链状多元胺轴材的合成及其与瓜环的超分子研究

链状多元胺轴材的合成及其与瓜环的超分子研究

论文摘要

超分子化学是一门新兴的交叉学科,研究的内容主要是关于两个或者两个以上的化合物通过分子间作用力缔合在一起而形成具有更高复杂性的有组织实体。超分子化学的核心研究内容是主体对客体的分子识别和组装。瓜环(cucurbit[n]urils n=6~8)及其系列的同系物是一类新型笼状化合物,因其具有良好的刚性结构和疏水性的空腔,使瓜环成为能装载与其空腔大小相近、性质各异的分子的容器;或使客体分子覆于瓜环端口自组装形成分子胶囊或分子胶囊壳。基于以上研究背景,本文合成了一系列的链状多元胺盐酸盐并且考察该体系与瓜环形成的超分子作用情况。第一部分合成了N,N’-二(n-吡啶甲基)-二胺基烷烃盐酸盐体系,运用1H NMR技术,紫外吸收光谱法和X-射线单晶衍射多种现代研究分析方法,考察了对称四甲基六元瓜环(TMeQ[6])与该体系相互作用的情况。研究结果表明:TMeQ[6]与该体系盐酸盐相互作用可形成比例为2:1、1:1等超分子作用模式。形成哑铃型、类轮烷型的模式后,能在分子间氢键、离子偶极作用以及π-π作用下形成一维的超分子链或二维的超分子网状结构。第二部分合成了N,N’-二(n-吡啶甲基)-苯胺盐酸盐体系,同样运用1H NMR技术,紫外吸收光谱法和X射线单晶衍射考察了该体系与六、七、八元瓜环以及TMeQ[6]的相互作用,并计算出包结比为1:1是的平衡常数。研究结果表明:该体系与瓜环形成了以类轮烷作用模式为单元结构的超分子链。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 前言
  • 第一章 综述
  • 1.1 瓜环、瓜环同系物及衍生物的合成
  • 1.2 瓜环的结构特征和性质
  • 1.3 瓜环在超分子化学的应用
  • 第二章 轴材的合成及其结构表征
  • 2.1 理论依据和实验方法
  • 2.2 实验部分
  • 2.2.1 实验主要试剂和仪器
  • 2.2.2 轴材的合成
  • 1H NMR谱'>2.2.3 轴材的简要命名、结构模式及其1H NMR谱
  • 第三章 N,N'-二(n-吡啶甲基)-二胺基烷烃盐酸盐与对称四甲基六元瓜环的超分子研究
  • 3.1 实验部分
  • 3.1.1 实验主要试剂和仪器
  • 1H NMR测定'>3.1.2 对称四甲基六元瓜环与轴材相互作用的1H NMR测定
  • 3.1.3 对称四甲基六元瓜环与客体的晶体制备及测定
  • 3.1.4 对称四甲基六元瓜环与N,N'-二(4-吡啶甲基)-二胺基己烷盐酸盐,N,N'-二(3-吡啶甲基)-二胺基己烷盐酸盐动力学测定
  • 3.2 实验结果分析与讨论
  • 3.2.1 N,N'-二(4-吡啶甲基)-二胺基乙烷盐酸盐与对称四甲基六元瓜环的相互作用
  • 3.2.2 N,N'-二(4-吡啶甲基)-二胺基已烷盐酸盐与对称四甲基六元瓜环的相互作用
  • 3.2.3 N,N'-二(4-吡啶甲基)-二胺基辛烷盐酸盐与对称四甲基六元瓜环的相互作用
  • 3.2.4 N,N'-二(4-吡啶甲基)-二胺基癸烷盐酸盐与对称四甲基六元瓜环的相互作用
  • 3.2.5 N,N'-二(4-吡啶甲基)-二胺基十二烷烃盐酸盐与对称四甲基六元瓜环的相互作用
  • 3.2.6 N,N'-二(3-吡啶甲基)-二胺基乙烷盐酸盐与对称四甲基六元瓜环的相互作用
  • 3.2.7 N,N'-二(3-吡啶甲基)-二胺基丁烷盐酸盐与对称四甲基六元瓜环的相互作用
  • 3.2.8 N,N'-二(3-吡啶甲基)-二胺基已烷盐酸盐与对称四甲基六元瓜环的相互作用
  • 3.2.9 N,N'-二(3-吡啶甲基)-二胺基辛烷盐酸盐与对称四甲基六元瓜环的相互作用
  • 3.2.10 N,M'-二(3-吡啶甲基)-二胺基十二烷烃盐酸盐与对称四甲基六元瓜环的相互作用
  • 3.2.11 N,N'-二(2-吡啶甲基)-二胺基丁烷盐酸盐与对称四甲基六元瓜环的相互作用
  • 3.2.12 N,N'-二(2-吡啶甲基)-二胺基己烷盐酸盐与对称四甲基六元瓜环的相互作用
  • 3.3 对称四甲基六元瓜环与N,N'-二(4-吡啶甲基)-二胺基己烷盐酸盐、N,N'-二(3-吡啶甲基)-二胺基己烷盐酸盐体系的动力学研究
  • 第四章 N,N'-二(n-吡啶甲基)-苯胺盐酸盐与瓜环的超分子研究
  • 4.1 实验仪器及主要试剂
  • 4.2 实验方法
  • 1H NMR测定'>4.2.1 主客体相互作用的1H NMR测定
  • 4.2.2 待测溶液的配制
  • 4.2.3 对称四甲基六元瓜环与N,N'-二(3-吡啶甲基)-苯胺盐酸盐的单晶制备及测定
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.3.1 N,N'-二(n-吡啶甲基)-苯胺盐酸盐与普通瓜环的超分子研究
  • 4.3.2 N,N'-二(n-吡啶甲基)-苯胺盐酸盐与对称四甲基六元瓜环的超分子研究
  • 第五章 总结
  • 参考文献
  • 附录
  • 致谢
  • 相关论文文献

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