新型石墨纳米材料修饰电极及其生物传感研究

论文摘要

现代生物化学、生物医学等对生物分子的高灵敏检测提出了新的要求,电化学传感器和生物传感器因具有高灵敏、快速反应等优点,被广泛用于高灵敏检测。在影响其传感性能的重要因素之一——电极修饰材料中,石墨纳米材料作为一类非常具有吸引力的纳米碳材料,在电化学传感领域得到了大量的关注。本文基于石墨纳米材料（石墨纳米片与石墨烯）,制备了化学修饰电极,并用于对电活性生物分子的传感性能研究。主要工作如下：1.制备了石墨纳米片（GNSs）修饰电极,研究了该修饰电极对烟酰胺腺嘌呤二核苷酸（NADH）的电催化氧化。GNSs修饰电极对NADH显示出较好的电子转移,将NADH的氧化过电位降低至+0.32Vvs.Ag/AgCl。基于GNSs修饰电极,进一步对NADH进行了检测,其结果表明该修饰电极能够实现高灵敏、选择性地检测NADH。其性能优于其它碳纳米材料修饰电极。2.将商业导电石墨KS-6通过简单的机械球磨方式制备的到石墨纳米片。研究了球磨条件与材料的性能之间的关系。并将该石墨纳米片修饰电极,构筑了NADH传感器,具有优良的电催化性能和检测性能。这种商业化、大规模处理的石墨纳米材料在构筑基于脱氢酶的生物器件中有广阔的应用前景。3.将石墨烯和酸处理的单壁碳纳米管进行复合,制备了石墨烯-碳纳米管复合材料,并将其滴涂到电极表面制备了石墨烯-单壁碳纳米管复合材料修饰电极。该薄膜具有很好的分散性,减少了石墨烯片层的堆积和卷曲,及碳纳米管的团聚和交结。该修饰电极对六种电活性生物分子的电化学响应较单一组分修饰电极的明显提高,对多巴胺和扑热息痛的检测均具有高灵敏度、低检出限的优良特性,优于文献报道的单一组分修饰电极。该修饰电极提供了一个新的高灵敏检测电化学活性生物分子的平台。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 符号说明
• 第一章 绪论
• 1.1 化学修饰电极（CMEs）简介
• 1.1.1 化学修饰电极的定义和分类
• 1.1.2 化学修饰电极的制备方法
• 1.1.3 化学修饰电极的应用
• 1.2 石墨及其纳米材料简介
• 1.2.1 石墨
• 1.2.2 石墨纳米片
• 1.2.3 石墨烯材料
• 1.3 石墨纳米材料修饰电极在生物传感中的应用进展
• 1.3.1 对生物小分子的检测
• 1.3.2 酶为基础的生物传感中的应用
• 1.3.3 其他
• 1.4 本论文选题的意义与主要研究内容
• 1.4.1 论文选题的意义
• 1.4.2 论文主要研究内容
• 第二章 实验部分
• 2.1 实验试剂
• 2.2 实验仪器
• 2.3 分析表征方法
• 2.3.1 比表面积-孔径分析测试
• 2.3.2 傅立叶变换-红外光谱（FT-IR）
• 2.3.3 Raman光谱
• 2.3.4 X光电子能谱（XPS）
• 2.3.5 场发射扫描电镜（SEM）
• 2.3.6 电化学测试
• 第三章 石墨纳米片修饰电极的研制及其对NADH的检测
• 3.1 引言
• 3.2 修饰电极的制备
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 石墨纳米片（GNSs）的表征
• 3.3.2 GNSs修饰电极制备条件的优化
• 3.3.3 GNSs修饰电极的电化学行为研究
• 3.3.4 GNSs修饰电极对NADH的检测
• 3.4 本章小结
• 第四章 商业导电石墨纳米材料修饰电极的研制及其对NADH的检测
• 4.1 引言
• 4.2 修饰电极的制备
• 4.2.1 商业导电石墨KS-6的球磨处理
• 4.2.2 电极处理和修饰
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 不同球磨条件KS-6的表征
• 4.3.2 不同条件球磨处理KS-6的电化学性能测试
• 4.3.3 球磨KS-6修饰电极对NADH的检测
• 4.3.4 球磨处理其他碳材料的研究
• 4.4 本章小结
• 第五章 石墨烯-碳纳米管复合薄膜修饰电极的研制及其对生物分子的检测
• 5.1 引言
• 5.2 GNS-SWCNT修饰电极的制备
• 5.2.1 材料的处理
• 5.2.2 GNS-SWCNT修饰电极的制备
• 5.3 结果与讨论
• 5.3.1 GNS-SWCNT修饰电极的条件优化
• 5.3.2 GNS-SWCNT修饰电极的表征
• 5.3.3 GNS-SWCNT/GCE的电化学行为研究
• 5.3.4 GNS-SWCNT修饰电极对多种生物分子的电化学响应
• 5.3.5 GNS-SWCNT修饰电极对多巴胺和扑热息痛的检测
• 5.3.6 GNS-SWCNT修饰电极对在人血清中的实际应用
• 5.4 本章小结
• 第六章 结论及创新点
• 6.1 结论
• 6.2 主要创新点
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士期间发表的学术论文
• 作者及导师简介
• 硕士研究生学位论文答辩委员会决议书