论文摘要
粒径在110 nm的纳米金属簇在学术界和工业中特别是催化领域受到了广泛的关注。表面活化剂稳定的纳米簇并不稳定,甚至在比较温和的反应条件下都会发生团聚,而高分子稳定的金属簇是稳定的,因此可以应用于许多催化反应中。研究者们研究了单金属和双金属纳米簇在反应中的独特性能。卤代芳香胺是染料、杀虫剂和除草剂化学中的重要中间体。传统生产路线Bechamp法是用铁粉加盐酸产生初生态氢还原相应的卤代硝基苯。此法工艺简单,但产物卤代苯胺收率低,而且存在着污染环境的问题,因此通过如钯、铂或兰尼镍等金属催化剂选择性催化氢化卤代硝基苯的方法成为首选。本论文主要对以下几个方面进行了研究:首先,以聚乙烯吡咯烷酮（PVP）为保护剂,以甲醇为还原剂,甲醇和水为混合溶剂,通过改变V（醇）/V（水）,制备了一系列高分子稳定的钯胶体（PVP-Pd）。通过透射电镜进行了表征,发现随着甲醇用量的增大,制得的PVP-Pd胶体颗粒粒径增大;胶体粒径大小4.1 nm7.0 nm,标准偏差0.81 nm1.64 nm;V（醇）/V（水）为1:1时的胶体粒径较小、分散度较好、颗粒分布比较均匀;而V（醇）/V（水）为3:7、7:3、9:1时的胶体粒径大小不均、分布较差,出现了团聚现象。第二,以聚乙烯吡咯烷酮（PVP）为保护剂,甲醇为还原剂,V（醇）/V（水）为1:1的混合溶液为溶剂,通过改变钯/铂的摩尔比,制备了钯/铂双金属胶体,并用透射电镜进行了表征。结果表明,所制得的钯/铂双金属胶体的平均粒径大小在2.53.5 nm之间,其标准偏差为0.60.9 nm。双金属胶体会形成以铂为核,而钯在表面富集的核-壳结构模型。第三,以钯纳米金属胶体进行了邻氯硝基苯（o-CNB）的催化氢化反应。结果表明,粒径小、分布均匀的Pd胶体对邻氯硝基苯的催化反应活性高,粒径为4.7 nm的钯纳米金属胶体对o-CNB催化氢化的反应活性为0.923 mol H2/mol Pd·s。第四,以铂纳米金属胶体为催化剂,进行了邻氯硝基苯（o-CNB）的催化氢化反应。考察了反应温度、催化剂浓度、底物浓度等对邻氯硝基苯催化氢化转化率和选择性的影响。在温度为30°C,氢气压力为0.1 MPa时,对邻氯硝基苯转化率可达92.3 % ,生成邻氯苯胺的选择性可达76.9 %。
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