藻类有机物在富含粘土海洋沉积物中的氧化还原降解研究

论文摘要

研究海洋沉积有机物的早期成岩过程是海洋地球化学的重要内容,也是研究全球碳循环不可缺少的核心课题。本文通过模拟有机物在沉积物-海水界面的降解实验,研究了海洋藻类有机物在富含粘土沉积物中不同氧化还原条件下的降解过程及有机物稳定碳同位素比值的变化。通过为期245天的培养实验,我们分析测定了总有机碳（TOC）、脂肪酸、长链烷烃的含量随时间的变化以及总有机碳和单一脂肪酸化合物同位素组成的变化。结果表明粘土、沉积物氧化还原环境、微生物活动,化合物分子结构、有机物来源等是影响有机物降解的重要因素。藻类有机物在富含粘土沉积物中的降解是一个快速过程,其降解速率可以用简单的早期成岩公式（-dGt / dt =∑kiGi）很好的描述。应用该模型计算了脂肪酸和长链烷烃的降解速率常数。其中脂肪酸的降解速率常数为0.011-0.119 d-1,低于已报道的用未添加粘土的海洋沉积物培养实验得到的速率常数值。该研究实验显示,粘土对沉积有机物有一定的吸附作用,从而对有机物的降解过程起到不同程度的保护作用。长链烷烃的降解速率常数比脂肪酸稍高,为0.013-0.158 d-1,该值与已报道的经水体降解后沉降到海洋沉积物中残余长链烷烃的降解速率常数相当。TOC,脂肪酸和长链烷烃的降解在氧化环境下比在还原环境下快。脂肪酸和长链烷烃的降解不仅受到环境因素的影响,其自身分子结构特征也是很重要的控制因素。脂肪酸化合物双键数目越多,降解的越快;长链烷烃的碳链越短,降解越快。沉积有机物的早期成岩过程对总有机碳及不同化合物的稳定碳同位素比值具有不同的影响。在245天的培养实验过程中,总有机碳稳定同位素比值（δ13C）有所降低,但变化范围不大且受环境影响较小。而几种主要脂肪酸的δ13C值有不同程度的变化趋势。14:0和16:1的δ13C值降低,18:1的δ13C值升高,而16:0和20:5的δ13C值基本保持不变。因此,在利用沉积物中的生物标志化合物碳稳定同位素研究有机物来源及古海洋生物地球化学过程时,应考虑到早期成岩作用对其同位素比值的影响。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 前言
• 1.1 研究海洋沉积有机物降解的意义
• 1.2 海洋沉积有机物降解的研究动态
• 1.3 本文各项研究参数的选择意义
• 1.3.1 有机质来源的选择
• 1.3.2 环境的选择
• 1.3.3 粘土的选择
• 1.4 研究内容与目标
• 1.5 论文框架
• 第二章 研究方法
• 2.1 培养实验的准备
• 2.1.1 微藻的培养和收集
• 2.1.2 样品的制备
• 2.2 培养实验的建立
• 2.3 取样时间的设定
• 2.4 测定参数的选择
• 2.4.1 溶解氧、pH 值
• 15C)'>2.4.2 总有机碳（TOC）及碳同位素(TO¹⁵C)
• 2.4.3 脂肪酸和长链烷烃
• 2.5 仪器和试剂
• 2.5.1 试剂
• 2.5.2 仪器
• 2.6 测定方法
• 2.6.1 溶解氧、pH 值的测定
• 15C)的测定'>2.6.2 总有机碳（TOC）及碳同位素(TO¹⁵C)的测定
• 2.6.3 脂肪酸和长链烷烃的萃取
• 2.6.4 脂肪酸和长链烷烃的测定
• 2.7 溶解氧、pH 值的监测
• 2.8 样品回收率，平行性和仪器稳定性的检测
• 第三章 总有机碳（TOC）的降解及其碳稳定同位素的变化
• 3.1 总有机碳（TOC）的降解
• 3.2 有机碳的降解对碳稳定同位素的影响
• 小结
• 第四章 脂肪酸的降解及单一脂肪酸化合物同位素值的变化
• 4.1 脂肪酸的命名
• 4.2 两种微藻中脂肪酸的组成特征
• 4.3 沉积物样品中脂肪酸的组成特征
• 4.4 脂肪酸的降解
• 4.5 粘土对脂肪酸的保护作用
• 4.6 细菌对脂肪酸的降解
• 4.7 脂肪酸的降解速率常数
• 4.8 单一脂肪酸分子化合物碳同位素含量的变化特征
• 小结
• 第五章 长链烷烃的降解
• 5.1 长链烷烃的命名
• 5.2 两种微藻中长链烷烃的组成特征
• 5.3 沉积物样品中长链烷烃的组成特征
• 5.4 长链烷烃的降解
• 5.5 粘土对长链烷烃的保护作用
• 5.6 细菌对长链烷烃的降解
• 5.7 长链烷烃的降解速率常数
• 小结
• 第六章 结论
• 1.有机物的降解
• 13C)的变化'>2.TOC 和单一脂肪酸碳稳定同位素比值(δ¹³C)的变化
• 3.两种粘土对有机物降解的影响
• 4.分子结构对有机物降解的影响
• 参考文献
• 发表文章目录
• 致谢