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活性炭载锰—钯催化剂的制备及其催化分解臭氧性能研究

2020-12-11阅读(310)

活性炭载锰—钯催化剂的制备及其催化分解臭氧性能研究

论文摘要

臭氧是一种常见的空气污染物，空气中臭氧的去除近年来备受关注，其中催化分解法是一种广为研究的臭氧去除技术。本研究用颗粒活性炭原位还原KMnO4法制备了活性炭载锰氧化物（MnOx/AC）催化剂，用扫描电镜（SEM）、X射线能谱（EDS）、电感耦合等离子体原子发射光谱（ICP-AES）、氮气吸附-脱附实验、X射线光电子能谱（XPS）和拉曼（Raman）光谱对催化剂进行了表征，并测试其在常温、常压、高湿度条件下催化分解臭氧的性能。该法制备的MnOx/AC，其Mn元素主要分布于活性炭载体的表面，形成的MnOx为片厚小于10nm的卷曲纳米薄片，广泛覆盖于载体表面，呈“地衣状”，具有较大比表面积。Mn的平均价态在+3价与+4价的之间，不经热处理的MnOx为水钠锰矿型层状锰氧化物；在N2气氛中300℃加热后，Mn的平均价态稍微降低，且转变为钡镁锰矿型锰氧化物。设计负载量和干燥方式对MnOx形貌形成有重要的影响，KMnO4溶液浓度和pH对MnOx形貌的影响很小。在常温、常压、相对湿度60%的条件下，活性炭原位还原KMnO4法制备的MnOx/AC具有良好的催化分解臭氧性能。其Mn负载量远低于以乙酸锰等为前驱体用浸渍法制备的MnOx/AC等其他催化剂，但相同反应条件下的臭氧去除率显著高于后者。催化剂表面的卷曲纳米薄片形貌为MnOx催化分解臭氧提供了大量反应位点，是其高活性的重要原因。原位还原法制备的MnOx/AC具有更高的抗湿能力和稳定性，但其催化分解臭氧性能仍受相对湿度影响。为进一步提高MnOx/AC的抗湿能力，用浸渍法在MnOx/AC表面负载Pd纳米颗粒，制备了低Pd负载量的Pd/MnOx/AC，并测试其分解臭氧性能。在N2中经300℃加热得到的Pd/MnOx/AC，其表面MnOx卷曲纳米薄片上负载了单分散的零价Pd纳米颗粒，平均粒径（均值±标准差）2.4±0.4nm。上述样品经H2中150℃加热后，Pd纳米颗粒未发生团聚，但粒径稍微变大（2.6±0.5nm）。在MnOx/AC表面负载Pd纳米颗粒后，催化剂分解臭氧性能没有提高；在H2中150℃还原后效果变差。XPS结果表明，零价Pd纳米颗粒在反应过程中不稳定，会被臭氧氧化而价态升高。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 引言
  • 1.1 背景——气相中的臭氧及其去除技术
  • 1.2 气相臭氧分解催化剂
  • 1.2.1 活性组分
  • 1.2.2 载体
  • 1.2.3 基体及催化剂产品的几何形状
  • 1.2.4 水汽的影响及催化分解高湿度臭氧催化剂的研制
  • 1.3 催化分解气相中臭氧机理与动力学研究
  • 1.4 载体活性炭的基本性质
  • 1.4.1 活性炭的定义与结构
  • 1.4.2 活性炭的表面官能团
  • 1.4.3 活性炭的酸碱性质
  • 1.4.4 活性炭作为催化剂载体的优缺点
  • 1.5 锰氧化物的制备
  • 1.5.1 纳米锰氧化物的制备
  • 1.5.2 负载型锰氧化物的制备
  • 1.6 负载型钯催化剂的制备
  • 1.6.1 钯前驱体
  • 1.6.2 钯前驱体与载体的相互作用
  • 1.6.3 负载型钯催化剂的制备
  • 1.7 研究目的、意义及内容
  • 1.7.1 研究目的和意义
  • 1.7.2 研究内容
  • 第2章 实验方法
  • 2.1 催化剂制备
  • 2.1.1 载体活性炭预处理
  • x/AC）催化剂的制备'>2.1.2 活性炭载锰氧化物（MnOx/AC）催化剂的制备
  • x/AC 催化剂形貌影响因素研究'>2.1.3 MnOx/AC 催化剂形貌影响因素研究
  • x/AC）催化剂'>2.1.4 浸渍法制备活性炭载锰氧化物-钯（Pd/MnOx/AC）催化剂
  • x/AC'>2.1.5 乙酸锰和硝酸锰为 Mn 前驱体制备 MnOx/AC
  • x/Al2O3）催化剂的制备'>2.1.6 氧化铝载锰氧化物（MnOx/Al2O3）催化剂的制备
  • 2.2 催化剂表征方法
  • 2.2.1 扫描电子显微镜（SEM）——催化剂形貌观察
  • 2.2.2 扫描电镜 X 射线能谱（EDS）——表面微区元素分析
  • 2.2.3 氮气吸附-脱附实验——催化剂比表面积、孔隙度测定
  • 2.2.4 X 射线光电子能谱（XPS）——催化剂表面元素分析
  • 2.2.5 电感耦合等离子体原子发射光谱（ICP-AES）——负载量测定
  • x物相分析'>2.2.6 拉曼（Raman）光谱——MnOx物相分析
  • 2.2.7 质量滴定法测定活性炭零电荷点（PZC）
  • 2.3 催化剂分解臭氧性能测试方法
  • 2.3.1 催化剂性能评价方法
  • 2.3.2 催化剂性能测试系统
  • 2.3.3 性能测试步骤
  • 2.4 实验仪器设备及化学药品
  • x/AC 及其催化分解臭氧研究'>第3章 活性炭原位还原 KMnO4制备 MnOx/AC 及其催化分解臭氧研究
  • 3.1 引言
  • x/AC 催化剂的表征结果'>3.2 MnOx/AC 催化剂的表征结果
  • x/AC 形貌'>3.2.1 MnOx/AC 形貌
  • x/AC 中 Mn 元素分布'>3.2.2 MnOx/AC 中 Mn 元素分布
  • x/AC 的表面元素分析'>3.2.3 MnOx/AC 的表面元素分析
  • x/AC 的比表面积和孔隙率'>3.2.4 MnOx/AC 的比表面积和孔隙率
  • x/AC 中 MnOx物相分析'>3.2.5 MnOx/AC 中 MnOx物相分析
  • x/AC 形貌的影响'>3.3 制备条件对 MnOx/AC 形貌的影响
  • x/AC 形貌的影响'>3.3.1 KMnO4溶液浓度/设计负载量对 MnOx/AC 形貌的影响
  • x/AC 形貌的影响'>3.3.2 溶液 pH 对 KMnO4与活性炭反应及 MnOx/AC 形貌的影响
  • x/AC 形貌的影响'>3.3.3 干燥方式对 MnOx/AC 形貌的影响
  • x/AC 催化分解臭氧性能研究'>3.4 MnOx/AC 催化分解臭氧性能研究
  • x/AC 催化分解臭氧性能测试'>3.4.1 高湿度下 MnOx/AC 催化分解臭氧性能测试
  • x/AC 催化分解臭氧活性的影响'>3.4.2 N2中加热对 MnOx/AC 催化分解臭氧活性的影响
  • x/AC 催化分解臭氧活性的影响'>3.4.3 温湿度对 MnOx/AC 催化分解臭氧活性的影响
  • 3.5 本章小结
  • x/AC 及其催化分解臭氧研究'>第4章 浸渍法制备 Pd/MnOx/AC 及其催化分解臭氧研究
  • 4.1 引言
  • x/AC 的表征结果'>4.2 Pd/MnOx/AC 的表征结果
  • x/AC 形貌'>4.2.1 Pd/MnOx/AC 形貌
  • x/AC 的表面元素分析'>4.2.2 Pd/MnOx/AC 的表面元素分析
  • x/AC 催化分解臭氧性能研究'>4.3 Pd/MnOx/AC 催化分解臭氧性能研究
  • 4.4 温度、湿度对反应前后催化剂质量变化的影响
  • 4.5 本章小结
  • 第5章 结论与建议
  • 5.1 结论
  • 5.2 建议
  • 参考文献
  • 致谢
  • 个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果

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