碳纳米管填充氧化铜催化剂的制备及性能研究

论文摘要

碳纳米管具有独特的物理性能和化学性能,已成为纳米研究领域的一个新热点,近年在水处理过程中的应用也逐渐成为环境领域研究的一个重点。本实验采用超声辅助的混酸处理工艺对多壁碳纳米管进行酸化改性,湿化学方法对碳纳米管进行改性得到填充氧化铜的纳米碳管（CuO@MWCNTs）。用FT-IR和TEM对酸化后的碳纳米管进行表征,发现AMWCNTs纯化氧化比较彻底,杂质基本除掉,部分碳纳米管开口,并在表面产生了酸性基团。用XRD、HRTEM及XPS对CuO@MWCNTs进行表征,表明在碳纳米管内填充了纳米级氧化铜粒子,粒径分布在10nm15nm。以腐殖酸为水中有机污染物的代表,采用自制的CuO@MWCNTs为催化剂,进行了臭氧催化氧化去除腐殖酸溶液的实验研究。实验结果表明: CuO@MWCNTs的存在大大提高了腐殖酸UV254的去除率,在相同条件下比单独臭氧体系提高近37%。实验中考察了反应条件对催化体系的影响,包括腐殖酸初始浓度,催化剂用量,初始pH值及温度。实验结果表明适当提高催化剂用量、初始pH值及温度和降低腐殖酸初始浓度均可提高腐殖酸的去除率,并且这些影响因素存在一个适宜的范围。EPR捕获实验和密度泛函理论计算研究了催化臭氧化机理,研究结果表明臭氧分子与CuO@MWCNTs内外壁有较强的相互作用。CuO@MWCNTs促进了臭氧吸附分解,加速羟基自由基的生成。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 碳纳米管的研究概况
• 1.1.1 碳纳米管的简介及制备
• 1.1.2 碳纳米管的改性研究
• 1.1.3 碳纳米管的应用
• 1.2 有机污染物及处理方法
• 1.2.1 有机污染物及去除技术
• 1.2.2 臭氧催化氧化技术
• 1.3 课题的研究背景及目的意义
• 1.3.1 研究背景
• 1.3.2 研究目的和意义
• 1.4 课题的主要研究内容
• 第2章 实验内容与方法
• 2.1 实验仪器和试剂
• 2.1.1 实验仪器
• 2.1.2 实验试剂
• 2.2 实验及测试
• 2.2.1 臭氧氧化腐殖酸实验
• 2.2.2 臭氧催化氧化腐殖酸实验
• 2.2.3 腐殖酸的催化臭氧化实验
• 2.3 催化剂的性能测试和结构表征
• 254的测定'>2.3.1 UV₂₅₄的测定
• 2.3.2 TOC的测定
• 2.3.3 三维荧光光谱的测定
• 2.3.4 FT-IR光谱的测定
• 2.3.5 XPS的测定
• 2.3.6 TG-DTA的测定
• 2.3.7 XRD的测定
• 2.3.8 TEM的测定
• 2.3.9 UV-VIS的测定
• 2.3.10 反应溶液中EPR的测定
• 第3章 CuO@ MWCNTs催化剂的制备及表征
• 3.1 碳纳米管的化学切割及表征
• 3.1.1 AMWCNTs的红外光谱
• 3.1.2 AMWCNTs的TEM
• 3.2 CuO@ MWCNTs催化剂的制备工艺及表征
• 3.2.1 CuO@ MWCNTs催化剂的制备方法
• 3.2.2 碳纳米管规格的选择
• 3.2.3 CuO@ MWCNTs催化剂的制备
• 3.3 本章小结
• 第4章 CuO@ MWCNTs催化剂在水处理的应用
• 4.1 腐殖酸在不同体系下的去除效果
• 4.2 CuO@ MWCNTs催化臭氧化影响因素分析
• 4.2.1 腐殖酸初始浓度的影响
• 4.2.2 CuO@ MWCNTs催化剂用量的影响
• 4.2.3 溶液初始pH的影响
• 4.2.4 溶液初始温度的影响
• 4.2.5 CuO@ MWCNTs催化剂使用寿命的影响
• 4.3 腐殖酸降解过程中的机理分析
• 4.3.1 腐殖酸的矿化程度
• 4.3.2 腐殖酸的三维荧光光谱分析
• 4.3.3 腐殖酸降解的催化臭氧化机理分析
• 4.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 致谢