遥感FTIR技术测定大气中VOC_S的空间浓度分布

论文摘要

本论文将多元曲线分辨-交替最小二乘（MCR-ALS）方法与计算机层析（CT）技术相结合，应用于遥感傅立叶变换红外光谱（RS-FTIR）的大气环境监测中，实现了RS-FTIR／CT技术对大气中有毒易挥发性有机化合物（VOCs）二维空间浓度分布的同时测定。首先，从FTIR仪的位置、光线数目的方向出发，设计了六种遥感光路图。根据计算机模拟数据，选出重构效果最好的光路图，并对噪声、分辨率等影响因素进行了进一步的分析。在实验室中，模拟单组分、单污染源情况，使用FTIR仪扫描得到物质的吸光度谱图，根据最大期望值最大似然算法（MLEM）重构气体浓度的二维空间分布，重构结果与点采样测量结果基本一致。然后，将MCR-ALS应用于多组分VOCs的红外谱图解析，定性准确率达到100％，对EPA数据的定量误差在0.03％-1.18％之间，对三组分（氯仿、丙酮、二氯甲烷）混合物的RS-FTIR实测数据进行分析，定量结果与直接利用Lambert-Beer定律的计算结果具有相当的一致性。最后，联用MCR-ALS和RS-FTIR／CT技术，解析三组分、三污染源混合气体的RS-FTIR谱图，并重构各种物质的二维空间浓度分布图，实现了对大气中多组分VOCs空间浓度分布的同时监测。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 目录
• 1 引言
• 1.1 大气遥感监测技术
• 1.1.1 激光雷达技术
• 1.1.2 遥感傅里叶变换红外光谱技术（RS-FTIR）
• 1.2 RS-FTIR/CT技术
• 1.2.1 CT算法
• 1.2.1.1 迭代算法
• 1.2.1.2 平滑基函数最小化法（SBFM）
• 1.2.1.3 其它CT重构算法
• 1.2.2 遥感光路图
• 1.3 多组分混合物的红外谱图解析
• 1.4 本论文主要研究内容
• 2.RS-FTIR/CT技术中遥感光路图的研究
• 2.1 重构算法的选择
• 2.2 遥感光路图的设计
• 2.3 实验方法,
• 2.3.1 污染物分布
• 2.3.2 参数设置
• 2.3.3 迭代次数
• 2.3.4 重构图的评价
• 2.4 结果与讨论
• 2.4.1 随机分布图的重构结果
• 2.4.2 测量噪声对重构效果的影响
• 2.4.3 烟羽峰各参数对重构结果的影响
• 2.4.3.1 烟羽峰的宽度对重构结果的影响
• 2.4.3.2 烟羽峰的位置对重构结果的影响
• 2.5 小结
• 3 多组分VOCs的定性定量分析
• 3.1 多元曲线分辨—交替最小二乘（MCR—ALS）
• 3.1.1 SIMPLe-to-use Interactive Self-modeling Mixture Analysis （SIMPLISMA）
• 3.1.2 交替最小二乘（ALS）
• 3.2 光谱分辨结果和定量依据
• 3.3 MCR-ALS用于EPA标准谱图的解析
• 3.3.1 两组分分析
• 3.3.2 四组分分析
• 3.4 现场实测FTIR谱图的解析
• 3.4.1 实验设计
• 3.4.2 数据预处理
• 3.4.3 结果与讨论
• 3.5 小结
• 4 重构大气中VOCs的二维空间浓度分布
• 4.1 单组分、单污染源的重构
• 4.1.1 实验设计
• 4.1.1.1 仪器及样品
• 4.1.1.2 实验方法
• 4.1.2 数据处理
• 4.1.3 结果与讨论
• 4.2 多组分、多污染源的重构
• 4.2.1 实验设计
• 4.2.2 数据处理
• 4.2.3 结果与讨论
• 4.3 小结
• 5 结论
• 致谢
• 参考文献