超声波强化臭氧降解水中对硝基苯酚的研究

超声波强化臭氧降解水中对硝基苯酚的研究

论文题目: 超声波强化臭氧降解水中对硝基苯酚的研究

论文类型: 博士论文

论文专业: 环境工程

作者: 徐献文

导师: 汪大翚,史惠祥

关键词: 超声波,臭氧,对硝基苯酚,协同效应,动力学,降解机理

文献来源: 浙江大学

发表年度: 2005

论文摘要: 对硝基苯酚(PNP)毒性大、难于生物降解,是化工、农药、染料等行业废水中常见的有机污染物。本文以对硝基苯酚为模拟污染物,应用单独超声波(US/O2)、单独臭氧(O3)及超声波强化臭氧氧化技术(US/O3)降解水中对硝基苯酚,并就其影响因素、协同效应、降解动力学及降解机理进行了系统的研究,为对硝基苯酚的处理提供理论依据。 在US/O2体系中,通过对对硝基苯酚去除率的考察可知:增加初始浓度、提高pH值及降低声强能使其去除率下降;而溶液主体温度对去除率影响不大。通过对叔丁醇(TBA)的用量影响对硝基苯酚降解效果的考察可知:超声降解对硝基苯酚以热解为主,·OH反应为辅,热解反应占总反应的67.95%。利用高效液相色谱(HPLC)和离子色谱(IC),检测出超声波降解对硝基苯酚的中间产物有苯酚、对苯醌、对苯二酚、邻苯二酚、邻苯醌、对硝基邻苯二酚、顺(反)丁稀二酸、甲酸、NO3-、NO2-等,并依此对降解机理进行了推导。超声波降解水中对硝基苯酚符合拟一级反应动力学规律,对实验数据进行了非线性回归分析,建立了超声波降解水中对硝基苯酚的速率常数的经验模型:k=0.000165×C0-0.76264(pH)-0.91439(P)1.72456。 在O3体系中,考察了不同实验条件对对硝基苯酚降解效果的影响,结果表明:提高O3/O2气速、温度、pH值(pH≤8)及降低初始浓度均能提高对硝基苯酚的去除率,而pH>8后pH值对对硝基苯酚的去除率影响不大。通过化学计量比的测定及利用CO2在Na2CO3—NaHCO3体系中的吸收反应对反应器特性参数液相传质分系数kL、单位液相体积的传质面积α的测定,在投加·OH抑制剂TBA时考察了臭氧的直接反应动力学,在不投加·OH抑制剂TBA时考察了臭氧总的反应动力学。结果表明:臭氧与对硝基苯酚反应的化学计量比为3;pH≤3条件下,对硝基苯酚主要通过臭氧的直接反应进行降解,该反应处于慢反应动力学区域;O3/O2气速和初始浓度的变化对反应速率常数kD和kT影响不大,而温度和pH值影响明显;不同温度及pH值(pH≤3)下的kT的Arrhenius方程为kT=2209010exp(-10813/RT)[OH-]0.19153,kD的Arrhenius方程为:

论文目录:

第一章 绪论

第二章 文献综述

2.1 氧化技术

2.1.1 超声波氧化技术

2.1.2 臭氧氧化技术

2.1.3 超声波强化臭氧氧化技术

2.2 对硝基苯酚废水的处理方法

2.2.1 生化法

2.2.2 吸附法

2.2.3 液膜法

2.2.4 化学氧化法

2.3 本课题思路

第三章 实验部分

3.1 实验目的

3.2 实验内容

3.2.1 实验装置

3.2.2 实验方法

3.3 实验分析方法

3.4 实验药品、仪器及设备

第四章 超声波降解水中对硝基苯酚的研究

4.1 引言

4.2 影响因素

4.2.1 初始浓度的影响

4.2.2 pH值的影响

4.2.3 超声声强的影响

4.2.4 溶液主体温度的影响

4.3 反应机理

4.4 反应动力学

4.5 本章小结

第五章 臭氧降解水中对硝基苯酚的研究

5.1 引言

5.2 影响因素

5.2.1 气速的影响

5.2.2 pH值的影响

5.2.3 初始浓度的影响

5.2.4 溶液主体温度的影响

5.3 反应动力学

5.3.1 化学计量比的测定

5.3.2 传质特性参数的确定

5.3.3 臭氧直接反应动力学

5.3.4 臭氧总的反应动力学

5.4 降解机理

5.5 本章小结

第六章 超声波强化臭氧降解水中对硝基苯酚的研究

6.1 引言

6.2 影响因素

6.2.1 气速的影响

6.2.2 溶液主体温度的影响

6.2.3 pH值的影响

6.2.4 初始浓度的影响

6.2.5 超声声强的影响

6.3 协同效应

6.3.1 传质速率的提高

6.3.2 臭氧的分解

6.3.3 主要强化路径

6.4 反应动力学

6.5 降解机理

6.6 本章小结

第七章 结论

7.1 结论

7.1.1 超声波降解水中对硝基苯酚的研究结论

7.1.2 臭氧降解水中对硝基苯酚的研究结论

7.1.3 超声波强化臭氧降解水中对硝基苯酚的研究结论

7.1.4 不同工艺间的比较

7.2 存在问题及建议

参考文献

符号说明

博士期间论文发表情况

致谢

发布时间: 2005-07-21

参考文献

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