氧化铝膜包覆活性炭载体的制备及其性能研究

论文摘要

随着乙炔法制氯乙烯工业生产规模的扩大,先进、经济的技术是采用流化床反应器,研发乙炔法制氯乙烯的流化床技术已成为该工业技术的发展方向。但由于当前有效的形状不规则活性炭催化剂颗粒的机械强度不够,耐磨性差,严重影响该技术的经济性和工业化开发实施。目前,提高催化剂机械强度的方法主要有催化剂成型和热处理两种方法,但是它们往往以牺牲催化剂的部分活性为代价,对浸渍了氯化汞的活性炭催化剂并不适用。有鉴于此,本文提出在现有的形状不规则活性炭催化剂颗粒外包裹一层机械强度好、且有良好传递性能的多孔氧化铝膜,以有效增强该催化剂耐磨性的制备新思路。本文主要研究了氧化铝膜包覆活性炭的制备方法,并在此基础上对它的磨损性能、孔结构性能、耐腐蚀性能和吸附性能进行了探讨,得到以下主要研究成果：（1）本文选择形状不规则的椰壳级活性炭颗粒作为基底,稳定、澄清的氧化铝溶胶作为涂膜液,采用多次浸浆法,制备得到由一层致密、均匀的γ-Al2O3膜包覆的活性炭,其中γ-Al2O3膜的厚度大约为550nm。（2）γ-Al2O3膜包覆活性炭的孔结构性质与纯活性炭的孔结构性质相比,略有变化,γ-Al2O3膜包覆在活性炭表面之后,其比表面积,孔容,微孔比表面积,微孔孔容有稍微减小,平均孔径,中孔比表面积,中孔孔容有稍微增大；γ-Al2O3膜的包覆不会影响乙炔及氯化氢气体在活性炭上的传递和吸附性能；γ-Al2O3膜能够耐氯化氢气体的腐蚀。（3）活性炭表面包覆的具有良好机械强度的γ-Al2O3膜能有效的阻止活性炭被磨损,使得它的耐磨性得到大大提高。γ-Al2O3膜包覆活性炭颗粒的磨损率为2.90%,几乎已经达到最小值,接近纯粹的γ-Al2O3颗粒的磨损率。

论文目录

• 致谢
• 摘要
• Abstract
• 目录
• 前言
• 第1章 文献综述
• 1.1 乙炔氢氯化反应制备氯乙烯
• 1.1.1 乙炔法生产氯乙烯基本反应原理
• 1.1.2 氯化汞催化剂存在的缺点
• 1.1.3 氯化汞催化剂的改进
• 1.2 固体催化剂的机械强度
• 1.2.1 提高固体催化剂机械强度的方法
• 1.2.2 固体催化剂机械强度测试
• 1.2.2.1 单颗粒强度
• 1.2.2.2 整体堆积压碎强度
• 1.2.2.3 磨损强度
• 1.3 活性炭材料的表面性质与应用
• 1.3.1 活性炭的分类
• 1.3.2 活性炭表面物理结构特性
• 1.3.3 活性炭表面化学结构特性
• 1.3.4 活性炭的应用
• 1.4 氧化铝膜的制备
• 1.4.1 溶胶-凝胶法
• 1.4.1.1 氧化铝溶胶的制备
• 1.4.1.2 氧化铝无机膜的制备
• 1.4.2 阳极氧化法
• 1.4.3 化学气相沉积法
• 1.4.4 固体粒子烧结法
• 1.5 核/壳结构材料研究进展
• 1.5.1 表面包覆机理
• 1.5.2 核/壳结构复合催化剂研究进展
• 1.6 文献小结及本文研究内容
• 1.6.1 文献小结
• 1.6.2 本论文主要研究内容
• 第2章 实验部分
• 2.1 试剂与仪器
• 2.1.1 化学试剂
• 2.1.2 实验仪器
• 2.2 氧化铝膜包覆活性炭载体的制备
• 2.2.1 氧化铝溶胶的制备
• 2.2.2 氧化膜包覆活性炭载体的制备
• 2.3 氧化铝膜包覆活性炭载体的表征
• 2.4 氧化铝膜包覆活性炭载体吸附性能考评
• 2.4.1 乙炔吸附性能考评
• 2.4.2 氯化氢吸附性能考评
• 2.5 氧化铝膜包覆活性炭载体耐腐蚀性能考评
• 2.6 氧化铝膜包覆活性炭载体磨损性能考评
• 第3章 氧化铝膜包覆活性炭载体的制备与表征
• 3.1 引言
• 3.2 实验设计
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 氧化铝凝胶向晶态的转变
• 3.3.2 活性炭材料表面化学结构的表征
• 3.3.3 一次浸浆法制备氧化铝膜包覆活性炭载体
• 3.3.4 过量浸浆法制备氧化铝膜包覆活性炭载体
• 3.3.5 多次浸浆法制备氧化铝膜包覆活性炭载体
• 3.3.5.1 SEM表征
• 3.3.5.2 TEM表征
• 3.3.5.3 孔结构表征
• 3.3.5.4 磨损强度表征
• 3.4 本章小结
• 第4章 氧化铝膜包覆活性炭载体的性能研究
• 4.1 引言
• 4.2 实验设计
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 氯化氢气体对氧化铝膜包覆活性炭载体腐蚀性研究
• 4.3.1.1 氯化氢气体对氧化铝腐蚀性研究
• 4.3.1.2 氯化氢气体对氧化铝膜包覆活性炭载体腐蚀性
• 4.3.2 活性炭表面氧化铝膜厚度研究
• 4.3.2.1 氧化铝膜厚度的影响因素
• 4.3.2.2 不同厚度氧化铝膜对活性炭载体孔结构影响
• 4.3.3 氧化铝膜对气体在活性炭载体上传递性能的影响
• 4.3.3.1 氧化铝膜对乙炔气体在活性炭载体上传递性能的影响
• 4.3.3.2 氧化铝膜对氯化氢气体在活性炭载体上传递性能的影响
• 4.4 本章小结
• 第5章 结论与展望
• 5.1 结论
• 5.2 展望
• 参考文献
• 附录
• 作者简历
• 作者在攻读硕士学位期间发表的论文