含钆二氧化铀芯块制备及工业化应用研究

含钆二氧化铀芯块制备及工业化应用研究

论文摘要

目前,轻水动力反应堆在世界各国的核反应堆中占着主要地位。在这种堆中,功率和寿命是两个很重要的参数。为了提高功率和延长寿命,核燃料的初始装载量要比临界质量大很多倍,从而导致了反应堆活性区的初始反应性很高。为了解决这个问题,最好的办法就是采用可燃毒物。在当代先进反应堆的开发中,采用高燃耗、长周期、低泄漏的运行方式。为了提供燃料循环的灵活性,对于采用停堆换料的核电厂,单靠分体式的可燃(相关)毒物组件,不足以实现反应堆的长期反应性控制和慢化剂温度系数控制,此时,有效的办法是采用一体化可燃毒物的燃料组件。UO2-Gd2O3可燃毒物芯块就是国际普遍采用的一体化可燃毒物,它可以降低反应堆由于增加燃料装载量而出现很高的初始反应性,展平活性区中子通量及功率分布,从而加深燃耗,提高反应堆的功率和安全性能。国内尚未进行过含钆二氧化铀芯块的工业化生产。为此,作为我国核燃料元件制造基地,有必要进行含钆二氧化铀芯块一体化可燃毒物的工业化应用研究,以满足电站用户对燃料的需求。本文在以下四个方面进行了系统地研究,并取得了能指导国内生产的创新性成果:①IDR工艺研究。对从南非进口的一套小型IDR转换装置进行了全面更新,重新研制控制系统、金属铀过滤器和尾气处理装置。在该装置上研究了IDR工艺,成功地制备出了高性能二氧化铀芯块所需的UO2粉末;研制高氟二氧化铀粉末的干法回收装置,确定了回收工艺,实现了对高氟粉末的IDR干法回收;完成了尾液氢氟酸的处理技术研究,减少了生产过程中的废物量;建立了氢氟酸中铀含量的分析检测方法,保证了氢氟酸的质量和废水的达标排放。在国内首次实现了UO2的IDR工艺工业化生产,提高了金属铀的收率,降低了制造成本,减少了三废排放,减轻了操作人员的劳动强度,具有良好的经济效益和社会效益。②含钆芯块研究。针对含钆芯块难于制造、技术含量高,尤其针对钆分布均匀性和游离Gd2O3聚团、Gd2O3对压烧性能影响很大的问题,在国内开展了含钆芯块制备工艺技术研究。1)混料技术。为了使密度相差大的Gd2O3粉末在UO2粉末中均匀混合,成功地采用了高效混合器和切实可行的混料工艺;2)成型技术。陶瓷Gd2O3粉末也是一种脆性粉末,加入到UO2粉末中并不能改善混合粉末的压制性能,而且生坯脱模困难、不利于存放,最终生坯因应力释放不均匀会导致横向裂纹。适当地降低成型压力成功地解决了这一难题。3)烧结技术。为了得到充分固溶的UO2-Gd2O3烧结芯块,相对于普通二氧化铀芯块而言,一是预烧和烧结时间要长得多,使其有充分的固溶时间;另一方面又要保证芯块最终的烧结密度不至于超标,故烧结温度不宜太高。另外,文中还采用湿氢烧结,具有较高的氧化势,有利于高价铀离子的迁移,对因Gd2O3导致氧化势变化而引起的缺陷进行修补,从而有利于密实化的进程。4)钆均匀性检验技术。采用彩色金相检验的方法,能有效地检验出游离钆,从而能够有效地检验出钆的固溶程度和钆分布的均匀性。通过工艺条件试验和工业化批量试验,不仅成功地建立了上述关键技术,而且实现稳定、可靠的工业化生产,满足了我国核电站用户的需求。③含钆大晶粒芯块研究。常规的烧结工艺,得到的二氧化铀芯块的晶粒尺寸10μm以上的称之为大晶粒芯块,而对UO2-Gd2O3芯块,由于Gd2O3有抑制芯块晶粒长大的作用,在同样的条件下,其含钆芯块的晶粒尺寸一般小于7μm。本课题采用添加晶粒长大剂的研究路线,进行了大晶粒含钆二氧化铀芯块研制的试验。通过试验,在添加量一定的情况下,添加不同比例的Al2O3和SiO2,对芯块晶粒尺寸有较大影响。添加Al2O3或和SiO2,均可获得晶粒度大于10μm的含钆二氧化铀芯块。④含钆燃料棒的理论计算与分析。燃料棒包壳是反应堆放射性物质的第一道屏障,它能包容90%以上的裂变产物。因此,燃料棒的完整性在设计和运行中必须得到保证。1)通过计算与分析结果表明,AFA 3G燃料棒燃耗达到62GWd/t(U),其相应的燃料组件燃耗为57GWd/t(U),燃料棒性能完全满足芯块温度、燃料棒内压、包壳应力、包壳应变、包壳管外侧均匀腐蚀的设计准则要求,并具有相当的裕量,并且与燃料组件机械设计相容。2)从堆芯燃料管理的角度来看,不论是采用低可燃毒物含量、钆棒数多的可燃毒物组件装载,还是采用国际流行的6%8% Gd2O3含量、棒数较少的可燃料毒物组件装载的堆芯,都可以实现核电站的高燃耗堆芯,满足相应的技术指标。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 1 绪论
  • 1.1 陶瓷二氧化铀核燃料
  • 2 结构'>1.1.1 U-O 相图与UO2结构
  • 2 芯块的制备与技术要求'>1.1.2 UO2芯块的制备与技术要求
  • 2 芯块的研究与发展'>1.1.3 UO2芯块的研究与发展
  • 1.2 可燃毒物在轻水堆中的应用
  • 1.3 高性能燃料组件中两种一体化可燃毒物
  • 1.4 本课题研究的目的、意义及主要内容
  • 1.4.1 本课题的目的和意义
  • 1.4.2 本课题研究的主要内容
  • 2 IDR 法制备高活性二氧化铀粉末的工艺研究
  • 2.1 主要试验设备及流程
  • 2.2 工艺试验研究
  • 2.2.1 试验原理
  • 2.2.2 试验方法
  • 2.3 IDR 工艺转化正交试验
  • 2.3.1 正交试验表的设计
  • 2.3.2 正交试验结果
  • 2.3.3 正交试验讨论
  • 2.3.4 最佳条件验证试验结果
  • 2.3.5 IDR 工艺试验小结
  • 2.4 高氟含量粉末的干法回收工艺研究
  • 2.4.1 研究的背景和重要意义
  • 2.4.2 进料位置及设备
  • 2.4.3 回收工艺流程
  • 2.4.4 高氟粉末干法回收工艺试验方法
  • 2.4.5 回收工艺试验结果与讨论
  • 2.4.6 回收工艺试验的结论
  • 2 粉末的工业化应用'>2.5 IDR 法制备UO2粉末的工业化应用
  • 2.6 研究取得的主要创新点和存在的主要问题
  • 2.6.1 主要的创新点
  • 2.6.2 存在的主要问题
  • 2.7 本章小结
  • 3 含钆芯块的工业化制备与应用研究
  • 3.1 概述
  • 3.2 制造技术的难点和关键点
  • 3.3 试验材料及方法
  • 3.4 试验结果及讨论
  • 3.4.1 混料试验结果
  • 3.4.2 压烧参数试验结果
  • 2 芯块试验结果及分析'>3.4.3 湿氢烧结制备(U, Gd)O2芯块试验结果及分析
  • 2 芯块制备中的基体密度试验结果'>3.4.4 (U,Gd)O2芯块制备中的基体密度试验结果
  • 2 芯块制备中的钆均匀性分析方法'>3.4.5 (U,Gd)O2芯块制备中的钆均匀性分析方法
  • 2 固溶体的微观结构'>3.4.6 (U,Gd)O2固溶体的微观结构
  • 2- Gd2O3 芯块制备的工业化应用'>3.5 UO2- Gd2O3芯块制备的工业化应用
  • 3.5.1 试验用料
  • 2O3 含量为896的芯块检验结果统计分析'>3.5.2 Gd2O3含量为896的芯块检验结果统计分析
  • 3.5.3 芯块性能分析
  • 3.5.4 分析和讨论
  • 2O3 含量为496的芯块'>3.5.5 Gd2O3含量为496的芯块
  • 3.6 本章结论
  • 4 含钆大晶粒二氧化铀芯块的制造方法
  • 2 芯块在高燃耗下的性能'>4.1 改进型UO2芯块在高燃耗下的性能
  • 4.1.1 试验材料及方法
  • 4.1.2 结果与讨论
  • 4.2 制造大晶粒芯块的几种途径
  • 4.2.1 改善粉末性能制造大晶粒芯块
  • 4.2.2 控制烧结条件制造大晶粒芯块
  • 2 芯块'>4.2.3 使用添加剂制造大晶粒UO2芯块
  • 4.2.4 借助于晶种获得“重结晶”的大晶粒结构
  • 4.2.5 比较与意义
  • 4.3 试验与分析
  • 2/Al203 粉末制造大晶粒二氧化铀芯块'>4.3.1 添加SiO2/Al203粉末制造大晶粒二氧化铀芯块
  • 2/Al203 粉末制造大晶粒二氧化铀芯块'>4.3.2 添加纳米级SiO2/Al203粉末制造大晶粒二氧化铀芯块
  • 203 制造大晶粒芯块'>4.3.3 添加Cl203制造大晶粒芯块
  • 3O8 粉末增大芯块晶粒'>4.3.4 添加磨削渣转化的U3O8粉末增大芯块晶粒
  • 4.3.5 大晶粒含钆二氧化铀芯块的研制
  • 4.4 本章结论
  • 5 含钆可燃毒物堆芯应用的计算
  • 5.1 含钆可燃毒物的性能及研究现状
  • 5.1.1 含钆可燃毒物发展
  • 5.1.2 含钆可燃毒物的性能
  • 5.1.3 含钆可燃毒物堆芯设计考虑
  • 5.2 含钆可燃毒物燃料棒的设计与计算
  • 5.2.1 设计准则
  • 5.2.2 计算方法
  • 5.2.3 输入参数
  • 5.2.4 计算结果
  • 5.2.5 主要计算结论
  • 5.3 燃料组件和堆芯计算结果
  • 5.3.1 燃料组件和堆芯计算限制条件
  • 5.3.2 燃料组件和堆芯计算
  • 5.3.3 燃料组件和堆芯计算结果分析
  • 5.3.4 燃料组件和堆芯计算的结论
  • 5.4 本章小结
  • 6 全文结论
  • 致谢
  • 参考文献
  • 附录
  • 相关论文文献

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