汪美芳:Cu2O纳米晶及其复合材料的形貌控制合成及在催化、抗菌领域的应用研究论文

汪美芳:Cu2O纳米晶及其复合材料的形貌控制合成及在催化、抗菌领域的应用研究论文

本文主要研究内容

作者汪美芳(2019)在《Cu2O纳米晶及其复合材料的形貌控制合成及在催化、抗菌领域的应用研究》一文中研究指出:氧化亚铜(Cu2O)是一种重要的P型半导体材料,其禁带宽度约为2.17 eV,在抗菌、光/电催化及传感等领域有广泛的应用前景,一直是科学研究的热点。许多研究发现,纳米材料的性能与其形貌、尺寸及结晶性等密切相关。因此,设计合成有特定形貌、尺寸和结晶性的Cu2O纳米晶及其复合材料并探讨其在催化、抗菌等领域的应用,仍然具有重要的理论意义和潜在的应用价值。本论文采用不同方法合成或构筑了多种形貌的Cu2O纳米材料及其与Fe3O4、C等复合物,并探讨了所得Cu2O纳米晶及其复合微纳结构在催化有机小分子还原、电化学检测、电化学析氢和抗菌等领域的应用。其主要内容如下:1、设计了一条简单的气-固反应路线,以氢氧化铜纳米棒为前驱体,乙二醇为还原剂,在Ar气氛中200-280?C的温度下反应2 h,成功合成了多孔的Cu2O纳米棒。FESEM观察发现,所得Cu2O纳米棒的形貌均能很好地保持前驱体的外形,且温度的升高促进了Cu2O纳米棒结晶度的提高。然而,电化学测试显示,温度的改变能强烈地影响多孔Cu2O纳米棒电化学析氢(HER)活性:随着温度的升高,Cu2O纳米棒的电催化活性降低。在200?C下获得的产物(Cu2O-200)表现出最佳的HER催化活性。在1.0 M KOH中,为了获得10 mA cm-2的电流密度,Cu2O-200仅需要184 mV的过电位,远低于其它温度下获得的Cu2O纳米棒所需要的过电位。且在10 mA cm-2的电流密度下持续催化20 h,其过电位没有明显变化,表现出极好的耐受性。进一步调查显示,上述好的HER性能应源自所得Cu2O-200催化剂高的表面积和高速的电子传导网络。2、运用上述相同的气-固反应路线,以HKUST-1为前驱体,乙二醇为还原剂,在Ar气氛中300?C的温度下反应2 h,成功制备了多孔八面体Cu2O/C复合纳米结构。BET研究显示,所得多孔的Cu2O/C八面体纳米结构的比表面为58.5 m2g-1;电化学测试发现,所得多孔的Cu2O/C八面体纳米结构对水体系中葡萄糖有非常好的电化学响应,能被制成一种简单的无酶葡萄糖电化学传感器。在含0.1 mmol L-1葡萄糖的NaOH溶液(0.1 mol L-1)中,其检测限为0.33?M,线性检测范围为1.0×10-61.1×10-3 mol L-1。且引入相同浓度的尿酸、抗坏血酸、多巴胺和100倍浓度的NaCl均不干扰葡萄糖的检测,表现出很好的选择性。本工作为葡萄糖的电化学检测提供了新的催化剂选择。3、通过一条温和的两步溶液路线,先用硅烷偶联剂KH 550和顺丁烯二酸酐对Fe3O4@RF(酚醛树脂)微结构进行表面改性,后引入Cu2+离子并通过盐酸羟胺室温还原,成功地构筑了Cu2O纳米粒子点缀的Fe3O4@RF微结构(Fe3O4@RF/Cu2O)。磁性能研究显示,所得纯Fe3O4、Fe3O4@RF和Fe3O4@RF/Cu2O的饱和磁化强度分别为48.5、21.7和14.4 emu g-1,表明材料的磁饱和度(Ms)随着RF和Cu2O的依次修饰而降低。进一步研究发现,所得Fe3O4@RF/Cu2O微结构能强烈地抑制大肠杆菌(革兰氏阴性菌)和金黄色葡萄球菌(革兰氏阳性菌)繁殖,对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的IC50值分别为35.8±3.7μg mL-1和49.5±2.7μg mL-1。同时,Fe3O4@RF/Cu2O微结构也表现出高的催化对硝基苯酚还原的能力。在过量NaBH4溶液中,当其浓度为6 mg L-1时,可在4 min内将1.0×10-44 mol L-1的对硝基苯酚完全还原成对氨基苯酚。此外,由于Fe3O4磁核的存在,所得微结构使用后可方便地回收、再利用。5次抗菌循环和10次催化循环后,其抗菌效率和催化效率仍分别保持87%和89%。4、结合上述两步溶液路线与气-固反应技术,先构筑硅烷偶联剂KH 550和顺丁烯二酸酐修饰的Fe3O4@RF纳米微球,再引入Cu2+离子使之吸附在改性后的Fe3O4@RF微球表面,接着在NaOH和三乙胺的溶液中加入均苯三甲酸,于85?C反应24 h,成功构筑了Cu-BTC包覆的Fe3O4@RF核-壳微结构。最后,以乙二醇为还原剂,Ar气氛中300?C下反应24 h,成功获得了Fe3O4@RF@Cu2O/C微结构。实验显示,所得Fe3O4@RF@Cu2O/C微结构在过量的NaBH4溶液中对4-硝基苯酚及罗丹明B(RhB)表现出优异的催化还原活性。当催化剂的量为6 mg L-1时,完全催化还原1.0×10-44 mol L-1的4-硝基苯酚和RhB分别需要3 min和6 min。此外,由于Fe3O4的存在,该催化剂可被方便地回收、再利用。5次循环后,其对4-硝基酚的催化效率仍保持94%,显示出极好的循环稳定性。5、分别以抗坏血酸、葡萄糖、一缩二乙二醇与乙二醇的混合液为还原剂,成功地获得了立方块、八面体和空心球状Cu2O微晶,并将它们用于抑制大肠杆菌的繁殖研究。实验显示:三种形貌的Cu2O对大肠杆菌(革兰氏阴性菌)均有很强的抑制作用。但FESEM观察发现,Cu2O微晶的形貌在抑菌过程中逐渐发生规律性的变化。Cu2O微晶的形貌演变都是从高能的(100)面开始刻蚀,最终生成由纳米片组成的花状结构;XRD表征发现,演变后的花状产物仍然是Cu2O,但其结晶度显著降低。采用四氮唑蓝(NBT)法对抗菌过程进行自由基监测,结果表明:Cu2O在抗菌过程中产生了许多活性氧?O2-自由基。鉴于这一发现,本研究提出了Cu2O新的抗菌机制,认为Cu2O高的抗菌效果应归功于Cu2+离子与活性氧?O2-自由基的协同作用。此工作对于探索Cu2O的抗菌机理和抗菌剂的形貌演变均具有重要意义。

Abstract

yang hua ya tong (Cu2O)shi yi chong chong yao de Pxing ban dao ti cai liao ,ji jin dai kuan du yao wei 2.17 eV,zai kang jun 、guang /dian cui hua ji chuan gan deng ling yu you an fan de ying yong qian jing ,yi zhi shi ke xue yan jiu de re dian 。hu duo yan jiu fa xian ,na mi cai liao de xing neng yu ji xing mao 、che cun ji jie jing xing deng mi qie xiang guan 。yin ci ,she ji ge cheng you te ding xing mao 、che cun he jie jing xing de Cu2Ona mi jing ji ji fu ge cai liao bing tan tao ji zai cui hua 、kang jun deng ling yu de ying yong ,reng ran ju you chong yao de li lun yi yi he qian zai de ying yong jia zhi 。ben lun wen cai yong bu tong fang fa ge cheng huo gou zhu le duo chong xing mao de Cu2Ona mi cai liao ji ji yu Fe3O4、Cdeng fu ge wu ,bing tan tao le suo de Cu2Ona mi jing ji ji fu ge wei na jie gou zai cui hua you ji xiao fen zi hai yuan 、dian hua xue jian ce 、dian hua xue xi qing he kang jun deng ling yu de ying yong 。ji zhu yao nei rong ru xia :1、she ji le yi tiao jian chan de qi -gu fan ying lu xian ,yi qing yang hua tong na mi bang wei qian qu ti ,yi er chun wei hai yuan ji ,zai Arqi fen zhong 200-280?Cde wen du xia fan ying 2 h,cheng gong ge cheng le duo kong de Cu2Ona mi bang 。FESEMguan cha fa xian ,suo de Cu2Ona mi bang de xing mao jun neng hen hao de bao chi qian qu ti de wai xing ,ju wen du de sheng gao cu jin le Cu2Ona mi bang jie jing du de di gao 。ran er ,dian hua xue ce shi xian shi ,wen du de gai bian neng jiang lie de ying xiang duo kong Cu2Ona mi bang dian hua xue xi qing (HER)huo xing :sui zhao wen du de sheng gao ,Cu2Ona mi bang de dian cui hua huo xing jiang di 。zai 200?Cxia huo de de chan wu (Cu2O-200)biao xian chu zui jia de HERcui hua huo xing 。zai 1.0 M KOHzhong ,wei le huo de 10 mA cm-2de dian liu mi du ,Cu2O-200jin xu yao 184 mVde guo dian wei ,yuan di yu ji ta wen du xia huo de de Cu2Ona mi bang suo xu yao de guo dian wei 。ju zai 10 mA cm-2de dian liu mi du xia chi xu cui hua 20 h,ji guo dian wei mei you ming xian bian hua ,biao xian chu ji hao de nai shou xing 。jin yi bu diao cha xian shi ,shang shu hao de HERxing neng ying yuan zi suo de Cu2O-200cui hua ji gao de biao mian ji he gao su de dian zi chuan dao wang lao 。2、yun yong shang shu xiang tong de qi -gu fan ying lu xian ,yi HKUST-1wei qian qu ti ,yi er chun wei hai yuan ji ,zai Arqi fen zhong 300?Cde wen du xia fan ying 2 h,cheng gong zhi bei le duo kong ba mian ti Cu2O/Cfu ge na mi jie gou 。BETyan jiu xian shi ,suo de duo kong de Cu2O/Cba mian ti na mi jie gou de bi biao mian wei 58.5 m2g-1;dian hua xue ce shi fa xian ,suo de duo kong de Cu2O/Cba mian ti na mi jie gou dui shui ti ji zhong pu tao tang you fei chang hao de dian hua xue xiang ying ,neng bei zhi cheng yi chong jian chan de mo mei pu tao tang dian hua xue chuan gan qi 。zai han 0.1 mmol L-1pu tao tang de NaOHrong ye (0.1 mol L-1)zhong ,ji jian ce xian wei 0.33?M,xian xing jian ce fan wei wei 1.0×10-61.1×10-3 mol L-1。ju yin ru xiang tong nong du de niao suan 、kang huai xie suan 、duo ba an he 100bei nong 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jun )jun you hen jiang de yi zhi zuo yong 。dan FESEMguan cha fa xian ,Cu2Owei jing de xing mao zai yi jun guo cheng zhong zhu jian fa sheng gui lv xing de bian hua 。Cu2Owei jing de xing mao yan bian dou shi cong gao neng de (100)mian kai shi ke shi ,zui zhong sheng cheng you na mi pian zu cheng de hua zhuang jie gou ;XRDbiao zheng fa xian ,yan bian hou de hua zhuang chan wu reng ran shi Cu2O,dan ji jie jing du xian zhe jiang di 。cai yong si dan zuo lan (NBT)fa dui kang jun guo cheng jin hang zi you ji jian ce ,jie guo biao ming :Cu2Ozai kang jun guo cheng zhong chan sheng le hu duo huo xing yang ?O2-zi you ji 。jian yu zhe yi fa xian ,ben yan jiu di chu le Cu2Oxin de kang jun ji zhi ,ren wei Cu2Ogao de kang jun xiao guo ying gui gong yu Cu2+li zi yu huo xing yang ?O2-zi you ji de xie tong zuo yong 。ci gong zuo dui yu tan suo Cu2Ode kang jun ji li he kang jun ji de xing mao yan bian jun ju you chong yao yi yi 。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自安徽师范大学的汪美芳,发表于刊物安徽师范大学2019-07-10论文,是一篇关于电化学析氢论文,催化还原论文,电化学传感论文,抗菌论文,安徽师范大学2019-07-10论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自安徽师范大学2019-07-10论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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