稀土掺杂铝酸盐材料制备及其发光性能研究

论文摘要

稀土离子激活的铝酸盐发光材料以其所具有的发光效率高、化学性质稳定,相对成本较低等优点,一直倍受人们的重视,并得到了广泛的应用。从目前的研究和制备状况来看,高温固相法仍是制备铝酸盐体系十分有效的首选途径,但是固相法合成铝酸盐发光材料具有原料混合不均匀和得到的产物团聚结块严重的缺点。此外,商品化的铝酸盐荧光粉的性能在实际应用中仍有不足之处,例如灯用荧光粉随着工作环境温度的升高,常常会出现发光亮度下降,色坐标偏移等劣化现象,最终导致粉体性能的下降,影响器件的使用寿命。本文工作主要围绕如何改善固相法合成的荧光粉的性能,优化制备工艺方案,以及探讨荧光粉的光衰机理等方面展开,获得的成果如下:1.在高温固相法合成YAG:Ce3+黄色荧光粉过程中,首次采用柠檬酸三钠作为助熔剂与（NH4）2HPO4和H3BO3共同作用,通过对样品的晶体结构、形貌和光谱测试分析,表明柠檬酸三钠在一定程度上能更好的起到助熔的效果,具有良好的分散特性,并能减小粉体的硬度。实验结果表明,当激活剂Ce3+的加入量为0.06 mol,Y/Al配比为2.94:5,且硼酸,磷酸氢二铵和柠檬酸三钠的掺杂质量分数比为2.0:1.5:2.0时,能够获得晶相单一,颗粒分散均匀,且发光性能优良的YAG:Ce3+黄色荧光粉。2.研究了温度对YAG:Ce3+荧光粉的激发与发射光谱的影响,发现随着温度的升高,在342 nm和460 nm的不同波长激发下,其发光猝灭的快慢不同。采用位形坐标模型对YAG:Ce3+荧光粉的热猝灭现象给予了定性的讨论,并根据经典的热猝灭公式,分别对不同激发条件下的发光强度与温度关系的变化数据进行拟合,得到了342 nm和460 nm不同激发波长下对应的激活能分别为ΔE1=0.303 eV和ΔE2=0.259 eV。研究了Al的不同含量对YAG:Ce3+荧光材料的荧光光谱,发光寿命和热释光谱特性的影响,结果表明Al的微量变化会影响电子陷阱俘获载流子数目的能力,使得最终产物的发光强度和Ce3+的寿命都有明显的降低。3.采用复合法制备了三价Tb离子掺杂的SrAl2O4荧光材料。利用X射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）和荧光光度计分别分析了样品的晶体结构、颗粒形貌和光谱特性。与一步固相法和燃烧法相比,该方法获得的样品在结晶度和粒子形貌上均有很大的改善,并且光谱强度也得到很大的提高,为优化制备工艺开辟了新的途径。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 发光现象和发光材料
• 1.2 发光材料的发展历史
• 1.3 发光材料的合成方法
• 1.3.1 高温固相法
• 1.3.2 溶胶-凝胶法
• 1.3.3 化学沉淀法
• 1.3.4 燃烧合成法
• 1.3.5 水热法和溶剂热法
• 1.3.6 喷雾热解法
• 1.3.7 微波合成法
• 1.4 稀土发光材料的应用
• 1.4.1 稀土三基色荧光灯
• 1.4.2 等离子显示与照明
• 1.4.3 夜光器具
• 1.4.4 白光LED照明
• 1.5 本文研究的主要内容和意义
• 1.5.1 研究意义
• 1.5.2 研究内容
• 第二章 基础理论
• 2.1 稀土发光材料
• 2.1.1 稀土离子的电子层结构
• 2.1.2 稀土离子的能级与跃迁
• 3+和Tb³的发光性质'>2.1.3 稀土离子Ce³⁺和Tb³的发光性质
• 2.1.4 影响稀土离子发光的几个因素
• 2.2 铝酸盐类发光材料
• 2.2.1 钇铝石榴石
• 2.2.2 碱土铝酸盐
• 2.3 发光材料的温度效应
• 2.4 发光材料的发光衰减
• 2.5 发光材料的热释光
• 2.6 发光材料的表征及测试手段
• 2.6.1 X射线衍射分析
• 2.6.2 扫描电子显微镜分析
• 2.6.3 荧光光谱分析
• 2.6.4 荧光寿命分析
• 2.6.5 热释光曲线分析
• 2.6.6 色坐标分析
• 3+掺杂的铝酸盐荧光材料性能的影响'>第三章 助熔剂对Ce³⁺掺杂的铝酸盐荧光材料性能的影响
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验试剂与仪器
• 3.2.2 实验步骤与工艺流程图
• 3.2.3 样品的性能测试
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 激活剂含量对荧光粉发射光谱的影响
• 3.3.2 Al元素的含量对荧光粉的影响
• 3.3.3 助熔剂对荧光粉的影响
• 3.3.4 荧光粉的光谱特性
• 3.4 本章小结
• 3+掺杂的铝酸盐荧光材料温度和热释光效应的研究'>第四章 Ce³⁺掺杂的铝酸盐荧光材料温度和热释光效应的研究
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 变温光谱分析
• 4.2.2 荧光寿命分析
• 4.2.3 热释光谱分析
• 3+荧光粉的温度效应研究'>4.3 YAG:Ce³⁺荧光粉的温度效应研究
• 3+荧光粉的荧光光谱'>4.3.1 不同温度下YAG:Ce³⁺荧光粉的荧光光谱
• 4.3.2 位形坐标模型对温度猝灭现象的解释
• 4.3.3 温度对白光LED器件的影响
• 3+荧光粉的热释光效应研究'>4.4 不同Al含量下YAG:Ce³⁺荧光粉的热释光效应研究
• 4.4.1 Al元素的含量对荧光光谱的影响
• 4.4.2 Al元素的含量对荧光寿命的影响
• 4.4.3 Al元素的含量对热释光谱的影响
• 4.4.4 本章小结
• 2O₄:Tb³⁺荧光材料的复合法制备及其光谱性能研究'>第五章 SrAl₂O₄:Tb³⁺荧光材料的复合法制备及其光谱性能研究
• 5.1 引言
• 5.2 实验部分
• 5.2.1 主要试剂和仪器
• 5.2.2 样品的性能测试
• 2O₄:Tb³⁺荧光材料'>5.3 高温固相法制备SrAl₂O₄:Tb³⁺荧光材料
• 5.3.1 样品的制备
• 2O₄:Tb³⁺的荧光光谱'>5.3.2 SrAl₂O₄:Tb³⁺的荧光光谱
• 2O₄:Tb³⁺荧光材料'>5.4 燃烧合成法制备SrAl₂O₄:Tb³⁺荧光材料
• 5.4.1 样品的制备
• 5.4.2 初始燃烧温度对发射光谱强度的影响
• 5.4.3 尿素/硝酸盐的摩尔比对燃烧产物荧光光谱的影响
• 2O₄:Tb³⁺荧光材料'>5.5 复合法制备SrAl₂O₄:Tb³⁺荧光材料
• 5.5.1 样品的制备
• 5.5.2 晶体结构分析
• 5.5.3 形貌分析
• 5.5.4 复烧对合成产物荧光光谱的影响
• 5.6 本章小结
• 第六章 全文总结与工作展望
• 6.1 全文总结
• 6.2 今后工作展望
• 参考文献
• 发表论文和科研情况说明
• 致谢