新型固体酸催化剂在脱除焦化苯中噻吩中的应用研究

新型固体酸催化剂在脱除焦化苯中噻吩中的应用研究

论文摘要

今天,环境污染问题依然突出,因此世界各国对于焦化苯中硫含量的限制也变的越来越严格。但是,在我国现有的煤焦行业中,产出的焦化苯中硫化合物的含量相对较高,难以达标,且这些含硫化合物的存在极大地限制了焦化苯的使用价值。焦化苯是除石油苯之外工业原料苯的又一大重要的来源。在当前世界石油资源日渐枯竭的形势下,更显示出了焦化苯的重要性。因此,如何节能、高效、环保的去除焦化苯中的含硫化合物,充分地利用好我国丰富的焦化苯资源,是当前亟待解决的一大问题。本实验选择几种不同的脱硫方法进行焦化苯中噻吩的脱除实验研究,通过工艺过程的优化,期望能在一个相对温和的条件下实现噻吩的高效去除。所以本实验从经典的酸洗精制法着手,采用不同液体酸进行焦化苯的酸洗精制。从几种不同酸的处理结果中,筛选出一个处理效果最好的,然后以廉价的高岭土作为基质,制备出了一系列的固体酸催化剂,并将其应用于焦化苯的脱硫实验中进行性能研究,同时对催化剂的结构也进行了必要的表征。本文第一部分从粗苯的来源、组成及应用,噻吩类含硫化合物,焦化苯脱硫技术的研究进展以及固体酸催化剂在焦化苯脱硫中的应用等方面做了详细的综述。文中首先针对焦化苯的基本常识做一概述,从而引出焦化苯脱硫的意义之所在。然后针对现阶段常用的一些脱硫方法进行总结,并对它们的优缺点进行比较分析。最后对固体酸催化剂在焦化苯脱硫研究中的应用也做了详细的介绍,其中包括固体酸催化剂的起源、发展和应用及其存在的问题,尤其针对粘土类和金属氧化物类固体酸催化剂的应用做了深入的调研。第二部分主要是对酸洗精制法进行研究。实验中采用不同的液体酸处理焦化苯,通过对不同的酸处理后产生的酸焦油量、焦化苯损失率、噻吩去除率等因素进行了对比研究,并对处理条件进行探索,找到一个最佳的处理条件,降低了污染,节约了资源。在这一部分的后半段我们使用具有最好的处理效果的酸来处理高岭土制备了固体酸催化剂,并应用于焦化苯的酸洗精制脱硫实验中。在第三部分中利用硫酸来处理高岭土制备出了一系列的固体酸催化剂,并将其应用于焦化苯的烷基化脱硫实验中。在实验中对催化剂的制备条件和脱硫反应的反应条件进行了优化,最终得到了最佳的催化剂制备条件和最佳的反应条件。实验结果表明,在最佳的制备条件下得到的催化剂催化效果很好,值得做进一步的机理研究。第四部分采用浸渍法、固体研磨混合法、沉淀法等不同的制备方法,分别制备了单金属、双金属和三金属的金属氧化物改性高岭土固体酸催化剂,并进行了脱硫反应评价实验,采用的依然是烷基化的方法,乙酸酐作为烷基化试剂。研究发现,金属氧化物改性高岭土制备的固体酸催化剂催化效果并不理想。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 研究背景
  • 1.2 工业焦化苯脱硫现状
  • 1.2.1 酸洗精制法
  • 1.2.2 萃取精馏法
  • 1.2.3 选择氧化法
  • 1.2.4 吸附分离法
  • 1.2.5 催化裂解法
  • 1.2.6 催化加氢法
  • 1.2.7 烷基化法
  • 1.3 固体酸催化剂
  • 1.3.1 固体酸催化剂的起源
  • 1.3.2 固体酸催化剂的定义及分类
  • 1.3.3 固体酸催化剂的研究进展
  • 1.3.4 高岭土的改性方法及其应用
  • 1.4 本课题的研究意义、内容及创新点
  • 1.4.1 本课题研究意义
  • 1.4.2 本课题主要研究内容
  • 1.4.3 课题创新点
  • 第2章 酸洗精制法在焦化苯脱硫中的应用
  • 2.1 仪器和试剂
  • 2.1.1 试剂
  • 2.1.2 仪器
  • 2.2 实验方法
  • 2.2.1 液体酸处理焦化粗苯的具体方法
  • 2.2.2 固体酸催化剂的制备
  • 2.2.3 固体酸处理模拟粗苯的具体方法
  • 2.3 实验结果与讨论
  • 2.3.1 各种液体酸催化焦化苯脱硫效果比较分析
  • 2.3.2 各种固体酸催化剂的模拟苯脱硫效果分析
  • 2.3.3 固体酸催化剂的结构表征
  • 2.4 本章小结
  • 第3章 硫酸改性高岭土固体酸催化剂的制备及应用
  • 3.1 试剂与仪器
  • 3.1.1 试剂
  • 3.1.2 仪器
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 催化剂的制备
  • 3.2.2 噻吩含量的测试方法及原理
  • 3.2.3 固体酸催化剂催化焦化苯烷基化脱硫反应过程
  • 3.2.4 脱硫反应条件优化实验
  • 3.3 实验结果与讨论
  • 3.3.1 催化剂制备条件的优化
  • 3.3.2 催化剂的结构表征
  • 3.4 本章小结
  • 第4章 金属氧化物改性高岭土固体酸催化剂的制备及应用
  • 4.1 试剂与仪器
  • 4.1.1 试剂
  • 4.1.2 仪器
  • 4.2 催化剂的制备与实验过程
  • 4.2.1 单金属催化剂的制备
  • 4.2.2 多金属催化剂的制备
  • 4.2.3 实验过程
  • 4.3 实验结果与讨论
  • 4.3.1 单金属固体酸催化剂
  • 4.3.2 多金属固体酸催化剂
  • 4.3.3 本章小结
  • 第5章 总结和建议
  • 5.1 总结
  • 5.2 建议
  • 参考文献
  • 致谢
  • 攻读硕士学位期间的研究成果
  • 相关论文文献

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