论文摘要
海洋,占地球面积的71%以上,是全球物质地球化学循环的重要场所。海洋因其开放性特征,受陆地影响很大,尤其是靠近陆地的近海区域。亚洲沙尘的长途传输会携带大量的矿物质输送到北太平洋的陆缘海域,为海洋生物带来丰富的Fe、P等营养元素,同时沙尘传输也会将沿途的污染元素（As、Cd、Pb等）输送到下风向海域。其中可溶部分的气溶胶元素对这些海区的初级生产力和浮游植物的群落结构产生重大影响。本论文较为全面研究了东海气溶胶中痕量元素的季节变化、粒径分布、来源、溶解度及干沉降通量,论证了亚洲沙尘对东海大气沉降元素的重要贡献。本研究的主要内容及取得的重要成果有：1.于2010年4月到2011年3月期间,利用TSP和分级采样器在东海花鸟岛观测点进行同步采样,并分析了22种痕量元素和主要离子组分。本文得到了东海近海,以花鸟岛为代表的大气气溶胶中痕量元素的含量及季节特征,估算了矿物气溶胶的贡献量。并与其他地区比较发现花鸟岛气溶胶中金属元素含量很高,与北京、青岛等地的浓度值相当,表明东海气溶胶受中国内陆沙尘和人为污染传输的重要影响。2.基于Al浓度和Fe/Al浓度比值,在采样观测期间筛选定义了13次亚洲沙尘事件,主要发生在春季和晚秋时期。大部分元素的浓度在亚洲沙尘期要明显高于非沙尘时期,证实了亚洲沙尘的长途传输对东海气溶胶中元素的贡献。同时对上海和花鸟岛的数据进行相关性分析,表明城市中的建筑扬尘和粉尘对东海气溶胶也有重要贡献。通过主成分分析发现亚洲沙尘和区域性的沙尘源占到总方差变化的38%,成为花鸟岛上空气溶胶的最重要来源,人为源包括生物质燃烧、燃煤、重油燃烧及工业排放可以解释39%元素浓度变化,与自然源的重要性相当。3.通过可溶性元素的测定和各元素溶解度的计算,研究发现人为源和海洋源气溶胶中的痕量金属的溶解度要高于矿物源气溶胶。受西北风向和冬季供暖等人为污染的综合作用,使得大多数元素（As, Cd, Pb, Cu, Mn, Ca和Sr）的溶解度的在晚秋季节最高。同时发现绝大部分元素如Al, Fe, Ba, Cd, K, Mn, Ni, Pb和V在沙尘期间的溶解度显著降低,大部分降低30%以上。4.本研究估算出可溶性Al,Fe和Cu的干沉降通量分别为10.4,2.1和1.9 μg m-2 d-1,比过去的报道值要低一个数量级以上。这主要因为可溶性元素的粒径分布不同于元素总量的粒径分布,而过去的研究是利用基于元素总量估算的恒定沉降速率来计算通量。本研究考虑到粒径分布的影响,结合分级采样与模式计算,得到不同粒径下元素浓度分布和沉降速率,从而更为准确的估算出元素总量和可溶性元素的干沉降通量。花鸟岛附近海域通过大气沉降的可溶性P为4.0±1.8 μg m-2d-1,可支持164 μg C m-2d-1的初级生产力,而大气沉降的可溶性Fe可支持21 mg C m-2 d-1的初级生产力,表明铁不太可能成为东海浮游植物生长的限制因素。5.尽管沙尘增加了元素总量的干沉降通量,但在沙尘期间,大部分元素的浓度和溶解度分别增加和降低,这就使得沙尘对可溶性元素的沉降通量的影响难以判定,还取决于气溶胶中元素在不同粒径下的溶解度。亚洲沙尘的长程传输一方面使得营养元素如Fe和P的可溶性通量增加,另一方面导致Cu的可溶性通量减少,从而削减了Cu对海洋浮游植物生长可能存在的抑制作用,可能成为东海浮游植物爆发的一个重要诱因。