基于表面等离激元光子学的增强光谱研究

论文摘要

利用表面等离激元共振对金属纳米结构局域电磁场的增强作用,调制其附近分子的光学信号行为；通过改变金属纳米结构的大小、构型以及环境介质等因素,在纳米尺度上实现光学信号的有效调控。目前,基于表面等离激元光子学的增强光谱技术,已被广泛应用于超灵敏生物-化学传感、新型光源、高效光学元件、纳米光学成像等领域。本论文从表面等离激元光子学的基本理论出发,理论研究与实验观测相结合,并借助仿真模拟对表面增强光谱技术,特别是针尖增强拉曼散射展开一系列的研究。论文主要内容包括两大部分：一、利用电化学和微纳加工技术,制备纳米孔洞阵列和三维纳米结构,并探究其表面增强荧光效应；采用湿化学方法,合成高产率的聚集体金属纳米颗粒,研究其液相环境中的表面增强荧光和拉曼散射效应,并从理论和仿真模拟上对实验结果进行分析讨论。二、利用高真空针尖增强拉曼散射系统,开展了以下三个方面的研究工作：超灵敏斯托克斯和反斯托克斯拉曼光谱研究,并以此实现了实验温度的原位探测；等离激元催化反应的分子动力学研究,并以此实现了对反应过程的原位调控；针尖增强拉曼光谱中的非线性效应研究。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 缩略词
• 第1章 引言
• 第2章 表面等离激元和增强光谱理论概述
• 2.1 表面等离激元光子学
• 2.1.1 等离激元和介电常数
• 2.1.2 表面等离极化激元
• 2.1.3 局域表面等离激元
• 2.1.4 表面等离激元的仿真计算方法
• 2.1.5 基于表面等离激元的应用研究
• 2.2 表面增强光谱学
• 2.2.1 表面增强拉曼散射
• 2.2.2 表面增强荧光
• 2.3 针尖增强拉曼光谱学
• 2.3.1 基本原理
• 2.3.2 实验装置
• 2.3.3 研究进展
• 第3章 纳米孔洞阵列结构的表面增强荧光效应
• 3.1 实验
• 3.1.1 样品制备及表征
• 3.1.2 光谱测量
• 3.2 金纳米孔洞阵列的表面增强荧光效应
• 3.3 三维银纳米结构的表面增强荧光效应
• 3.4 氧化铝孔洞阵列结构的表面增强荧光效应
• 第4章 聚集体金纳米结构的表面增强光谱
• 4.1 实验
• 4.1.1 样品制备
• 4.1.2 样品表征
• 4.1.3 实验装置
• 4.2 聚集体金纳米球颗粒的表面增强荧光和拉曼散射
• 4.2.1 实验结果
• 4.2.2 仿真模拟及讨论
• 4.3 单分子增强拉曼散射
• 4.3.1 实验方案
• 4.3.2 结果与讨论
• 第5章 超灵敏高真空针尖增强拉曼散射（HV-TERS）
• 5.1 HV-TERS系统简介
• 5.1.1 HV-TERS系统的基本构造
• 5.1.2 HV-TERS系统中STM的工作原理
• 5.2 针尖制备及衬底准备
• 5.2.1 金针尖制备
• 5.2.2 衬底制备
• 5.3 超灵敏斯托克斯和反斯托克斯HV-TERS光谱
• 5.3.1 斯托克斯HV-TERS光谱
• 5.3.2 反斯托克斯HV-TERS光谱
• 5.3.3 HV-TERS中的偏振效应
• 第6章 HV-TERS中的等离激元催化反应
• 6.1 HV-TERS中的等离激元催化聚合反应
• 6.1.1 对硝基苯硫酚分子的聚合反应
• 6.1.2 激发光强度调控的等离激元催化反应
• 6.1.3 隧道电流和偏压调控的等离激元催化反应
• 6.1.4 针尖状态调控的等离激元催化反应
• 6.1.5 等离激元催化反应的原位实验温度
• 6.2 HV-TERS中的等离激元催化解离反应
• 6.2.1 孔雀绿分子的共振吸收
• 6.2.2 等离激元催化解离反应
• 6.2.3 等离激元催化解离反应的机理
• 6.3 HV-TERS中反应产物可控的等离激元催化反应
• 6.3.1 实验方案
• 6.3.2 实验结果及讨论
• 6.3.3 反应产物可控的等离激元催化反应的机理
• 第7章 HV-TERS中的非线性效应
• 7.1 对甲苯硫酚分子的HV-TERS光谱
• 7.1.1 HV-TERS光谱中未知的拉曼峰
• 7.1.2 红外振动模式的拉曼活性
• 7.1.3 费米共振
• 7.2 金薄膜表面的HV-TERS光谱
• 7.2.1 精细的HV-TERS光谱
• 7.2.2 HV-TERS光谱的衬底影响
• 7.3 HV-TERS小节
• 第8章 总结与展望
• 参考文献
• 致谢
• 攻读博士学位期间科研成果