论文摘要
β-二酮,烯胺酮化合物具有丰富的反应化学和结构化学,是有机合成中的重要中间体,而且在生物、催化和材料科学领域中具有重要应用价值,一直以来是人们研究的热点。另外,由于大环化合物的特性及应用,目前它已渗透到有机合成化学、高分子合成化学、分析分离化学、生物化学、配位化学、物理化学、放射化学、生物物理医药学、金属工业化学、环境化学、农业化学、医药学等多门学科,并促成了新领域超分子化学和主-客体化学的形成和发展。为此,我们开展了对β-二酮,链状烯胺酮和环状烯胺酮化合物的合成与性质研究,并研究了烯胺酮和二价金属铜的配位,取得了一系列有意义的创新性成果。1.本论文共合成了四个β-二酮,九个链状烯胺酮和十一个环状烯胺酮以及十个烯胺酮二价金属配合物,共三十四个化合物。除去用元素分析、核磁共振、红外光谱和紫外光谱表征其结构外,还通过单晶X衍射方法测定了九个代表物的晶体结构。2.系统研究了β-二酮的制备,并对其合成条件做了优化,合成了一系列β-二酮化合物,它们的结构通过一个代表化合物[1,3-C5H3N（C15H15O2Fe）2]]的单晶分子结构证明,β-二酮以酮式存在。3.系统研究了β-二酮与伯二胺的反应,合成了一系列Z-s-Z型链状烯胺酮化合物,他们的结构经过H3L2、H2L4、H2L5的单晶X射线衍射测定确定。4.系统研究了双β-二酮与伯二胺的反应,合成了一系列新的环状的烯胺酮化合物,它们的结构通过四个代表化合物H2L2、H2L3、H2L4、H2L6的单晶分子结构得到确定。5.分别研究了链状及环状烯胺酮与二价铜离子的配位反应,合成了一系列新的配合物。通过对L5Cu的单晶X-射线衍射研究,确定配体是通过脱掉两个烯胺氮上的质子以四齿N2O2型负二价离子与金属铜配位。
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中文摘要英文摘要第一章 前言第一节 β–二酮的研究1.1 β–二酮的结构1.2 β–二酮的合成1.3 β–二酮的有机反应与配位化学1.3.1 β–二酮的有机反应1.3.2 β–二酮的配位化学第二节 烯胺酮的研究2.1 烯胺酮的结构2.2 烯胺酮的合成2.3 烯胺酮的有机反应与配位化学2.3.1 烯胺酮的有机反应2.3.2 烯胺酮的的配位化学第三节 大环配合物的研究3.1 大环化合物的分类3.2 大环化合物的合成方法3.3 大环化合物的应用3.4 大环化合物的发展趋势参考文献第二章 β–二酮的合成第一节 合成方法第二节实验部分2.1 原料的制备2.1.1 乙醇钠的制备2.1.2 乙酰二茂铁的制备2.1.3 双乙酰二茂铁的制备2.1.4 二溴代间二甲苯的制备2.1.5 二溴代对二甲苯的制备2.1.6 二溴代间二甲基吡啶的制备2.2 β–二酮化合物的合成2.2.1 β–二酮Ⅰ的合成2.2.2 β–二酮Ⅱ的合成2.2.3 β–二酮Ⅲ的合成2.2.4 β–二酮Ⅳ的合成2.2.5 β–二酮Ⅴ的合成2.2.6 β–二酮Ⅵ的合成2.2.7 β–二酮Ⅶ的合成2.2.8 β–二酮Ⅷ的合成2.2.9 β–二酮Ⅸ的合成第三节结果与讨论3.1 合成方法的讨论3.2 β–二酮的元素分析和物理数据3.3 β–二酮的红外光谱3.4 β–二酮的紫外光谱3.5 β–二酮的核磁共振谱3.6 β–二酮的X-Ray 晶体结构第四节本章总结参考文献第三章 链状烯胺酮的合成第一节 合成方法第二节 实验部分2.1 原料的制备2.1.1 1，2-二（4-硝基苯氧基）乙烷的制备2.1.2 1，2-二（2-硝基苯氧基）乙烷的制备2.1.3 1，2-二（4-胺基苯氧基）乙烷的制备2.1.4 1，2-二（2-胺基苯氧基）乙烷的制备2.1.5 乙醇钠的制备2.1.6 β-二酮I的制备2.1.7 β-二酮II的制备2.2 烯胺酮链状化合物的合成2L1的合成'>2.2.1 H2L1的合成3L2的合成'>2.2.2 H3L2的合成2L3的合成'>2.2.3 H2L3的合成2L4的合成'>2.2.4 H2L4的合成2L5的合成'>2.2.5 H2L5的合成2L6的合成'>2.2.6 H2L6的合成2L7的合成'>2.2.7 H2L7的合成2L8的合成'>2.2.8 H2L8的合成2L9的合成'>2.2.9 H2L9的合成第三节 结果与讨论3.1 合成方法讨论3.2 烯胺酮的元素分析3.3 烯胺酮的红外光谱3.4 烯胺酮的紫外光谱3.5 烯胺酮的核磁共振谱3.6 烯胺酮的晶体结构第四节 本章总结参考文献第四章 大环烯胺酮化合物的合成第一节 合成方法第二节 实验部分2.1 原料的制备2.1.1 乙醇钠的制备2.1.2 乙酰二茂铁的制备2.1.3 β-二酮Ⅲ的制备2.1.4 β-二酮Ⅳ的制备2.1.5 β-二酮Ⅴ的制备2.1.6 β-二酮Ⅵ的制备2.1.7 β-二酮Ⅶ的制备2.2 烯胺酮大环化合物的合成3L1的合成'>2.2.1 H3L1的合成2L2的合成'>2.2.2 H2L2的合成2L3的合成'>2.2.3 H2L3的合成2L4的合成'>2.2.4 H2L4的合成2L5的合成'>2.2.5 H2L5的合成2L6的合成'>2.2.6 H2L6的合成2L7的合成'>2.2.7 H2L7的合成2L8的合成'>2.2.8 H2L8的合成2L9的合成'>2.2.9 H2L9的合成2L10的合成'>2.2.10 H2L10的合成2L11的合成'>2.2.11 H2L11的合成第三节 结果与讨论3.1 合成方法的讨论3.2 烯胺酮的元素分析和物理常数3.3 烯胺酮的红外光谱3.4 烯胺酮的紫外光谱3.5 烯胺酮的核磁共振谱3.6 烯胺酮的电化学分析3.7 烯胺酮的X-Ray 晶体结构第四节 本章总结参考文献第五章 烯胺酮链状化合物的配位反应第一节 合成方法第二节 实验部分22Cu3的合成'>2.1 配合物L22Cu3的合成4Cu 的合成'>2.2 配合物L4Cu 的合成5Cu 的合成'>2.3 配合物L5Cu 的合成7Cu 的合成'>2.4 配合物L7Cu 的合成9Cu 的合成'>2.5 配合物L9Cu 的合成第三节 结果与讨论3.1 配合物的元素分析和物理常数3.2 配合物的红外光谱3.3 配合物的紫外光谱3.4 配合物的X-Ray 晶体结构第四节 本章小结参考文献第六章 环状烯胺酮的配位反应第一节 合成方法第二节 实验部分21Cu3的合成'>2.1 配合物L21Cu3的合成2Cu 的合成'>2.2 配合物L2Cu 的合成4Cu 的合成'>2.3 配合物L4Cu 的合成6Cu 的合成'>2.4 配合物L6Cu 的合成10Cu 的合成'>2.5 配合物L10Cu 的合成第三节 结果与讨论3.1 配合物的元素分析和物理常数3.2 配合物的红外光谱3.3 配合物的紫外光谱3.4 配合物的电化学分析第四节 本章小结参考文献致谢
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