典型农作物中多环芳烃和多氯联苯的分布、累积规律

论文摘要

多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs）和多氯联苯（polychlorinated biphenyls, PCBs）是典型的持久性有机污染物,它们具持久性、半挥发性、生物蓄积性、高毒性等特点。农作物作为生态系统中的初级生产者,其中积累的PAHs和PCBs会随着植食动物的取食进入到生态系统的高级消费者中,甚至被人类以食品的方式直接进食,进而对人类的健康造成威胁。因此,研究PAHs和PCBs在农作物中的分布和累积规律,可丰富PAHs和PCBs在生物累积方面的基础理论,为环境管理及食品安全监督提供理论依据,具有重要的理论和应用价值。本研究建立了农作物中PAHs和PCBs的分析方法,分析了采样地区小麦和玉米以及相关环境要素中的PAHs和PCBs的成分和含量,探讨了不同生长时期的小麦和玉米不同组织中PAHs和PCBs的分布和累积规律及其影响因素。主要研究内容如下：（1）研究在全面优化植物样品中PAHs和PCBs的提取净化条件基础上,建立了加速溶剂萃取、凝胶渗透色谱和柱层析净化、气相色谱和气相色谱-质谱分别分析植物样品中PCBs和PAHs的方法。研究结果表明,小麦中16种PAHs和7种PCBs的方法加标回收率分别在69.83%-87.37%和82.00%-118.31%之间,样品平行测量的相对标准偏差分别为8.27%-18.49%和5.35%-17.76%,结果符合美国EPA标准中对准确度和精密度的要求。（2）研究区域4个生长期小麦样品对应的根际土壤样品和灌溉水样品中PAHs和PCBs的含量较低。16种PAHs在各个时期的小麦中均能检出,浓度为0.24～2.23μg/gdw.;7种PCBs中PCB 138和PCB 180在各个时期的小麦中均未检出,其他5种均有检出,浓度为0.066- 0.60ng/gdw.。小麦中PAHs和PCBs与根际土壤PAHs和PCBs含量相关性不显著,小麦中的PCBs和PAHs的主要来源不是土壤。（3）从时间上看,在小麦生长过程中,PAHs和PCBs最大值出现在拔节期,而后随着生长时间的延长PAHs的含量逐渐降低,小麦对PAHs和PCBs的富集因子的降低趋势验证了这一规律。从空间上看,在拔节期和灌浆期,小麦中PAHs和PCBs的含量表现出叶>茎>根>穗的相同规律。在成熟期,各组织中不同环数的PAHs和不同氯代数PCBs的含量并未表现出一致的变化规律。在小麦成熟期,PAHs的logKow影响了小麦对PAHs的吸收,中低环PAHs要比高环PAHs更容易被根吸收,这一定程度上解释了成熟期小麦根中中低环含量比较高的现象。小麦叶和穗中PAHs和PCBs的含量与粗脂肪含量之间存在显著相关性。（4）研究区域3个生长期玉米所对应的土壤中PAHs和PCBs的含量较低。16种PAHs在各个时期的玉米根茎叶中均有检出,在种子中则只检出11种,各组织中PAHs含量为0.31-1.65μg/gdw.; PCB 138、PCB153和PCB 180检出率较低,剩余4种PCBs在各个时期的组织中均检出。各组织中PCBs含量在4.82～147.18 pg/gdw之间,低于小麦中PCBs含量。（5）在时间上,3个生长期的玉米中PAHs和PCBs最大值都出现在苗末期,而后随着生长时间的延长PAHs和PCBs的含量逐渐减少。在空间上,PAHs浓度在玉米穗末期和成熟期都表现为叶>根>茎>种子。在成熟期,各组织中不同环数的PAHs和不同氯代数PCBs的浓度并未表现出相同的特点。玉米对PAHs的富集因子要低于小麦PAHs的富集因子,并且玉米对PAHs的富集要高于PCBs,这可能是因为PAHs的溶解度比PCBs的高。PAHs的log Kow对成熟期玉米影响与对小麦的影响恰好相反,这说明植物对PAHs的吸收累积不仅与PAHs的性质有关,而且还与所研究的物种的种类有关。玉米中脂肪含量对种子中PAHs和PCBs影响十分明显。

论文目录

• 中文摘要
• ABSTRACT
• 符号说明
• 第一章 文献综述
• 1.1 多环芳烃和多氯联苯简介
• 1.1.1 多环芳烃简介
• 1.1.2 多氯联苯
• 1.2 植物体中多环芳烃和多氯联苯的残留及污染状况
• 1.3 样品多环芳烃和多氯联苯分析方法研究进展
• 1.3.1 样品提取
• 1.3.2 样品净化
• 1.3.3 样品分析
• 1.4 多环芳烃和多氯联苯在植物中的研究进展
• 1.4.1 植物体内多环芳烃和多氯联苯的分布特征
• 1.4.2 多环芳烃和多氯联苯在植物体内的吸收累积
• 1.5 论文的研究目的与意义
• 第二章 植物样品中多环芳烃和多氯联苯分析方法研究
• 2.1 实验仪器与试剂
• 2.1.1 主要仪器
• 2.1.2 标准样品与试剂
• 2.2 实验方法
• 2.2.1 样品的采集及制备
• 2.2.2 样品中多环芳烃和多氯联苯的提取
• 2.2.3 样品中多环芳烃和多氯联苯的净化
• 2.2.4 气相色谱及质谱分析
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 多环芳烃提取条件优化
• 2.3.2 多环芳烃净化条件优化
• 2.3.3 多氯联苯提取条件优化
• 2.3.4 多氯联苯GPC净化条件优化
• 2.3.5 色谱条件的优化
• 2.3.6 质量保证和质量控制
• 2.4 小结
• 第三章 小麦中多环芳烃和多氯联苯的含量及分布累积规律
• 3.1 实验材料与方法
• 3.1.1 样品的采集与处理
• 3.1.2 数据分析方法
• 3.2 小麦对应的土壤、灌溉水中多环芳烃和多氯联苯的含量
• 3.2.1 土壤中多环芳烃和多氯联苯的含量
• 3.2.2 灌溉水中多环芳烃和多氯联苯的含量
• 3.2.3 小麦中多环芳烃和多氯联苯的含量
• 3.3 小麦中多环芳烃和多氯联苯的来源分析
• 3.4 小麦中多环芳烃和多氯联苯的分布累积规律
• 3.4.1 不同时期小麦中PAHs和PCBs的浓度变化
• 3.4.2 不同生长期小麦不同组织中PAHs和PCBs的浓度变化
• 3.4.3 不同环数多环芳烃在不同生长期小麦不同组织中的浓度的变化
• 3.4.4 不同氯代数多氯联苯在不同组织中浓度的变化
• 3.5 多环芳烃和多氯联苯在小麦中的分布累积的影响因素
• 3.5.1 小麦生物富集因子
• 3.5.2 辛醇-水分配系数
• 3.5.3 粗脂肪含量
• 3.6 小结
• 第四章 玉米中多环芳烃和多氯联苯的含量及分布累积规律
• 4.1 实验材料与方法
• 4.1.1 样品的采集与处理
• 4.1.2 数据分析方法
• 4.2 玉米及对应的土壤、灌溉水中多环芳烃和多氯联苯的含量
• 4.2.1 土壤中多环芳烃和多氯联苯的含量
• 4.2.2 灌溉水中多环芳烃和多氯联苯的含量
• 4.2.3 玉米中多环芳烃和多氯联苯的含量
• 4.3 玉米中多环芳烃和多氯联苯的来源分析
• 4.4 玉米中多环芳烃和多氯联苯的分布累积规律
• 4.4.1 不同时期玉米中PAHs和PCBs的浓度变化
• 4.4.2 不同时期玉米不同组织中PAHs和PCBs的浓度变化
• 4.4.3 不同环数多环芳烃在不同组织中浓度的变化
• 4.4.4 不同氯代数多氯联苯在不同组织中浓度的变化
• 4.5 多环芳烃和多氯联苯在玉米中的分布累积的影响因素
• 4.5.1 玉米生物富集因子
• 4.5.2 辛醇-水分配系数
• 4.5.3 粗脂肪含量
• 4.6 小结
• 第五章 结论及展望
• 5.1 结论
• 5.2 下一步工作方向
• 参考文献
• 致谢
• 攻读学位期间发表论文情况
• 学位论文评阅及答辩情况表