水溶性量子点的制备及性能研究

水溶性量子点的制备及性能研究

论文摘要

量子点又称为半导体纳米晶体,是一种由II-VI族或III-V族元素组成的纳米颗粒,它具有尺寸依赖的电学和光学性能,在发光二极管,非线性光学,太阳能电池,生命科学等领域有广泛的应用。目前主要采用有机金属法合成量子点,所合成的量子点具有单分散性,量子产率高和结晶度好等优点。但是该方法具有反应条件苛刻,合成成本高,毒性大,产物不溶于水等缺点。本论文以巯基化合物为稳定剂,在水溶液中合成一系列荧光量子点,合成方法简单,制得量子点具有良好的光学性能。主要包含以下实验工作:1.以巯基乙酸(TGA)作为稳定剂,用微波辅助法成功在水相中合成了水溶性的CdTe/CdSe核壳型量子点。微波辅助法合成量子点的生长速度要明显高于传统水热法。研究了加热温度、反应物配比及核量子点浓度等实验条件对CdTe/CdSe核壳量子点的光学性能的影响规律。通过XRD,TEM,HRTEM,紫外光谱和荧光光谱对产物进行结构和性能表征。结果证明,制备得到的量子点为核壳结构,粒径均匀,量子产率高,水溶性好。2.以生物分子还原型谷胱甘肽(GSH)作为稳定剂,在水相中合成了高质量的CdTe/ZnTe核壳型量子点。通过调节Zn/Cd反应物配比及GSH用量等实验条件,对CdTe/ZnTe核壳量子点的光学性能进行了优化。通过XRD,HRTEM,紫外光谱和荧光光谱对产物进行结构和性能表征。结果证明,制备得到的量子点为核壳结构,具有水溶性,包覆的壳层使量子点的荧光量子产率(PLQY)从CdTe的10%提高到30%以上。更重要的是,经过光活化以后,荧光强度可以提高7倍以上,证明了CdTe/ZnTe核壳型量子点具有很好的光活化性。3.同时使用谷胱甘肽(GSH)和巯基丙酸(MPA)作稳定剂,在水相中成功合成了CdTe量子点。研究表明不同的稳定剂和稳定剂配比对CdTe量子点的生长速率、尺寸大小、荧光强度和稳定性都有影响。谷胱甘肽和巯基丙酸同时稳定的量子点综合了量子产率高和稳定性好的优势,具有较高的生物相容性和生理环境中的高稳定性。通过偶联试剂,将所制备的CdTe量子点和Brcaa1抗体相连接作为荧光纳米生物探针,成功应用于胃癌MGC803细胞的成像。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  • 1.1 量子点概述
  • 1.1.1 量子点的概念和结构
  • 1.1.2 量子点的发光机制
  • 1.1.3 量子点的光学性质
  • 1.2 量子点的传统合成方法
  • 1.2.1 有机制备方法
  • 1.2.2 水相制备方法
  • 1.3 量子点的表面功能化
  • 1.4 微波概述及微波辐射方法制备量子点
  • 1.4.1 微波概述
  • 1.4.2 微波辐射法制备量子点
  • 1.5 量子点在生物方面的应用
  • 1.5.1 量子点用于生物探针的荧光标记
  • 1.5.2 量子点用于DNA 的识别及核算杂交
  • 1.5.3 量子点应用于生物芯片
  • 1.5.4 量子点在医学上的应用
  • 1.6 本论文的主要研究意义及内容
  • 参考文献
  • 第二章 微波辅助快速合成水溶性CdTe/CdSe 量子点
  • 2.1 引言
  • 2.2 实验部分
  • 2.2.1 试剂
  • 2.2.2 CdTe 量子点的制备
  • 2.2.3 CdTe/CdSe 核壳量子点的制备
  • 2.2.4 表征
  • 2.3 结果与讨论
  • 2.3.1 微波辅助快速合成CdTe/CdSe 核壳量子点
  • 2.3.2 反应条件对量子点荧光性能的影响
  • 2.3.3 光学性质和结构的表征
  • 2.3.4 荧光稳定性
  • 2.4 本章小结
  • 参考文献
  • 第三章 谷胱甘肽稳定水溶性CdTe/ZnTe 量子点的制备
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 试剂与仪器
  • 3.2.2 CdTe 量子点的制备
  • 3.2.3 CdTe/ZnTe 核壳量子点的制备
  • 3.2.4 CdTe/ZnTe 核壳量子点的表征
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 CdTe/ZnTe 量子点的光学特性
  • 3.3.2 CdTe/ZnTe 量子点合成条件的优化
  • 3.3.3 CdTe/ZnTe 量子点的结构表征
  • 3.3.4 CdTe/ZnTe 量子点的光活化性分析
  • 3.4 本章小结
  • 参考文献
  • 第四章 巯基丙酸和谷胱甘肽同时稳定CdTe 的制备及其生物应用
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 试剂与仪器
  • 4.2.2 CdTe QDs 的制备
  • 4.2.3 Brcaa1-QDs 偶联物探针的制备
  • 4.2.4 荧光显微镜分析和透射电镜分析
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.3.1 巯基丙酸和谷胱甘肽辅助合成CdTe QDs
  • 4.3.2 不同稳定剂及不同配比的混合稳定剂对量子点生长速率的影响
  • 4.3.3 不同稳定剂及不同配比的混合稳定剂对量子点尺寸的影响
  • 4.3.4 不同稳定剂对量子点荧光强度的影响
  • 4.3.5 不同稳定剂对量子点荧光稳定性的影响
  • 4.4 细胞成像分析
  • 4.4.1 荧光显微镜分析Brcaa1-QD632 标记的细胞
  • 4.4.2 透射电子显微镜分析Brcaa1-QD632 标记的细胞超微结构图
  • 4.5 本章小结
  • 参考文献
  • 第五章 全文总结
  • 5.1 主要研究内容和结论
  • 5.2 论文的特色与创新之处
  • 5.3 展望与下一步研究设想
  • 致谢
  • 附录: 攻读硕士学位期间发表或投寄的论文
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