碳纳米管功能化及其生物电化学性质研究

论文摘要

碳纳米管（CNTs）自1991年被发现以来,其独特的一维管状结构、高的比表面积、奇特的物理化学性质引起了各个领域科学家的广泛关注。碳纳米管独特的结构和电子特性使其在生物电化学领域具有十分诱人的应用前景。碳纳米管间高的表面能使其极易团聚,大大限制了碳纳米管界面的构筑。在本研究中,为了改善碳纳米管的分散性和生物相容性,采用天然生物医用高分子—壳聚糖对碳纳米管进行非共价功能化。功能化的碳纳米管在水溶液中能够形成稳定的、分散均匀的黑色悬浊液,在固体基底上形成均匀分散的三维空间网状结构,从而大大增加了基底的面积。壳聚糖-碳纳米管复合膜能够为血红蛋白提供良好的微环境,使其吸附在复合膜上仍然能够保持与其原始结构相似的二级结构。研究发现,固定在壳聚糖-碳纳米管复合膜界面上的血红蛋白能够较好地实现其直接电子转移,其表观电子转移速率常数ks约为167 s-1,并且对氧气和过氧化氢的电化学还原具有良好的生物电化学催化活性,这项研究有望为新型纳米生物传感器的研究提供一个新的平台。在本论文中,我们采用层层组装技术,将混酸处理后表面带有负电荷的碳纳米管和带正电荷的壳聚糖通过静电吸附作用逐层组装到ITO电极表面上,研究了组装的碳纳米管对抗坏血酸的电化学催化氧化性质。扫描电子显微镜、循环伏安法和紫外-可见光谱研究结果表明,基于层层组装制备的碳纳米管复合膜具有表面覆盖度均匀,碳纳米管数量可控等优点。组装不同层数的自组装薄膜对抗坏血酸的电化学催化氧化的研究表明,随着ITO电极表面自组装薄膜层数的增加,抗坏血酸的电化学催化氧化的过电位逐渐降低。氧化峰电流与扫描速度的平方根呈线性增加,表明抗坏血酸在多层自组装膜表面的电化学反应是一个扩散控制过程。本研究可为碳纳米管测定抗坏血酸的生物电化学研究奠定基础。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 CNT结构性质及其应用
• 1.3 CNT在电化学方面应用
• 1.4 CNT表面功能化研究进展
• 1.4.1 共价功能化
• 1.4.2 非共价功能化
• 1.5 本论文选题背景及主要研究内容
• 第2章 MWNT-Chi复合膜及其电化学行为研究
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 主要试剂
• 2.2.2 电极制备
• 2.2.3 仪器和电化学测量
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 MWNT-Chi复合膜表征
• 2.3.2 MWNT-Chi复合膜电化学行为研究
• 2.4 本章小结
• 第3章 Hb/MWNT-Chi复合膜电化学性能研究
• 3.1 引言
• 3.2 试验部分
• 3.2.1 主要试剂
• 3.2.2 电极制备
• 3.2.3 仪器和电化学测量
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 Hb/MWNT-Chi复合膜光谱表征
• 3.3.2 Hb/MWNT-Chi复合膜直接电化学行为研究
• 3.3.3 pH的影响
• 2和H₂O₂电催化还原研究'>3.3.4 Hb/MWNT-Chi复合膜对O₂和H₂O₂电催化还原研究
• 3.4 本章小结
• n自组装膜对抗坏血酸电催化研究'>第4章 （MWNT/Chi）_n自组装膜对抗坏血酸电催化研究
• 4.1 前言
• 4.2 试验部分
• 4.2.1 主要试剂
• 4.2.2 层层自组装膜制备
• 4.2.3 仪器和电化学测量
• 4.3 结果与讨论
• n层层自组装膜表征'>4.3.1 （MWNT/Chi）_n层层自组装膜表征
• n层层自组装膜电化学性质研究'>4.3.2 （MWNT/Chi）_n层层自组装膜电化学性质研究
• n层层自组装膜对抗坏血酸电催化研究'>4.3.3 （MWNT/Chi）_n层层自组装膜对抗坏血酸电催化研究
• 4.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表的论文和取得的科研成果
• 致谢