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甲烷无氧芳构化反应催化剂载体的研究

2020-11-29阅读(581)

甲烷无氧芳构化反应催化剂载体的研究

论文摘要

甲烷无氧芳构化反应是甲烷直接催化转化过程中的一个重要反应,它对天然气的直接利用和深入了解甲烷分子中C-H键的活化本质都具有非常重要的意义。近年来,在甲烷无氧芳构化催化剂的制备、改性以及反应机理等方面的研究已取得了长足的进步。目前较为理想的催化剂体系是担载Mo的HZSM-5催化剂。为了将催化剂在连续固定床反应器上应用,研究挤条成型的Mo/HZSM-5甲烷无氧芳构化催化剂有着重要的意义。本论文首先研究了不同硅铝比和不同晶粒大小的HZSM-5对甲烷无氧芳构化反应的影响。研究结果表明,硅铝比不同,催化剂的催化反应活性也不同。随着分子筛硅铝比的升高,甲烷的转化率和芳烃收率均降低,当HZSM-5分子筛SiO2/Al2O3=45的时候,该催化剂有着最佳的反应性能。另外,Mo/纳米HZSM-5催化剂在甲烷无氧芳构化催化反应中性能要优于Mo/微米HZSM-5催化剂。在此基础上论文着重研究了挤条成型的Mo/纳米HZSM-5催化剂的催化反应性能。以Al2O3、SiO2为载体的研究结果表明,Al2O3载体的加入减少了催化剂的B酸量,对甲烷无氧芳构化反应不利,导致甲烷转化率降低,并且催化剂积碳严重。通过适量添加SiO2载体,减少Al2O3载体的量,可以提高催化剂的B酸量,从而可提高甲烷转化率,并降低催化剂的积碳量。另外,还研究了La2O3与Al2O3复合型载体对甲烷无氧芳构化反应的影响。结果表明,载体La2O3与Al2O3存在着最佳配比,即当载体La2O3/Al2O3=1时,催化剂有最佳的催化反应性能,其甲烷转化率为7.70%,芳烃收率为3.09%。6%为最佳Mo载量。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 引言
  • 1 文献综述
  • 1.1 甲烷转化的意义
  • 1.2 甲烷转化的主要途径
  • 1.3 甲烷无氧芳构化反应的研究进展
  • 1.3.1 甲烷无氧芳构化催化剂金属活性组分的研究
  • 1.3.2 甲烷无氧芳构化催化剂载体的研究
  • 1.3.3 甲烷无氧芳构化催化剂助剂的研究
  • 1.3.4 Mo物种与分子筛载体相互作用的研究
  • 1.3.5 甲烷无氧芳构化催化剂积碳的研究
  • 1.3.6 甲烷无氧芳构化反应中抑制积碳的研究
  • 1.4 甲烷无氧芳构化反应的反应机理
  • 1.5 ZSM-5沸石分子筛简介
  • 1.6 论文的选题依据和主要研究内容
  • 2 实验部分
  • 2.1 主要试剂与原料
  • 2.2 催化剂的制备
  • 2.2.1 ZSM-5分子筛
  • 2.2.2 压片成型催化剂
  • 2.2.3 机械混合挤条成型法
  • 2.2.4 浸渍挤条成型法
  • 2.3 甲烷无氧芳构化反应的评价
  • 2.3.1 反应评价装置
  • 2.3.2 反应装置流程图
  • 2.3.3 催化剂的反应评价及数据处理
  • 2.4 催化剂物化性能的表征
  • 2.4.1 SEM
  • 2.4.2 吡啶FT-IR表征
  • 3-TPD表征'>2.4.3 NH3-TPD表征
  • 2.4.4 X射线衍射分析（XRD）
  • 3 HZSM-5硅铝比及晶粒大小对甲烷无氧芳构化反应的影响
  • 3.1 引言
  • 3.2 ZSM-5的基本性质
  • 3.2.1 纳米与微米ZSM-5分子筛的SEM照片
  • 3.2.2 纳米与微米ZSM-5分子筛的XRD
  • 3.2.3 纳米与微米ZSM-5分子筛的酸性位
  • 3.3 甲烷无氧芳构化反应催化反应性能
  • 3.3.1 HZSM-5硅铝比对甲烷无氧芳构化反应的影响
  • 3.3.2 HZSM-5晶粒大小对甲烷无氧芳构化反应的影响
  • 3.4 小结
  • 2O3和SiO2对甲烷无氧芳构化的影响'>4 载体Al2O3和SiO2对甲烷无氧芳构化的影响
  • 4.1 引言
  • 4.2 催化剂的制备、载体的组成及强度
  • 4.3 催化剂表征
  • 4.3.1 催化剂的酸类型表征
  • 3-TPD表征'>4.3.2 催化剂的NH3-TPD表征
  • 4.4 催化剂的甲烷芳构化反应性能
  • 2O3对甲烷无氧芳构化反应的影响'>4.4.1 载体Al2O3对甲烷无氧芳构化反应的影响
  • 2的加入对甲烷无氧芳构化反应的影响'>4.4.2 载体SiO2的加入对甲烷无氧芳构化反应的影响
  • 2O3与SiO2的加入对甲烷无氧芳构化反应的影响'>4.4.3 复合载体Al2O3与SiO2的加入对甲烷无氧芳构化反应的影响
  • 4.5 小结
  • 2O3和La2O3对甲烷无氧芳构化反应的影响'>5 载体Al2O3和La2O3对甲烷无氧芳构化反应的影响
  • 5.1 引言
  • 5.2 催化剂的制备及载体的组成
  • 5.3 催化剂表征
  • 5.3.1 催化剂的酸类型表征
  • 3-TPD表征'>5.3.2 催化剂的NH3-TPD表征
  • 5.4 催化甲烷芳构化性能
  • 2O3与La2O3对甲烷无氧芳构化反应的影响'>5.4.1 复合载体Al2O3与La2O3对甲烷无氧芳构化反应的影响
  • 5.4.2 担载不同Mo量的催化剂对甲烷无氧芳构化反应的影响
  • 5.5 小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
  • 致谢

    • 相关论文文献

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