纳米二氧化钛在水中的特性及与腐殖酸的相互作用研究

纳米二氧化钛在水中的特性及与腐殖酸的相互作用研究

论文摘要

纳米TiO2是应用最广泛的纳米材料之一,大量纳米TiO2直接或间接排放到环境中,对环境和人类健康造成潜在危害。本课题研究水中纳米TiO2颗粒的粒度分布、聚集度、形态特征和表面电荷特性,考察pH值、离子强度、腐殖酸和Ca2+对纳米TiO2稳定性的影响;利用超滤技术将腐殖酸分为4个级分(<1K,1K10K,10K100K,>100K),研究纳米TiO2与不同级分腐殖酸的相互作用机理,通过研究纳米TiO2在水环境中的形态特性,与水中腐殖酸作用后的特性变化,考察纳米TiO2浓度、腐殖酸浓度及水环境的pH值、离子强度和Ca2+对二者相互作用的影响,为纳米TiO2的去除技术提供理论依据,并为饮用水安全性提供保障。论文首先对纳米TiO2在水中的特性进行表征,水溶液中纳米TiO2分布均匀,分散性好,有效粒径为198.3nm,纳米TiO2的零点电位为6.5。纳米TiO2在水环境中的稳定性研究表明,纳米TiO2聚集体的粒径大小随pH变化范围不大,并与其电位绝对值成反比,纳米TiO2的所带电荷越多,其聚集体粒径越小,越稳定;加入腐殖酸后纳米TiO2的负电性大大降低,由于静电排斥和配位体交换二者的共同作用,腐殖酸影响下纳米TiO2聚集体粒径减小;Ca2+存在下纳米TiO2与腐殖酸反应后的粒度明显增加,Ca2+中和了纳米TiO2的负电性,反应后聚集体的粒度增大,稳定性降低。采用超滤技术按分子量大小将腐殖酸分为4个级分,腐殖酸的粒径大小随其分子量的增加而增大,根据各级分腐殖酸的红外光谱特征分析得出低分子量级分的腐殖酸中含有较多的羧基、酚类等含氧官能团,高分子量级分的腐殖酸中含有更多的脂肪碳链结构。随着腐殖酸分子量的增加各级分腐殖酸的E4/E6比值减小,说明低分子量腐殖酸中存在更多的生色官能团,像羰基、羧基、芳香共轭双键等。低分子量腐殖酸的荧光强度高于高分子量腐殖酸,主要是因为低分子量腐殖酸中含有较多的含氧给电子基团。纳米TiO2与腐殖酸的作用机理主要为配位体交换和静电作用,纳米TiO2的表面羟基与腐殖酸分子中的羧基和酚羟基进行配位体交换,同时二者之间存在静电吸引从而发生吸附。腐殖酸分子量越小,含有的羧基和酚羟基等含氧官能团越多,低分子量腐殖酸级分与纳米TiO2的配位体反应程度较高,腐殖酸吸附量也越大。纳米TiO2与腐殖酸二者相互作用过程中,pH值越低,纳米TiO2表面活性位越多,腐殖酸可参与配位体交换反应的官能团也较多,有利于二者的配位体交换,同时,酸性条件下腐殖酸与纳米TiO2之间的静电作用力大,促进二者的吸附反应,从而腐殖酸吸附量大。离子强度增加,由于压缩双电层作用,腐殖酸的溶解性降低,促进纳米TiO2与腐殖酸的吸附反应,腐殖酸吸附量增大。Ca2+在纳米TiO2与腐殖酸之间发挥桥联作用,增加纳米TiO2与腐殖酸之间的静电作用力,促进了二者的吸附作用,腐殖酸吸附量增加。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第1章 绪论
  • 1.1 研究背景
  • 1.1.1 纳米材料的广泛应用
  • 1.1.2 纳米材料对环境的危害
  • 1.1.3 纳米二氧化钛的广泛应用
  • 1.1.4 纳米二氧化钛对水环境的危害
  • 1.2 纳米二氧化钛的特性
  • 1.2.1 纳米二氧化钛的结构
  • 1.2.2 纳米二氧化钛的性质
  • 1.3 腐殖酸的来源、结构和特性
  • 1.3.1 腐殖酸的来源和组成
  • 1.3.2 腐殖酸的结构
  • 1.3.3 腐殖酸的性质
  • 1.4 纳米二氧化钛与腐殖酸的作用模式
  • 1.4.1 配位体交换
  • 1.4.2 静电作用力
  • 1.4.3 分子间作用力
  • 1.4.4 疏水性作用
  • 1.5 课题研究目的和意义
  • 1.6 课题主要研究内容
  • 第2章 实验方法
  • 2.1 实验材料和仪器
  • 2.1.1 实验材料
  • 2.1.2 实验仪器
  • 2.2 纳米二氧化钛稳定性研究实验方法
  • 2.2.1 纳米二氧化钛表征方法
  • 2.2.2 pH 对纳米二氧化钛稳定性影响实验
  • 2.2.3 离子强度对纳米二氧化钛稳定性影响实验
  • 2.2.4 腐殖酸对纳米二氧化钛稳定性影响实验
  • 2+对纳米二氧化钛稳定性影响实验'>2.2.5 Ca2+对纳米二氧化钛稳定性影响实验
  • 2.3 腐殖酸的分级和表征
  • 2.3.1 腐殖酸溶液的配制和提纯
  • 2.3.2 腐殖酸的分级实验
  • 2.3.3 各级分腐殖酸溶液的表征方法
  • 2.4 纳米二氧化钛与腐殖酸吸附实验方法
  • 2 与各级分腐殖酸溶液吸附实验方法'>2.4.1 纳米Ti02与各级分腐殖酸溶液吸附实验方法
  • 2 与腐殖酸溶液吸附实验方法'>2.4.2 纳米Ti02与腐殖酸溶液吸附实验方法
  • 2 浓度的影响'>2.4.3 纳米Ti02浓度的影响
  • 2.4.4 腐殖酸浓度的影响
  • 2.4.5 pH 值的影响
  • 2.4.6 离子强度的影响
  • 2+的影响'>2.4.7 二价阳离子Ca2+的影响
  • 第3章 纳米二氧化钛的稳定性研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 纳米二氧化钛的表征结果
  • 3.2.1 粒度分布
  • 3.2.2 形貌特征
  • 3.2.3 Zeta 电位分析
  • 3.2.4 质量浓度分析
  • 3.3 纳米二氧化钛稳定性影响分析
  • 3.3.1 pH 值的影响
  • 3.3.2 离子强度的影响
  • 3.3.3 腐殖酸的影响
  • 2+的影响'>3.3.4 Ca2+的影响
  • 3.4 本章小结
  • 2的相互作用'>第4章 各级分腐殖酸的表征及与纳米Ti02的相互作用
  • 4.1 引言
  • 4.2 各级分腐殖酸的表征结果
  • 4.2.1 粒度分布分析
  • 4.2.2 形貌特征分析
  • 4.2.3 分子结构特征分析
  • 4.3 纳米二氧化钛与腐殖酸的相互作用结果
  • 4.3.1 粒度分布分析
  • 4.3.2 表面电荷特性分析
  • 4.3.3 分子结构变化分析
  • 4.3.4 腐殖酸吸附量分析
  • 4.4 纳米二氧化钛与腐殖酸相互作用的影响因素
  • 2 浓度的影响'>4.4.1 纳米Ti02浓度的影响
  • 4.4.2 腐殖酸浓度的影响
  • 4.4.3 pH 值的影响作用
  • 4.4.4 离子强度的影响作用
  • 2+的影响作用'>4.4.5 Ca2+的影响作用
  • 4.5 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读学位期间发表的学术论文
  • 致谢
  • 相关论文文献

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