半导体纳米结构中超快太赫兹光谱与非线性光学特性研究

论文摘要

本文主要探讨了两种独立的运用超快激光技术分别研究半导体纳米结构载流子动力学性能:1.构建THz时域光谱系统,并运用这一系统研究GaAs/AlGaAs量子级联激光的增益;2.运用Z扫描和四波混频研究了掺杂氯化银纳米晶体的碲铌氧化物玻璃的三阶非线性光学特性。首先,我们利用ZnTe晶体的光学整流功能,初步构建了THz时域光谱系统。在这一过程中,我们研究了光学整流产生THz脉冲同时,其与其它非线性光学过程,如:二次谐波、双光子吸收和自由载流子吸收之间的竞争关系。在紧聚焦条件下,泵浦激光会因为双光子吸收而衰减,而自由载流子吸收会导致THz辐射强度的减退。在亚激发波长下,THz辐射衰减的机理被我们用实验所揭示。其次,我们研究了一种全新的微结构半绝缘GaAs光导天线THz辐射的时域和频域特性,特别是其在从4K到270K的温度变化范围内的THz发射特性。伏安特性曲线表明,在低偏压下,THz发射呈线性关系,而高偏压下,THz辐射由于（?）-L电子散射会发生饱和。在强激发条件下,THz发射会因为空间电荷屏蔽而发生饱和,而对应的THz波谱发生蓝移。在低温条件下,更易获得空间电荷屏蔽效应。THz发射的强度在不同温度下随电荷漂移率而变化。再次,我们比较上述两种用于THz时域光谱的方案,并确定用光导天线作为发射源,用于研究2.9THz量子级联激光的透射增益特性。我们研究了增益随注入电流和温度的变化关系,同时分析了THz幅度与位相在各个波谱频段上的关系,从而直接得出增益值。在2.9THz中心频率上,增益为6.5cm-1。同时我们也注意到增益饱以及光谱窄化。此外,温度的上升导致增益的衰减。最后,我们研究了掺杂1%浓度氯化银纳米晶体碲铌氧化物玻璃的非共振三阶非线性光学特性。我们运用熔融急冷法和热处理析晶的方法制备了玻璃样品,并通过改变热处理时间来调控纳米晶体的颗粒尺寸与数量,并结合吸收光谱、荧光光谱、拉曼光谱和电子显微镜技术对样品的结构和纳米晶体的颗粒进行表征。纳米晶体的平均颗粒尺寸和数量随着保温时间的延长而增大,并使得氯化银晶体产生更多的缺陷中心,从而影响纳米晶体与玻璃界面之间的晶格畸变,导致能带红移于自陷落激子态形成。红移造成的局域电子态和增大了的双光子吸收系数导致光限幅阈值的下降。陷落态电子的瞬态极化增强了非共振三阶非线性吸收的增强。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 外文摘要
• General Introduction
• Part 1
• 1 Principle of THz Time Domain Spectroscopy
• 1.1 Introduction
• 1.2 THz Generation
• 1.2.1 Optical Rectification
• 1.2.2 Photoconductive Antenna
• 1.3 THz Detection
• 1.3.1 Bolometric Detection
• 1.3.2 Free Space Electro-Optic Sampling
• 1.4 THz Collimation
• 1.4.1 Lens Collimation
• 1.4.2 Parabolic Collimation
• 1.5 Analysis of THz Spectrum
• 2 Development of THz-Time Domain Spectroscopy
• 2.1 Introduction
• 2.2 Ultrafast Laser Source
• 2.3 THz-TDS with ZnTe Emitter
• 2.3.1 Alignment of THz-TDS
• 2.3.2 Signal-Noise-Ratio Optimization
• 2.3.3 Measurement of THz Focal Area
• 2.3.4 Thickness of ZnTe Emitter and Sensor
• 2.3.5 The Water Influence
• 2.3.6 The Competition between THz Generation and other Nonlinear Optical Effect
• （A） Experiment
• （B） Result and Analysis
• 2.4 THz-TDS with a Microstructured-Photoconductive Emitter
• 2.4.1 Structure of Emitter
• 2.4.2 Characterization Experiment
• 2.4.3 Result
• （A） Bias Dependence of THz Emission
• （B） Space Charge Screening
• （C） Optimization of Incident Spot-Size in Emitter
• （D） Temperature Dependence of Emitter
• 2.5 Summary
• 3 Application of THz-TDS:Gain Measurement in a 2.9 THz Quantum Cascade Laser
• 3.1 Introduction
• 3.2 Basic of THz-QCL
• 3.3 Structure of 2.9THz Quantum Cascade Laser
• 3.4 Characterization of THz QCL
• 3.4.1 Experiment
• 3.4.2 Result and Analysis
• 3.5 Gain Measurement of THz QCL using THz-TDS
• 3.5.1 Observation of 2.9THz Spectral Amplification
• 3.5.2 Gain Measurement at Different Injection Current
• 3.5.3 Temperature Dependence of Gain
• 3.6 Summary
• Part 2
• 4 Optical Nonlinearities of AgCl Nanocrystaiss doped Niobic Tellurite Glasses
• 4.1 Introduction
• rdOrder Optical Nonlinearity'>4.1.1 3^rdOrder Optical Nonlinearity
• 4.1.2 Tellurite Glasses
• 4.2 Experiments
• 2-20Nb₂O₅ Glasses'>4.2.1 Fabrication of AgCl Nanocrystalss doped 80TeO₂-20Nb₂O₅Glasses
• （A） Melting-Quenching
• （B） Thermal Treatment
• 4.2.2 The Grain-Size Characterization of AgCl Nanocrystalss
• 4.2.3 Spectral Characterizations
• （A） Raman Spectroscopy
• （B） Absorption Spectroscopy
• （C） Photoluminescence
• 4.2.4 Measurements of Nonlinear Optical Properties
• 4.3 Results and Discussion
• 4.4 Summary
• Conclusion
• Reference
• Appendix A
• Appendix B
• Appendix C
• Appendix D
• Appendix E
• Appendix F
• Publication List
• Acknowledgements