纳米材料及生物活性酶在生物传感器中的应用

论文摘要

在电化学生物传感器的研究中,纳米材料一直受到广大研究者的青睐。纳米材料具有小尺寸效应、表面效应、量子尺寸效应和宏观量子隧道效应,因而具备特殊的磁学、光学、电学和催化活性等特性,在纳米电子设备、纳米材料传感器以及催化剂等方面得到了较广泛的应用。纳米材料巨大的比表面积能显著提高生物活性酶的负载量,将纳米材料应用于生物传感器可以显著提高传感器的性能,所以纳米复合材料因其自身优点及其协同效应而越来越得到人们的重视。具体研究内容如下:（1）以碳纳米管为载体,通过种子生长法制备了碳纳米管/钯纳米颗粒复合物,用于构建过氧化氢传感器。利用扫描电镜对碳纳米管/钯纳米材料复合物的形貌进行了表征,该纳米复合材料对过氧化氢具有良好的电化学选择性和催化特性,电化学响应信号稳定,线性范围从1×10-7M-5×10-2 M,检测下限为0.5×10-8 M（第2章）。（2）利用微孔聚碳酸酯膜（PC）模板法,首次制成了具有高度有序,排列规则的镍纳米线阵列。首先将聚碳酸酯膜（PC）模板固定在电极上,采用恒电位沉积法,使镍的单体进入模板微孔中,从而制成了镍纳米线阵列电极并用于葡萄糖的检测。利用透射电镜（TEM）和扫描电镜（SEM）对镍纳米线阵列的形貌进行了表征。镍纳米线阵列电极具有较多的电化学活性反应位点,在+0.55 V下,0.1 M的NaOH中对葡萄糖具有较强的电催化能力,此外,电极具有较低的检测下限0.1μM（S/N = 3）,较高的灵敏度1043μA mM-1 cm-2和较宽的线性范围,更重要的是,该电极对葡萄糖具有很好的选择性,对共存的干扰物质如抗坏血酸和尿素无响应（第3章）。（3）制备了一种基于羟基磷灰石/壳聚糖复合体系的新型酪氨酸酶生物传感器,并用于酚类化合物检测。利用扫描电镜（SEM）对羟基磷灰石的形貌进行了表征。采用循环伏安法和电化学交流阻抗法对酪氨酸酶电化学生物传感器的性能进行了表征。并对实验条件进行了优化,包括pH值,电位和实验温度。该修饰电极具有较宽的线性范围和高的灵敏度（2.11×103μA mM?1 cm?2）,响应快速,检测下限（S/N = 3）为5×10-9 M,该传感器对邻苯二酚、苯酚、间甲酚的米氏常数（Kmapp）分别为3.16,1.31和3.52。实验结果表明,该纳米材料复合膜作为酪氨酸酶良好的载体,能够较好的保持其生物活性,表现出良好的重现性（第4章）。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 生物传感器概述
• 1.1.1 生物传感器的分类
• 1.1.2 生物传感器的工作原理
• 1.2 电化学酶生物传感器
• 1.2.1 电化学酶传感器的分类
• 1.2.2 电化学酶传感器的原理
• 1.2.3 电化学酶传感器的构建方法
• 1.2.4 电化学酶传感器的发展阶段与趋势
• 1.3 纳米材料
• 1.3.1 纳米材料的分类
• 1.3.2 一维纳米材料
• 1.4 本论文构思及主要研究内容
• 第2章 碳纳米管/钯颗粒复合体系用于构建过氧化氢生物传感器
• 2.1 前言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 试剂和仪器
• 2.2.2 碳纳米管处理
• 2.2.3 金种子的制备
• 2.2.4 电极的修饰
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 PdNPs/Au（seed）CNTs/CHIT/GCE 的形貌特征
• 2.3.2 碳纳米管/钯纳米颗粒复合体系修饰电极的电化学特性
• 2.3.3 实验条件的优化
• 2.3.4 修饰电极对过氧化氢的电化学特性
• 2.4 小结
• 第3章 基于镍纳米线阵列构建的超灵敏葡萄糖生物传感器的研究
• 3.1 前言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 试剂和仪器
• 3.2.2 镍纳米线阵列电极的制备
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 镍纳米线阵列的形貌特征
• 3.3.2 镍纳米线阵列修饰电极的电化学性质
• 3.3.3 葡萄糖生物传感器的电化学性质
• 3.3.4 干扰研究
• 3.3.5 重现性和稳定性
• 3.4 小结
• 第4章 基于羟基磷灰石纳米材料的新型酪氨酸酶传感器的研究
• 4.1 前言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 试剂和仪器
• 4.2.2 金电极的修饰
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 酪氨酸酶-HAp 粒子-壳聚糖修饰的金电极的电化学特性
• 4.3.2 实验条件的优化
• 4.3.3 酚类生物传感器的电化学特性
• 4.3.4 生物传感器的重复性、重现性和稳定性
• 4.3.5 与其他的基于酪氨酸酶酚类生物传感器性能对比
• 4.3.6 酪氨酸酶生物传感器的回收率实验
• 4.4 小结
• 结论
• 参考文献
• 附录A 攻读学位期间所发表的学术论文目录
• 致谢