加氢脱硫催化剂的制备与反应性能

论文摘要

本文采用四硫代钼酸铵和钼酸铵两种前驱体,以硝酸钴为助剂,采用等体积浸渍法制备了硫化型和氧化型催化剂。在高压微反上,反应压力2MPa、温度280℃、空速4h-1的反应条件下,采用二苯并噻吩（DBT）为模型化合物对其进行了加氢脱硫（HDS）活性评价实验。并采用BET、XRD、XRF和HRTEM等手段对反应前后催化剂进行了表征。实验结果表明,硫化型催化剂的活性组分在载体上分散良好,其中MoS2堆积片层多为短堆积,晶片长度较短,活性位更多。BET分析表明氧化型催化剂较硫化型堵塞了更多的载体孔道。分步浸渍的顺序对两种催化剂的活性仅略有影响。共浸渍法制备的CoMoS催化剂具有最高的HDS活性,并且在高浓度H2S氛围下共浸渍法制备的催化剂比分步浸渍法具有更高的HDS活性,表明共浸渍的催化剂具有更好的抑制H2S对加氢脱硫反应的不利影响。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 前言
• 1.1 研究的背景及意义
• 1.2 加氢精制催化剂的发展过程
• 1.2.1 活性组分的研究
• 1.2.2 加氢催化剂载体的研究
• 1.2.3 助剂的研究
• 1.3 加氢脱硫催化剂活性相结构
• 1.3.1 遥控模型
• 1.3.2Co-Mo-S相模型
• 1.3.3 辐缘－棱边模型
• 1.4 本论文的研究内容及目的
• 第二章 实验部分
• 2.1 原料及试剂
• 2.2 实验所用仪器
• 2.2.1 管式分解炉
• 2.2.2 其它仪器设备
• 2.3 催化剂的制备
• 2.3.1 催化剂前躯体ATTM的制备
• 2.3.2 催化剂制备
• 2.4 催化剂的表征
• 2.4.1 低温N2吸附 （BET）
• 2.4.2 XRD分析
• 2.4.3 XRF分析
• 2.4.4 HRTEM分析
• 2.5 催化剂的评价
• 2.5.1 评价装置
• 2.5.2 反应器的填装
• 2.5.3 催化剂评价条件
• 2.6 原料和产物样品分析
• 第三章 硫化型加氢脱硫催化剂的制备与反应性能
• 3.1 前言
• 3.2 催化剂的表征分析
• 3.2.1 BET表征分析
• 3.2.2 X射线衍射分析
• 3.2.3 XRF分析结果
• 3.2.4 HRTEM分析
• 3.3 催化剂HDS活性评价
• 3.4 本章小结
• 第四章 氧化型加氢脱硫催化剂的制备与反应性能
• 4.1 前言
• 4.2 催化剂的表征分析
• 4.2.1 BET表征分析
• 4.2.2 X射线衍射分析
• 4.2.3 XRF分析结果
• 4.3 催化剂HDS活性评价
• 4.4 本章小结
• 第五章 结论
• 参考文献
• 致谢