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Ca和Ce双原子复合填充Skutterudite化合物的合成及其热电性能研究

2020-11-22阅读(91)

Ca和Ce双原子复合填充Skutterudite化合物的合成及其热电性能研究

论文摘要

近几年来,填充式skutterudite化合物由于表现出了电子晶体——声子玻璃的热电传输行为而引起人们的极大关注。但其热导率k较高,因而如何降低晶格热导率KP,提高其热电性能指数ZT值已成为研究的热点。 本研究通过熔融法合成了单相Ca、Ce双原子填充、Fe置换的p型CamCenFexCo4-xSb12（m=0.2—0.5,n=0.05—0.25,x=1.5）化合物,研究了双原子复合填充及Fe置换对化合物结构及热电性能的影响规律。 CamCenFe1.5Co2.5Sb12化合物的晶格常数随填充总量m+n的增加而增大,当总填充分数m+n为0.5左右时达到填充上限,此时晶格常数为0.9089nm;Rietveld结构解析表明:CamCenFe1.5Co2.5Sb12化合物具有skutterudite结构,Ca和Ce原子填充到了Sb的二十面体空洞中;XPS元素窄区谱分析结果表明:填充原子在空洞中有三种填充方式,并优先填充中心位置。 p型CamCenFe1.5Co2.5Sb12化合物的载流子浓度随两种填充原子填充分数的增加而降低。填充分数相同时,两种原子复合填充的p型CamCenFexCo4-xSb12化合物的电导率介于一种原子单独填充的CamFexCo4-xSb12和CenFexCo4-xSb12化合物之间,随着填充分数的增加,化合物的电导率下降。p型CamCenFexCo4-xSb12化合物的赛贝克系数随金属原子填充总量,尤其是Ce填充量的增加以及温度的上升而增加;填充原子Ce对赛贝克系数的影响要比Ca原子显著,在总填充分数相同的情况下,p型CamCenFexCo4-xSb12化合物的赛贝克系数随Ce填充量增大而增加。 在相同填充分数时,两种原子复合填充的p型CamCenFexCo4-xSb12化合物的晶格热导率较Ca或Ce一种原子单独填充的化合物CamFexCo4-xSb12和CenFexCo4-xSb12的晶格热导率低;当填充总量m+n为0.3左右,且Ca和Ce的填充量大致相等时,p型CamCenFexCo4-xSb12化合物的晶格热导率最低。在各种组成的p型CamCenFexCo4-xSb12化合物中,Ca0.18Ce0.12Fe1.45Co2.55Sb12.21试样显示最大热电性能指数,在750K其ZT值达到1.17。

论文目录

  • 第1章 绪论
  • 1.1 热电效应及其应用
  • 1.1.1 热电效应基本原理
  • 1.1.2 热电效应的应用
  • 1.2 热电材料的研究进展
  • 1.2.1 热电材料的种类
  • 1.2.2 提高热电材料性能的途径
  • 1.3 Skutterudite体系热电材料的研究进展
  • 1.4 本论文的研究意义与主要研究内容
  • 1.4.1 本论文的研究意义
  • 1.4.2 本论文的主要研究内容
  • 第2章 研究方法与实验设备
  • 2.1 热电材料的制备方法
  • 2.1.1 熔融反应法及其设备
  • 2.1.2 放电等离子烧结技术及其设备
  • 2.2 热电材料的结构解析方法
  • 2.2.1 Rietveld结构解析法
  • 2.2.2 X射线光电子能谱分析
  • 2.3 热电材料的性能评价方法
  • 2.3.1 Seebeck系数的测试原理及其设备
  • 2.3.2 电导率的测试
  • 2.3.3 热导率的测试
  • 第3章 填充式Skutterudite化合物的制备与结构
  • mCenFexCo4-xSb12的合成'>3.1 CamCenFexCo4-xSb12的合成
  • 3.2 实验结果和讨论
  • 3.2.1 相组成的确定
  • 3.2.2 晶格常数的确定
  • 3.2.3 Rietveld结构解析
  • 3.2.4 XPS元素窄区谱分析结果
  • 3.3 本章小结
  • mCenFexCo4-xSb12化合物的热电性能'>第4章 p型CamCenFexCo4-xSb12化合物的热电性能
  • mCenFexCo4-xSb12化合物的电性能'>4.1 p型CamCenFexCo4-xSb12化合物的电性能
  • mCenFexCo4-xSb12化合物的某些室温特性'>4.1.1 p型CamCenFexCo4-xSb12化合物的某些室温特性
  • mCenFexCo4-xSb12化合物的电导率'>4.1.2 p型CamCenFexCo4-xSb12化合物的电导率
  • mCenFexCo4-xSb12化合物的Seebeck系数'>4.1.3 p型CamCenFexCo4-xSb12化合物的Seebeck系数
  • mCenFexCo4-xSb12化合物的热性能'>4.2 p型CamCenFexCo4-xSb12化合物的热性能
  • mCenFexCo4-xSb12化合物的热导率'>4.2.1 p型CamCenFexCo4-xSb12化合物的热导率
  • mCenFexCo4-xSb12化合物的晶格热导率'>4.2.2 p型CamCenFexCo4-xSb12化合物的晶格热导率
  • mCenFexCo4-xSb12化合物的热电性能指数（ZT）'>4.3 CamCenFexCo4-xSb12化合物的热电性能指数（ZT）
  • 4.4 本章小结
  • 第5章 结论
  • 参考文献
  • 附录：硕士期间发表论文
  • 致谢

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