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新型微纤结构化Ni基复合催化剂的氨分解制氢

2020-11-24阅读(812)

新型微纤结构化Ni基复合催化剂的氨分解制氢

论文摘要

本文采用烧结金属微纤结构化细粒子技术，发展了一种新型薄层整体式高效氨分解制氢复合床反应器，考察了载体、助剂对微纤结构化催化剂催化氨分解反应的影响，并验证了微纤结构化复合催化剂对反应过程具有强化效能。在微纤结构化的AC、SiO2和Al2O3复合材料负载的Ni基催化剂中，以微纤结构化的Al2O3复合材料负载的Ni基催化剂表现出最好的催化活性。催化剂的最佳焙烧温度为250℃，Ni的最佳负载量为10wt％。与共浸渍法制备的微纤结构化10wt％Ni／CeO2-Al2O3催化剂相比，分步浸渍法制备的催化剂表现出较好的活性，Ni和助剂CeO2最佳负载量为10wt％。反应温度600℃，氨流速145 sccm，催化剂体积0.5 mL时，微纤结构化10wt％Ni／CeO2-Al2O3催化剂连续运行100 h，氨分解转化率基本稳定在99％。在相同反应条件下，与2 mm大颗粒固定床相比，整体式微纤结构化细粒子催化剂复合床可以使催化剂的体积减小4倍，催化剂的质量减小5倍（去除微纤的质量，催化剂用量可减小9倍）。加入稀土氧化物助剂能提高催化剂表面Ni的分散度，提高催化剂的氨分解活性。微纤结构化Ni／REO-Al2O3催化剂的活性顺序为：Ni／CeO2-Al2O3＞Ni／La2O3-Al2O3～Ni／Pr6O11-Al2O3＞Ni／Sm2O3-Al2O3＞Ni／Y2O3-Al2O3。Ni微纤在Ce（NO3）3·6H2O和Al（NO3）3·6H2O（CeO2：Al2O3=1：9，质量比）混合溶液中化学改性后，催化剂表现出最高的催化活性，延长Ni微纤在Ce／Al溶液中的改性时间，氨分解转化率基本不变。Ni微纤催化剂经化学改性后，显著提高了其表面暴露的Ni原子数，但对反应表观活化能的降低作用不大。

论文目录

  • 中文摘要
  • Abstract
  • 第1章 文献综述
  • 1.1 引言
  • 1.2 氢能
  • 1.2.1 氢能的优越性
  • 1.2.2 氢能的生产方法
  • 1.2.3 氢能的存储
  • 1.2.4 氢能的利用
  • 1.2.5 氨分解制氢作为燃料电池氢源的可能性
  • 1.3 国内常用的反应床类型及存在的问题
  • 1.3.1 固定床反应器的类型及特点
  • 1.3.2 滴流床反应器的特点
  • 1.3.3 微反应器的特点
  • 1.3.4 流化床反应器和蜂窝陶瓷整体结构反应器
  • 1.4 国外反应器的发展
  • 1.5 氨分解催化剂的发展现状
  • 1.6 本文工作设想
  • 第2章 实验部分
  • 2.1 微纤结构化氨分解催化剂的制备
  • 2.1.1 化学试剂
  • 2.1.2 Ni微纤结构化复合载体的制备
  • 2.1.3 Ni微纤结构化细粒子复合材料空隙率和粒子载持率计算
  • 2.1.4 烧结Ni微纤结构化负载型金属催化剂的制备
  • 2.2 氨分解实验装置及转化率计算方法
  • 2.3 催化剂的表征
  • 第3章 载体对微纤结构化Ni基催化剂氨分解活性的影响
  • 3.1 引言
  • 2O3细粒子复合催化剂'>3.2 微纤结构化Ni/Al2O3细粒子复合催化剂
  • 2O3催化剂氨分解活性的影响'>3.2.1 Ni盐前驱体对微纤结构化Ni/Al2O3催化剂氨分解活性的影响
  • 2O3催化剂氨分解活性的影响'>3.2.2 焙烧温度对微纤结构化Ni/Al2O3催化剂氨分解活性的影响
  • 2O3催化剂氨分解活性的影响'>3.2.3 Ni负载量对微纤结构化Ni/Al2O3催化剂氨分解活性的影响
  • 2O3催化剂的稳定性'>3.2.4 微纤结构化10wt% Ni/Al2O3催化剂的稳定性
  • 2细粒子复合催化剂'>3.3 微纤结构化Ni/SiO2细粒子复合催化剂
  • 2催化剂氨分解活性的影响'>3.3.1 焙烧温度对微纤结构化Ni/SiO2催化剂氨分解活性的影响
  • 2催化剂氨分解活性的影响'>3.3.2 Ni负载量对微纤结构化Ni/SiO2催化剂氨分解活性的影响
  • 3.4 微纤结构化Ni（Ru）/AC（活性碳）复合催化剂
  • 3.4.1 微纤结构化10wt% Ni/AC催化剂的氨分解活性
  • 3.4.2 微纤结构化10wt% Ru/AC催化剂的氨分解活性
  • 3.5 载体对微纤结构化Ni基催化剂氨分解活性的影响
  • 3.6 催化剂粒径对氨分解转化率的影响
  • 3.7 微纤结构化细粒子催化剂复合床的过程强化效能
  • 3.8 本章小结
  • 2O3催化剂的氨分解性能'>第4章 微纤结构化Ni/REO-Al2O3催化剂的氨分解性能
  • 4.1 引言
  • 2O3复合催化剂的制备'>4.2 微纤结构化Ni/REO-Al2O3复合催化剂的制备
  • 2-Al2O3催化剂的氨分解活性'>4.3 微纤结构化Ni/CeO2-Al2O3催化剂的氨分解活性
  • 2-Al2O3催化剂活性的影响'>4.3.1 制备方法对微纤结构化Ni/CeO2-Al2O3催化剂活性的影响
  • 2-Al2O3改性载体焙烧温度对微纤结构化Ni/CeO2-Al2O3催化剂活性影响'>4.3.2 CeO2-Al2O3改性载体焙烧温度对微纤结构化Ni/CeO2-Al2O3催化剂活性影响
  • 2-Al2O3催化剂活性的影响'>4.3.3 焙烧温度对微纤结构化Ni/CeO2-Al2O3催化剂活性的影响
  • 2负载量对微纤结构化Ni/CeO2-Al2O3催化剂活性影响'>4.3.4 CeO2负载量对微纤结构化Ni/CeO2-Al2O3催化剂活性影响
  • 2-Al2O3催化剂活性的影响'>4.3.5 Ni负载量对微纤结构化Ni/CeO2-Al2O3催化剂活性的影响
  • 2-Al2O3催化剂活性的影响'>4.3.6 还原条件对微纤结构化Ni/CeO2-Al2O3催化剂活性的影响
  • 2-Al2O3复合床反应器与Ru微通道反应器的比较'>4.3.7 微纤结构化10wt% Ni/CeO2-Al2O3复合床反应器与Ru微通道反应器的比较
  • 4.4 微纤结构化细粒子催化剂复合床与填充床反应性能的比较
  • 4.5 整体式微纤结构化细粒子催化剂复合床的压降测定
  • 4.6 微纤结构化细粒子催化剂反应床层间传质系数的计算
  • 2O3催化剂活性的影响'>4.7 稀土氧化物助剂种类对微纤结构化Ni/REO-Al2O3催化剂活性的影响
  • 4.8 本章小结
  • 第5章 化学改性纯Ni纤维催化剂上氨分解制氢
  • 5.1 引言
  • 5.2 化学改性Ni纤维催化剂的氨分解活性
  • 5.2.1 化学改性Ni纤维催化剂的制备
  • 5.2.2 化学改性Ni纤维催化剂的氨分解活性
  • 5.2.3 Ni微纤化学改性时间与氨分解转化率的关系
  • 5.2.4 化学改性Ni微纤催化剂氨分解活化能测定
  • 5.3 本章小结
  • 第6章 总结论和展望
  • 参考文献
  • 硕士期间发表的论文
  • 硕士期间申请的专利
  • 致谢

    • 相关论文文献

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