,孔容为0.5695 cm3/g,6nm以下的孔占总孔容的90.44%,加入一定比例Brij35作为复合模板剂,可以使有序介孔膜的孔径变小,孔径分布变窄,例如P123/Brij35（质量比）=5∶1时,非担载膜比表面积为487.17m2/g,孔容为0.4303cm3/g,6nm以下的孔占总孔容的95.34%。SEM分析表明担载膜表面完整、无缺陷,气体渗透测试进一步表明所得的担载膜具有一定的气体选择性。在室温,0.1MPa的条件下,单一模板剂P123制备的担载膜N2的气体渗透通量为1.07×10-5mol/m2·s·Pa,对氢气/氮气的分离因子为2.80。当P123/Brij35（质量比）=5∶1制备的担载膜N2的气体渗透通量为1.57×10-5mol/m2·s·Pa,对氢气/氮气的分离因子为2.94,气体通过膜孔的扩散由努森机制所控制。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 目录
• 1 绪论
• 1.1 无机分离膜
• 1.1.1 无机分离膜的优势
• 1.1.2 无机分离膜的性能要求
• 1.2 介孔材料的研究现状
• 1.2.1 介孔材料的发展
• 1.2.2 有序介孔材料的发展状况
• 1.2.3 SBA系列介孔材料的优势
• 1.2.4 复合模板法制备介孔材料
• 1.2.5 有序介孔材料的优势及应用
• 1.3 有序介孔材料的合成机理
• 1.3.1 有序介孔氧化硅材料的合成方法
• 1.3.2 有序介孔氧化硅材料的合成机理
• 1.4 介孔氧化硅薄膜材料的研究进展
• 1.5 本课题的选题意义及研究内容
• 1.5.1 本课题的选题意义
• 1.5.2 本课题的研究内容
• 2 担载介孔氧化硅膜的制备及表征
• 2.1 实验试剂及设备
• 2.1.1 实验试剂
• 2.1.2 实验设备
• 2.2 实验方法
• 2溶胶的制备'>2.2.1 介孔SiO₂溶胶的制备
• 2干凝胶的制备'>2.2.2 介孔SiO₂干凝胶的制备
• 2膜的制备'>2.2.3 非担载介孔SiO₂膜的制备
• 2膜的制备'>2.2.4 多孔载体担载介孔SiO₂膜的制备
• 2.2.5 担载氧化硅膜的膜组件制备
• 2.3 样品的表征
• 2.3.1 晶体结构分析
• 2.3.2 热重差热分析
• 2.3.3 外外光谱分析
• 2.3.4 孔径分布测定
• 2.3.5 微观形貌分析
• 2.3.6 气体渗透表征
• 2.4 结果与讨论
• 2溶胶的成膜情况'>2.4.1 介孔SiO₂溶胶的成膜情况
• 2.4.1.1 溶胶的稳定性
• 2.4.1.2 模板剂浓度对成膜性的影响
• 2.4.2 模板剂浓度对干凝胶的影响
• 2.4.2.1 单一模板剂不同浓度的影响
• 2.4.2.2 复合模板剂不同比例的影响
• 2.4.3 介孔膜的TG-DTA分析
• 2.4.3.1 单一模板剂剪裁的介孔膜
• 2.4.3.2 复合模板剂剪裁的介孔膜
• 2.4.4 介孔膜的FTIR分析
• 2.4.5 介孔膜的SXRD分析
• 2.4.5.1 热处理后干凝胶和非担载膜的分析
• 2.4.5.2 热处理前后非担载膜的晶体结构分析
• 2.4.6 介孔膜的TEM分析
• 2.4.6.1 单一模板剂
• 2.4.6.2 复合模板剂
• 2.4.7 介孔膜的氮气吸附实验分析
• 2.4.7.1 单一模板剂的BET及BJH分析
• 2.4.7.2 复合模板剂的孔径分布
• 2.4.8 担载介孔膜的形貌与结构分析
• 2.4.9 担载介孔膜的气体渗透及分离性能
• 2.4.9.1 单一模板剂剪裁对气透的影响
• 2.4.9.2 复合模板剂制备对气透的影响
• 2.4.9.3 单一和复合模板剂的分离性能比较
• 3 结论
• 致谢
• 参考文献
• 硕士期间发表论文