李天敏:负载型磷化物催化剂临氢异构化反应性能研究论文

李天敏:负载型磷化物催化剂临氢异构化反应性能研究论文

本文主要研究内容

作者李天敏(2019)在《负载型磷化物催化剂临氢异构化反应性能研究》一文中研究指出:近年来随着环境保护压力的日益增大以及汽车制造业的飞速发展,世界各国对车用燃料的质量要求越来越严格,全球燃料清洁化的总趋势是汽油向低硫、低烯烃、低芳烃、低苯、低蒸汽压和高辛烷值的方向发展,其中烷烃异构化油是清洁化高辛烷值汽油的重要调和组分之一。目前,工业上最常用的烷烃异构化催化剂是负载贵金属Pt的双功能型催化剂,但该类催化剂存在对原料要求较苛刻、所含氯化物会造成环境污染以及价格较高等问题。本文以自制的MCM-41/MOR复合分子筛为载体,负载非贵金属的磷化镍作为活性组分,研究了磷化镍催化剂催化正己烷临氢异构化的反应性能,并对其反应机理进行了初步探索。以碱处理的丝光沸石(MOR)为部分硅铝源,采用水热合成法同时外加硅铝源合成MOR/MCM-41微孔-介孔复合分子筛。采用N2物理吸附-脱附,透射电镜等表征手段对自制的载体进行表征。结果表明:其比表面积、孔容、孔径都高于普通分子筛,MCM-41/MOR复合分子筛比表面积高达566 m2·g-1,孔容为0.46 cm3·g-1,平均孔径为3.26 nm。以MCM-41/MOR复合分子筛为载体,NixPy为金属活性组分,采用等体积浸渍法在合成的微孔-介孔复合分子筛上负载磷化物制备负载型磷化物催化剂的前驱体,并在氢气氛围中,采用程序升温还原法制备负载型磷化镍催化剂,在固定床加氢反应器上,以正己烷临氢异构化反应的转化率和选择性为指标,考察了负载量、镍磷比、还原温度等制备条件对催化剂催化烷烃异构化反应性能的影响。结果表明,催化剂的最佳制备条件为:负载量4%、镍磷比0.5、还原温度650℃,此时,催化剂对催化烷烃异构化反应表现出较好催化性能,正己烷的转化率为41%,异构烷烃选择性为89%。同时还考察了反应温度、反应压力及体积空速等反应条件对4%Ni2P-MCM-41/MOR催化剂催化正己烷异构化性能的影响,在氢气存在的条件下,较为适宜的反应条件为:反应温度250℃,反应压力3 MPa,体积空速2 h-1,在此反应条件下,Ni2P-MCM-41/MOR催化剂表现出了良好的催化正己烷异构化的反应性能,正己烷的转化率为73%,而异构烷烃选择性达到了84%。最后初步探讨了正己烷的异构化反应机理,正己烷的异构化反应遵循正碳离子机理。

Abstract

jin nian lai sui zhao huan jing bao hu ya li de ri yi zeng da yi ji qi che zhi zao ye de fei su fa zhan ,shi jie ge guo dui che yong ran liao de zhi liang yao qiu yue lai yue yan ge ,quan qiu ran liao qing jie hua de zong qu shi shi qi you xiang di liu 、di xi ting 、di fang ting 、di ben 、di zheng qi ya he gao xin wan zhi de fang xiang fa zhan ,ji zhong wan ting yi gou hua you shi qing jie hua gao xin wan zhi qi you de chong yao diao he zu fen zhi yi 。mu qian ,gong ye shang zui chang yong de wan ting yi gou hua cui hua ji shi fu zai gui jin shu Ptde shuang gong neng xing cui hua ji ,dan gai lei cui hua ji cun zai dui yuan liao yao qiu jiao ke ke 、suo han lv hua wu hui zao cheng huan jing wu ran yi ji jia ge jiao gao deng wen ti 。ben wen yi zi zhi de MCM-41/MORfu ge fen zi shai wei zai ti ,fu zai fei gui jin shu de lin hua nie zuo wei huo xing zu fen ,yan jiu le lin hua nie cui hua ji cui hua zheng ji wan lin qing yi gou hua de fan ying xing neng ,bing dui ji fan ying ji li jin hang le chu bu tan suo 。yi jian chu li de si guang fei dan (MOR)wei bu fen gui lv yuan ,cai yong shui re ge cheng fa tong shi wai jia gui lv yuan ge cheng MOR/MCM-41wei kong -jie kong fu ge fen zi shai 。cai yong N2wu li xi fu -tuo fu ,tou she dian jing deng biao zheng shou duan dui zi zhi de zai ti jin hang biao zheng 。jie guo biao ming :ji bi biao mian ji 、kong rong 、kong jing dou gao yu pu tong fen zi shai ,MCM-41/MORfu ge fen zi shai bi biao mian ji gao da 566 m2·g-1,kong rong wei 0.46 cm3·g-1,ping jun kong jing wei 3.26 nm。yi MCM-41/MORfu ge fen zi shai wei zai ti ,NixPywei jin shu huo xing zu fen ,cai yong deng ti ji jin zi fa zai ge cheng de wei kong -jie kong fu ge fen zi shai shang fu zai lin hua wu zhi bei fu zai xing lin hua wu cui hua ji de qian qu ti ,bing zai qing qi fen wei zhong ,cai yong cheng xu sheng wen hai yuan fa zhi bei fu zai xing lin hua nie cui hua ji ,zai gu ding chuang jia qing fan ying qi shang ,yi zheng ji wan lin qing yi gou hua fan ying de zhuai hua lv he shua ze xing wei zhi biao ,kao cha le fu zai liang 、nie lin bi 、hai yuan wen du deng zhi bei tiao jian dui cui hua ji cui hua wan ting yi gou hua fan ying xing neng de ying xiang 。jie guo biao ming ,cui hua ji de zui jia zhi bei tiao jian wei :fu zai liang 4%、nie lin bi 0.5、hai yuan wen du 650℃,ci shi ,cui hua ji dui cui hua wan ting yi gou hua fan ying biao xian chu jiao hao cui hua xing neng ,zheng ji wan de zhuai hua lv wei 41%,yi gou wan ting shua ze xing wei 89%。tong shi hai kao cha le fan ying wen du 、fan ying ya li ji ti ji kong su deng fan ying tiao jian dui 4%Ni2P-MCM-41/MORcui hua ji cui hua zheng ji wan yi gou hua xing neng de ying xiang ,zai qing qi cun zai de tiao jian xia ,jiao wei kuo yi de fan ying tiao jian wei :fan ying wen du 250℃,fan ying ya li 3 MPa,ti ji kong su 2 h-1,zai ci fan ying tiao jian xia ,Ni2P-MCM-41/MORcui hua ji biao xian chu le liang hao de cui hua zheng ji wan yi gou hua de fan ying xing neng ,zheng ji wan de zhuai hua lv wei 73%,er yi gou wan ting shua ze xing da dao le 84%。zui hou chu bu tan tao le zheng ji wan de yi gou hua fan ying ji li ,zheng ji wan de yi gou hua fan ying zun xun zheng tan li zi ji li 。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自西安石油大学的李天敏,发表于刊物西安石油大学2019-07-04论文,是一篇关于磷化镍论文,催化剂论文,程序升温还原法论文,临氢异构化论文,西安石油大学2019-07-04论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自西安石油大学2019-07-04论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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