预混合氢氧焰燃烧制备纳米二氧化硅技术研究

论文摘要

气相燃烧合成纳米二氧化硅颗粒具有极小的粒径、巨大的比表面积、很高的纯度以及成链和网络化倾向,使其具有补强、增稠、触变、乳化、消光、防滑等作用,除了作为橡胶的补强剂之外,还被广泛的应用于塑料、油漆、涂料、粘合剂、油墨、化妆品、牙膏、润滑油等诸多工业领域,是一种极为重要的化工原料,随着微电子、特种催化剂、高档汽车油漆、精细陶瓷等高科技产品的快速发展,纳米二氧化硅颗粒材料的市场日益扩大。本文对气相法纳米二氧化硅制备及反应器、纳米二氧化硅应用、气相燃烧合成中粒子成核及生长进行了综述,对粒子成核和生长的基础理论进行深入的研究,用预混合氢氧焰高温水解制备了纳米二氧化硅粉体,通过TEM、SEM、BET等手段进行测试,研究结果表明：1、预混合多环射流氢氧焰燃烧反应器相对于传统的辅助燃烧反应器可以提供更为均匀的温度场、浓度场和停留时间分布,有利于制备高质量的纳米二氧化硅颗粒。2、预混合多环射流氢氧焰燃烧反应器可以制备比表面积100-500m2/g的纳米二氧化硅颗粒。纳米二氧化硅颗粒在DBP吸油值、原生颗粒形貌、粒度分布等技术指标上都明显接近国外高质量产品水平。其链状及网络化结构明显,每条链段由十几到几十个颗粒构成；一次团聚体的粒度分布在40-400nm,二次团聚体粒度分布在10-100μm。3、在预混合多环射流氢氧焰燃烧反应器制备纳米二氧化硅颗粒过程中,颗粒粒径受各操作参数的影响。随着反应温度的升高,颗粒粒径增大；随着四氯化硅摩尔分率的增加,颗粒粒径减小。4、在纳米二氧化硅颗粒生长的过程中,粒子在不同位置生长的模型不同。在喷嘴附近,粒子以弹射凝聚模型生长,在反应器内和絮凝器内粒子以有限扩散凝聚模型生长。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 气相燃烧合成技术
• 1.1 气相燃烧合成
• 1.1.1 气相燃烧合成实现的前提条件
• 1.1.2 气相燃烧合成的过程描述
• 1.1.3 气相燃烧合成动力学分析
• 1.1.4 气相燃烧合成过程简化和模型建立
• 1.1.5 过程的控制手段
• 1.2 气相法白炭黑的制备
• 1.2.1 化学反应动力学特征
• 1.2.2 成核生长动力学特征
• 1.2.3 纳米二氧化硅颗粒的制备条件
• 1.2.4 纳米二氧化硅颗粒制备反应器
• 1.3 气相法白炭黑的应用
• 1.4 国内外市场现状
• 1.5 论文研究意义和内容
• 1.5.1 论文研究意义
• 1.5.2 论文研究的内容
• 第二章 气相纳米粒子成核和生长机制的理论研究
• 2.1 气相中气体到粒子的转变
• 2.1.1 分子团的临界尺度和临界数目
• 2.1.2 均质成核动力学
• 2.3 气相中纳米粒子生长
• 2.3.1 分形生长动力学模型
• 2.3.2 粒子在喷嘴附近的生长
• 2.3.3 粒子在燃烧室和絮凝器内的生长（粒子的布朗凝并）
• 2.4 本章小结
• 第三章 纳米二氧化硅颗粒燃烧合成工艺及表征
• 3.1 实验原料及设备
• 3.2 工艺流程
• 3.2.1 四氯化硅的蒸发
• 3.2.2 气体的燃烧
• 4水解反应'>3.2.3 SiCl₄水解反应
• 3.2.4 颗粒收集
• 3.2.5 尾气净化
• 3.3 测试方法
• 第四章 燃烧合成纳米二氧化硅颗粒的理化指标
• 4.1 比表面积
• 4.2 DBP吸油值
• 4.3 颗粒形貌
• 4.4 一次团聚体
• 4.5 链状及网络结构
• 4.6 二次团聚体
• 4.7 本章小结
• 第五章 纳米二氧化硅颗粒粒径和生长的实验研究
• 5.1 反应区的温度及浓度
• 5.2 颗粒粒径
• 5.2.1 四氯化硅浓度与颗粒粒径的关系
• 5.2.2 反应温度与颗粒粒径的关系
• 5.3 颗粒的烧结度
• 5.3.1 四氯化硅摩尔分率对烧结度的影响
• 5.3.2 反应温度对颗粒烧结度的影响
• 5.4 粒子生长分析
• 5.4.1 粒子在喷嘴附近的生长
• 5.4.2 粒子在燃烧室内的生长
• 5.4.3 粒子在絮凝器内的生长
• 5.5 讨论
• 5.6 本章小结
• 第六章 结论
• 致谢
• 参考文献
• 附录 攻读硕士学位期间发表论文情况