含锡固溶体催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能研究

含锡固溶体催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能研究

论文摘要

以葡萄糖为络合剂,用溶胶-凝胶法制备了Sn-Ce-O,Sn-Zr-O,Sn-Sb-O和Sn-In-O四个系列的固溶体催化剂,其中Sn-Ce-O系列分别利用柠檬酸和葡萄糖作为络合剂,研究络合剂对催化剂物理化学性质及甲烷催化燃烧性能的影响。用X-射线衍射(XRD)方法分析了催化剂的晶体结构及粒径;傅立叶红外光谱(FT-IR)方法考察了催化剂的红外吸收特性;程序升温还原(H2-TPR)考察了催化剂的还原性能,;比表面法(BET)测定了催化剂的比表面积,;透射电镜(TEM)观察样品的粒径和形貌;电导方法表征了催化剂的电学性质;X光电子能谱(XPS)分析了催化剂的表面性能;以甲烷催化燃烧反应为探针反应测试了催化剂的甲烷催化燃烧活性。结果表明,用葡萄糖作络合剂的Sn-Ce-O系列具有较低的甲烷完全转化温度,比表面积较大,TEM观察其平均粒径在14nm左右,而柠檬酸作络合剂的样品发生严重的烧结。Sn-Zr-O,Sn-Sb-O,Sn-In-O,Sn-Ce-O系列的甲烷催化燃烧活性均比未掺杂锡前有所提高,活性提高的顺序为:Sn-Ce-O系列>Sn-In-O系列>Sn-Sb-O系列>Sn-Zr-O系列。最后,我们选取了活性较好的催化剂Sn0.2Ce0.8O2、Sn0.8Zr0.2O2、Sn0.8Sb0.2O1.9和Sn0.6In0.4O1.8,对溶胶-凝胶法进行小的改进,即加入回流的步骤后重新制备以上四种催化剂。结果发现:Sn0.2Ce0.8O2和Sn0.8Zr0.2O2的催化活性有所提高,而Sn0.8Sb0.2O1.9和Sn0.6In0.4O1.8催化活性降低。可见,相同的制备方法,对于掺杂的不同物质产生的效果也不相同。

论文目录

  • 摘要
  • 第一章 前言
  • 1.1 论文的目的与意义
  • 1.2 论文的研究内容
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 催化剂的制备
  • 2.1.1 溶胶-凝胶法系列催化剂的制备
  • 2.1.2 回流的溶胶-凝胶法系列催化剂的制备
  • 2.2 反应性能评价
  • 2.3 催化剂物理化学性质表征
  • 2.3.1 X射线衍射(XRD)表征
  • 2-TPR)研究'>2.3.2 程序升温还原(H2-TPR)研究
  • 2.3.3 比表面积(BET)的测定及粒径计算
  • 2.3.4 FT-IR研究
  • 2.3.5 透射电镜(TEM)
  • 2.3.6 光电子能谱(XPS)
  • 2.3.7 空气中不同温度下电导的测定
  • 第三章 Sn-Ce-O系列催化剂性能比较研究
  • 引言
  • 3.1 柠檬酸做络合剂的Sn-Ce-O系列催化剂的性能比较研究
  • 3.1.1 催化剂的XRD分析
  • 3.1.2 催化剂的TPR分析
  • 3.1.3 催化剂活性与比表面积的分析及平均粒径计算
  • 3.2 葡萄糖做络合剂的Sn-Ce-O系列催化剂的性能比较研究
  • 3.2.1 催化剂的XRD分析
  • 3.2.2 催化剂的TPR分析
  • 3.2.3 催化剂活性与比表面积的分析及平均粒径计算
  • 3.3 两种络合剂制备的催化剂性能比较研究
  • 3.3.1 催化剂的XRD分析
  • 3.3.2 催化剂的TPR分析
  • 3.3.3 催化剂的FT-IR表征
  • 3.3.4 催化剂的TEM分析
  • 3.3.5 催化剂活性与比表面积的分析
  • 3.4 小结
  • 第四章 Sn-Sb-O系列催化剂性能比较研究
  • 引言
  • 4.1 催化剂的性能比较研究
  • 4.1.1 催化剂的XRD分析
  • 4.1.2 催化剂的TPR分析
  • 4.1.3 催化剂活性与比表面积的分析
  • 4.1.4 两种催化剂的电导分析
  • 0.8Sb0.2O1.9催化剂的XPS分析'>4.1.5 Sn0.8Sb0.2O1.9催化剂的XPS分析
  • 4.2 小结
  • 第五章 Sn-Zr-O系列催化剂性能比较研究
  • 引言
  • 5.1 催化剂的性能比较研究
  • 5.1.1 催化剂的XRD分析
  • 5.1.2 催化剂的TPR分析
  • 5.1.3 催化剂活性与比表面积的分析及平均粒径计算
  • 5.2 小结
  • 第六章 Sn-In-O系列催化剂性能比较研究
  • 引言
  • 6.1 催化剂的性能比较研究
  • 6.1.1 催化剂的XRD分析
  • 6.1.2 催化剂的TPR分析
  • 6.1.3 催化剂活性与比表面积的分析
  • 6.1.4 催化剂的TEM分析
  • 6.2 小结
  • 第七章 回流的溶胶-凝胶法制备的催化剂性能比较研究
  • 引言
  • 0.2Ce0.8O2催化剂催化性能分析'>7.1 Sn0.2Ce0.8O2催化剂催化性能分析
  • 7.1.1 催化剂的XRD分析
  • 7.1.2 催化剂的TPR分析
  • 7.1.3 催化剂的FT-IR分析
  • 7.1.4 催化剂活性与比表面积的分析
  • 0.8Sb0.2O1.9催化剂催化性能分析'>7.2 Sn0.8Sb0.2O1.9催化剂催化性能分析
  • 7.2.1 催化剂的XRD分析
  • 7.2.2 催化剂的TPR分析
  • 7.2.3 催化剂的FT-IR分析
  • 7.2.4 催化剂活性与比表面积的分析
  • 0.8Zr0.2O2催化剂的性能比较研究'>7.3 Sn0.8Zr0.2O2催化剂的性能比较研究
  • 7.3.1 催化剂的XRD分析
  • 7.3.2 催化剂的TPR分析
  • 7.3.3 催化剂的FT-IR分析
  • 7.3.4 催化剂活性与比表面积的分析
  • 0.8Zr0.2O2催化剂XPS分析'>7.3.5 回流后的Sn0.8Zr0.2O2催化剂XPS分析
  • 0.6In0.4O1.8催化剂的性能比较研究'>7.4 Sn0.6In0.4O1.8催化剂的性能比较研究
  • 7.4.1 催化剂的XRD分析
  • 7.4.2 催化剂的TPR分析
  • 7.4.3 催化剂的FT-IR分析
  • 7.4.4 催化剂活性与比表面积的分析
  • 7.4.5 催化剂的TEM分析
  • 7.5 小结
  • 参考文献
  • ABSTRACT
  • 致谢
  • 发表论文情况
  • 相关论文文献

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