硫族化汞团簇结构与电子性质的研究

论文摘要

II-VI族半导体量子点因其具有优异的物理特性和潜在的应用前景,引起了人们的关注。硫族化汞（HgS、HgSe、HgTe）团簇与II-VI族半导体量子点的性质非常接近,由于硫族化汞块体材料是能隙为零或接近零的半金属,用其制成的量子点随尺寸的变化将经历从半金属到半导体的转变,使得这类材料制成的量子点发光器件具有更大的可调谐范围,并覆盖宽带通信的“窗口”频率,具有更重要的应用价值。团簇可看作是“裸”的量子点,是研究量子点的基础,同时,团簇本身的性质也是物理学家们非常关注的问题。目前,由于受计算量的限制,第一性原理研究硫族化汞团簇相对较少。因此,进一步开展这方面的研究对充分认识硫族化汞团簇的性质是很有意义的。采用基于密度泛函理论的第一性原理,在GGA下计算了（HgTe）n（1≤n≤8）、（HgS）n（1≤n≤13）和（HgSe）n（1≤n≤8）团簇的基态几何结构、结合能、能隙等性质。通过计算分析,得到的主要结果如下:①应用DMOL3程序计算分析（HgTe）n（1≤n≤8）团簇,并与CASTEP程序计算结果相比较,结果吻合较好,验证了DMOL3程序研究硫族化汞团簇的可行性。②（HgTe）n、（HgS）n和（HgSe）n团簇在1≤n≤6时的基态结构基本相同,只是在键角、键长上有差异。在n≥7时团簇的结构复杂,形状不规则。在1≤n≤8基础上构造出了（HgS）n（9≤n≤13）的初始结构。③硫族化汞团簇的结合能随团簇尺寸的增大,在团簇尺寸较小时（1≤n≤3）变化很快。随团簇的尺寸的增大,结合能起伏变化,出现局域极大值和极小值。（HgTe）n、（HgS）n和（HgSe）n团簇的结合能、能隙随尺寸的变化趋势相同又存在一定的差异,表现出了各自的特点。④随团簇尺寸的增大,（HgTe）n、（HgS）n和（HgSe）n团簇的结合能、能隙的关系复杂性增加,关联不明显。关于硫族化汞团簇几何结构与电子性质的计算结果,还有待于进一步验证和发展,但仍有助于更深入系统的全面的认识硫族化汞团簇。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 1 绪论
• 1.1 团簇
• 1.1.1 团簇的基本概念和性质
• 1.1.2 团簇的研究现状
• 1.2 本文研究的内容和意义
• 2 计算方法
• 2.1 密度泛函理论
• 2.1.1 Hohenberg-Kohn 定理
• 2.1.2 Kohn-Sham 方程
• 2.1.3 局域密度近似（LDA）
• 2.1.4 广义梯度近似（GGA）
• 3程序'>2.2 DMOL³程序
• 3程序的计算原理'>2.2.1 DMOL³程序的计算原理
• 3程序功能介绍'>2.2.2 DMOL³程序功能介绍
• N）团簇的基态结构与电子性质'>3 （HGTE_N）团簇的基态结构与电子性质
• 3.1 引言
• 3.2 计算方法
• 3.3 结果与讨论
• n团簇的基态几何结构'>3.3.1 （HgTe）_n团簇的基态几何结构
• n团簇的结合能'>3.3.2 （HgTe）_n团簇的结合能
• n团簇的能隙'>3.3.3 （HgTe）_n团簇的能隙
• 3.4 小结
• N团簇的基态结构与电子性质'>4 （HGS）_N团簇的基态结构与电子性质
• 4.1 引言
• 4.2 计算方法
• 4.3 结果与讨论
• n团簇的基态几何结构'>4.3.1 （HgS）_n团簇的基态几何结构
• n团簇的结合能'>4.3.2 （HgS）_n团簇的结合能
• n团簇的能隙'>4.3.3 （HgS）_n团簇的能隙
• n团簇的HOMO 和LUMO'>4.3.4 （HgS）_n团簇的HOMO 和LUMO
• n团簇的电子密度'>4.3.5 （HgS）_n团簇的电子密度
• 4.4 小结
• N团簇的基态结构与电子性质'>5 （HGSE）_N团簇的基态结构与电子性质
• 5.1 引言
• 5.2 计算方法
• 5.3 结果与讨论
• n团簇的基态几何结构'>5.3.1 （HgSe）_n团簇的基态几何结构
• n团簇的结合能'>5.3.2 （HgSe）_n团簇的结合能
• n团簇的能隙'>5.3.3 （HgSe）_n团簇的能隙
• n团簇的HOMO 和LUMO'>5.3.4 （HgSe）_n团簇的HOMO 和LUMO
• n团簇的电子密度'>5.3.5 （HgSe）_n团簇的电子密度
• 5.4 硫族化汞团簇基态结构与电子性质的比较
• 5.4.1 硫族化汞团簇基态结构的比较
• 5.4.2 硫族化汞团簇结合能和能隙的比较
• 6 结论与展望
• 6.1 结论
• 6.2 展望
• 致谢
• 参考文献
• 附录