水和离子在纳米孔道中的输运行为研究

论文摘要

生物的新陈代谢过程涉及到许多关于溶液在纳米尺度下的输运现象。比如水孔蛋白中的水输运现象,钾孔道和钠孔道中的离子输运等等。针对这些现象开展的基础研究已经取得了很多丰硕的成果。研究已经证实了这些输运行为与孔道本身存在的残基和孔道的纳米结构有密切联系。例如：在水孔蛋白中,由于孔道中间存在的窄结构的限制和其本身的残基迫使水分子只能形成一条一维水链通过孔道。近几年,生物孔道的这些有趣的输运现象已经引起越来越多学者地关注。相关的基础研究和应用研究也在不断地开展中。这其中就有运用分子动力学方法来研究复杂的生物纳米孔道中的输运行为。尽管这只是一项基础的模拟研究,但实践证明这项模拟研究已经给生物孔道的科学研究和纳米科技的发展带来了很大的指引作用。因此我们认为本文所研究的水和离子在纳米孔道中的输运行为对人们认识生命系统中的孔道输运以及纳米输运器件的研发同样具有重要的意义。本文的主要工作如下：基于碳纳米管开展的各类研究始于上世纪90年代纳米管被发现以后。尽管碳纳米管出世很晚,但是对于它的发展却可以用飞速来形容。当然,这其中也包括了纳米管的计算机模拟研究。之所以纳米管能够用来当作输运器件主要是因为纳米管本身结构简单,而很多相应的输运行为则与生物系统中的孔道有一定的类似。因此它被用来探索生物孔道中的一些特殊规律。本文,我们主要是运用了两个模型来探究水和离子在纳米尺度下的输运行为。首先,我们已经知道生物孔道中的窄结构对水的输运起到了重要的开关作用。然而这个现象到现在为止还没有被研究者们很好的解释清楚。因此我们通过分子动力学模拟来尝试着做进一步的解释。我们的主要研究方法是通过给纳米管（该纳米管模型是直径为8.1 A,长为14.8A的（6,6）单壁纳米管）一个适当的外力使其产生一个形变从而形成一个类似生物管道中的窄结构。从模拟结果中,我们发现当窄结构出现在纳米管的中间区域时,净流量是几个模拟系统中最大的一种（除去对照系统即纳米管没有受到外力的系统）,而一旦形变位置移出纳米管的中间区域,相应的净流量就会发生不同程度的改变。值得注意的是,随着形变位置的向外移动,流量出现不同程度地减小。尽管如此,净流量并非单调减小。在距离管口2.5 A处出现窄结构时净流量最小。经过分析,我们发现流量的变化与水分子在管内形成的碳水作用和水水作用有着密切的联系。同时,在一定范围内,我们发现净流量与相互作用能垒几乎成线性关系：能垒越高流量就小。这项工作对于人们研究纳米孔道的拓扑结构对输运性质的影响也许会很有帮助。同时也为人们设计更好的纳米输运器件提供了一种思路。其次,运用分子动力学模拟研究了Na+和K+在四种不同宽度的条形纳米通道中的输运行为,发现了由两块单层石墨片构成的条形纳米通道具有一定的钠选择性。当条形纳米通道宽度为8.8 A时钠钾离子（Na+K+）的通透率之比可达到6倍。但当条形纳米通道的宽度增大时,选择性则会逐渐减弱。由于这种管道的结构简单而且能实现很好的离子选择功能,因此在离子分离、海水淡化中有很大的潜在应用。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 目录
• 第一章 绪论
• 1.1 研究背景
• 1.2 模拟的主要内容
• 第二章 分子动力学简介
• 2.1 分子动力学简史
• 2.2 分子动力学的优势
• 2.3 分子动力学的限制
• 2.4 分子动力学中的主要原理
• 2.4.1 分子模拟中常见的力学定律
• 2.4.2 体系中粒子运动方程的求解
• 2.4.3 分子模拟中的力场
• nobond)'>2.4.4 非键相互作用(E_nobond)
• bond)'>2.4.5 成键相互作用(E_bond)
• 2.4.6 分子动力学中的原胞
• 2.4.7 边界条件处理
• 2.5 平衡态系综模拟
• 2.5.1 微正则系综模拟（N,V,E）
• 2.5.2 正则系综模拟（N,V,T）
• 2.5.3 等温等压系综模拟（N,P,T）
• 第三章 纳米管的形变位置对水输运的影响
• 3.1 引言
• 3.2 模拟方法
• 3.3 结果与讨论
• 3.4 小结
• 第四章 条形纳米通道中奇特的钠选择性
• 4.1 引言
• 4.2 计算方法和模型
• 4.3 结果与讨论
• 4.4 小结
• 第五章 总结与展望
• 5.1 研究结论
• 5.2 研究展望
• 参考文献
• 硕士期间发表的论文
• 致谢