CuO/γ-Al2O3催化剂脱硝吸附性能研究

CuO/γ-Al2O3催化剂脱硝吸附性能研究

论文摘要

煤燃烧过程中产生大量的NO X对环境造成严重危害。CuO/γ-Al2O3催化剂可以有效脱除电厂烟气中的氮氧化物。目前,国内外对该催化剂的研究多以工艺脱除效果和流程化学为重点,而对脱硝过程中催化剂表面NH3、NO吸附性能研究不足。因此,有必要研究CuO/γ-Al2O3催化过程中吸附作用的微观机理,分析其对脱硝效率的影响,为催化剂的进一步改善提供理论依据。高效催化剂的制备,是整个研究工作和实验进行的基础。因此,论文首先介绍溶胶凝胶法制备CuO/γ-Al2O3催化剂的过程,并研究制得催化剂的脱硝效果;之后,通过催化剂表面脱附和暂态实验,探讨NH3和NO在脱硝反应中的化学吸附性能;最后,用量子化学方法从理论上研究NH3和NO等气体分子在催化剂表面的吸附行为,并与前面实验得出结论进行综合,解释催化过程中吸附作用对脱硝性能的影响。论文研究表明:溶胶凝胶法制备的CuO/γ-Al2O3催化剂拥有优良的结构特征,因此具有较好的催化脱硝活性;NH3和NO在催化剂上都存在明显的吸附现象,其吸附有利于脱硝反应的发生,O2的吸附可以有效地补充反应过程中催化剂消耗的晶格氧,较长时间内保持催化剂的活性;量子化学计算得到催化剂吸附NO需要克服较大的能垒,吸附作用较难发生,NH3的吸附则容易进行,形成的吸附键具有一定的强度,从而保证反应中活性组分CuO上充足的NH3吸附量。吸附作用引起的分子几何构型变化和电荷的转移及重新分配,有利于反应物分子内部价键的断裂和产物的形成。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 1 绪论
  • 1.1 燃煤电厂NOX的排放与控制对策
  • 1.2 烟气脱硝技术
  • 1.3 SCR催化剂研究
  • 1.4 本文研究目的和内容
  • 203催化剂制备及脱硝性能'>2 CuO/γ-A1203催化剂制备及脱硝性能
  • 2.1 催化剂制备
  • 2.2 催化剂表征方法
  • 2.3 催化剂脱硝性能分析
  • 2.4 脱硝反应前后催化剂表征分析
  • 2.5 小结
  • 203表面催化反应机理研究'>3 CuO/γ-A1203表面催化反应机理研究
  • 3.1 催化剂吸附脱附实验研究
  • 3.2 催化剂性能暂态实验研究
  • 3.3 小结
  • 4 催化剂表面化学吸附行为的量子化学研究
  • 4.1 计算化学方法介绍
  • 203化学吸附计算方法的选取'>4.2 CuO/γ-A1203化学吸附计算方法的选取
  • 203化学吸附的理论计算'>4.3 催化剂中CuO、Cu20和A1203化学吸附的理论计算
  • 4.4 小结
  • 5 全文总结
  • 5.1 全文总结
  • 5.2 进一步工作的建议
  • 致谢
  • 参考目录
  • 附录 攻读硕士学位期间发表的论文
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