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Methylibium petroleiphilum PM1对甲基叔丁基醚的降解特性、机理及去除工艺研究

2020-11-28阅读(700)

Methylibium petroleiphilum PM1对甲基叔丁基醚的降解特性、机理及去除工艺研究

论文摘要

甲基叔丁基醚（MTBE）作为一种汽油添加剂以增加汽油的辛烷值、减轻空气污染,在过去的30年被广泛使用。然而,由于储油罐频繁泄漏导致的MTBE对地下水和地表水的污染已引起人们密切关注。由于MTBE具有较高的水溶性,较难吸附于土壤,而且不易被生物降解,因而已成为一种蔓延性污染物。本论文以Methylibiumpetroleiphilum PM1降解MTBE,从降解特性、降解途径与机理出发,寻求高效降解MTBE的方法,在此基础上对细胞进行固定,并成功地采用固定床反应器连续降解水相中的MTBE。论文首先探讨了贫营养溶液中M.petroleiphilum PM1降解MTBE的可行性。结果表明,0.12g/L及更高浓度的PM1细胞可降解贫营养溶液中的MTBE,K+和Ba2+对PM1细胞降解MTBE有明显的促进作用,较适宜的pH值为7.0,磷酸缓冲液对MTBE降解有抑制作用,降解过程需要有氧气参与。PM1细胞降解MTBE的动力学参数Km、Ks’、Vmax分别为0.73mmol/L、7.0mmol/L、0.14mmol/（L·h）。实验还成功地应用PM1细胞实现对实际污染地下水中MTBE的完全降解。PM1生长细胞在基础无机盐培养基（MSM）中可以矿化MTBE,但是MTBE的细胞得率较低（0.21g/g MTBE）。生长细胞降解MTBE的过程中,检测到叔丁醇（TBA）、2-羟基异丁酸（HIBA）和甲酸的累积。鉴于PM1无法降解异丙醇及异丙醇对MTBE降解的强烈抑制,推测之前文献大量报道的异丙醇及丙酮均不属于MTBE的代谢中间产物。中间产物TBA是否累积取决于MTBE与TBA的相对降解速率的高低,其中细胞浓度又起到关键作用。分别在MTBE、TBA和乙醇中培养后的PM1细胞降解MTBE的速率不同,SDS-聚丙烯酰胺凝胶电泳分析三种细胞的全蛋白结果有所差异。通过在反应体系中添加额外的有机物以促进MTBE的降解是可行的。大部分有机物的添加对MTBE的降解无影响或有负面作用,但添加酵母粉、牛肉膏和胰蛋白胨等传统基质可以促进MTBE的降解。探讨了酵母粉促进MTBE降解的主要因素,认为其可能仅仅作为促进微生物生长的基质,通过细胞的增殖以增加细胞所含的相应酶量。然而,细胞需先经历一段诱导期,酵母粉才能发挥促进作用,而此诱导期在完全降解MTBE所需的时间中占的比例异常重要。对酵母粉、胰蛋白胨、牛肉膏三种基质的混合添加浓度进行响应面法优化,最佳浓度分别为48.7、49.6、39.2mg/L,MTBE的降解速率可达到1.90mg/（L·h）,而不添加上述基质的降解速率仅为1.11mg/（L·h）。实验还发现,一株无法直接代谢MTBE的菌——Staphylococcus aureus能够以酵母粉为基质共代谢法降解MTBE,但是去除率仅为25.5%。以海藻酸钙为包埋载体固定M.petroleiphilum PM1降解MTBE取得较好的效果。固定化细胞对于pH值、温度和MTBE浓度的适应范围较游离细胞宽。细胞经固定化后储藏稳定性提高,28℃下MTBE降解活性半衰期从36h增大到120h。固定化细胞在MSM中能重复使用6批,但在微营养溶液（MNS）中可使用30批而降解活性无显著下降。为了提高固定化细胞的机械强度和使用批次,对海藻酸钙凝胶颗粒进行强化。确定凝胶化剂Ca2+的适宜浓度为3%,反应体系中添加2mM CaCl2有助于延长凝胶颗粒的使用寿命。活性炭、硅藻土、戊二醛等都不适宜作PM1固定化颗粒的强化剂。聚乙烯亚胺（PEI）处理后的固定化小球降解速率可达5.79mg/（L·h）（为未强化时的90%）,而在模拟污染水中的使用批次可达50次以上。通过动力学分析,确定PEI强化后的颗粒降解MTBE的过程中,生化反应步骤为关键步骤。最后设计了填充PEI强化后的固定化凝胶颗粒的上流式固定床反应器,当进水浓度为10mg/L、停留时间为3200s、溶解氧浓度为4mg/L时,生物反应器能以高去除率（96%以上）稳定运行50d。PCR-DGGE分析,在反应器稳定运行期内,PM1为优势菌,微生物群落结构稳定。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 甲基叔丁基醚简介
  • 1.2 MTBE的毒性及环境效应
  • 1.3 MTBE的应用与污染现状
  • 1.3.1 MTBE的应用
  • 1.3.2 MTBE的污染现状
  • 1.4 物化法去除MTBE
  • 1.4.1 物理吸附法
  • 1.4.2 吹脱法
  • 1.4.3 高级氧化法
  • 1.4.4 膜法处理
  • 1.5 植物修复去除MTBE
  • 1.6 微生物降解 MTBE
  • 1.6.1 直接代谢降解 MTBE
  • 1.6.2 共代谢降解 MTBE
  • 1.6.3 MTBE的厌氧降解
  • 1.6.4 生物降解 MTBE的代谢机理
  • 1.6.5 MTBE异位生物修复
  • 1.6.6 MTBE原位生物修复
  • 1.7 本论文的选题意义与研究内容
  • 1.7.1 选题意义
  • 1.7.2 研究内容
  • 参考文献
  • 第二章 环境因素对M. petroleiphilum PM1降解 MTBE的影响
  • 2.1 材料与方法
  • 2.1.1 菌种
  • 2.1.2 培养基
  • 2.1.3 试剂与仪器
  • 2.1.4 菌体培养
  • 2.1.5 生物量测定
  • 2.1.6 PM1细胞降解 MTBE
  • 2.1.7 分析方法
  • 2.2 结果与讨论
  • 2.2.1 M. petroleiphilum PM1降解去离子水中的MTBE
  • 2.2.2 金属离子对 MTBE降解的影响
  • 2.2.3 不同pH值对 MTBE降解的影响
  • 2.2.4 不同供氧条件对 MTBE降解的影响
  • 2.2.5 PM1细胞浓度对 MTBE降解的影响
  • 2.2.6 BTEX对 MTBE降解的影响
  • 2.2.7 动力学参数考察
  • 2.2.8 MB和实际污染地下水中降解 MTBE
  • 2.3 本章小结
  • 参考文献
  • 第三章 M. petroleiphilum PM1降解 MTBE的途径与机理
  • 3.1 材料与方法
  • 3.1.1 MTBE降解过程考察
  • 3.1.2 MTBE对可能的中间产物的降解
  • 3.1.3 MTBE和TBA的相互影响
  • 3.1.4 不同细胞浓度降解 MTBE和 TBA
  • 3.1.5 PM1全细胞蛋白电泳分析
  • 3.1.6 降解酶抑制实验
  • 3.1.7 PM1细胞降解吲哚试验
  • 3.1.8 分析方法
  • 3.2 结果与讨论
  • 3.2.1 MTBE降解过程考察
  • 3.2.2 MTBE代谢中间产物检测及降解途径分析
  • 3.2.3 TBA对 MTBE降解的影响
  • 3.2.4 MTBE降解酶的初步探索
  • 3.3 本章小结
  • 参考文献
  • 第四章 添加有机物提高 MTBE降解速率的研究
  • 4.1 材料与方法
  • 4.1.1 菌种
  • 4.1.2 培养基
  • 4.1.3 M. petroleiphilum PM1降解 MTBE
  • 4.1.4 响应面法优化试验设计
  • 4.1.5 分析方法
  • 4.2 结果与讨论
  • 4.2.1 添加有机物对 MTBE降解速率的影响
  • 4.2.2 酵母粉、牛肉膏、胰蛋白胨分别存在的情况下降解 MTBE比较
  • 4.2.3 酵母粉促进 MTBE降解的主要因素初探
  • 4.2.4 添加物浓度对 MTBE降解速率的影响
  • 4.2.5 其它微生物在酵母粉共存下对 MTBE的降解
  • 4.3 本章小结
  • 参考文献
  • 第五章 固定化M. petroleiphilum PM1降解 MTBE
  • 5.1 材料与方法
  • 5.1.1 菌种
  • 5.1.2 培养基
  • 5.1.3 细胞固定化方法
  • 5.1.4 海藻酸钙固定化细胞降解 MTBE
  • 5.1.5 海藻酸钠浓度的影响
  • 5.1.6 包埋菌浓度的影响
  • 5.1.7 固定化颗粒尺寸的影响
  • 5.1.8 不同环境条件下固定化细胞对 MTBE的降解
  • 5.1.9 固定化细胞对不同浓度 MTBE的降解
  • 5.1.10 固定化细胞储藏稳定性考察
  • 5.1.11 固定化细胞使用批次的考察
  • 5.1.12 活细胞计数
  • 5.1.13 分析方法
  • 5.2 结果与讨论
  • 5.2.1 包埋载体的选择
  • 5.2.2 海藻酸钠浓度的影响
  • 5.2.3 包埋菌液量的影响
  • 5.2.4 固定化颗粒尺寸的影响
  • 5.2.5 pH值对降解速率的影响
  • 5.2.6 温度对降解速率的影响
  • 5.2.7 固定化细胞对不同浓度 MTBE的降解
  • 5.2.8 降解活性的储藏稳定性
  • 5.2.9 固定化细胞的重复分批式降解
  • 5.3 本章小结
  • 参考文献
  • 第六章 海藻酸钙固定化颗粒的强化试验
  • 6.1 材料和方法
  • 6.1.1 固定化凝胶颗粒的强化方法
  • 6.1.2 凝胶颗粒的生物活性测定
  • 6.1.3 凝胶颗粒的机械强度考察
  • 6.1.4 强化凝胶颗粒的电镜分析
  • 6.1.5 PEI强化凝胶颗粒降解 MTBE的关键步骤分析
  • 6.2 结果和讨论
  • 2+对固定化凝胶颗粒机械强度的影响'>6.2.1 Ca2+对固定化凝胶颗粒机械强度的影响
  • 6.2.2 添加活性炭的影响
  • 6.2.3 添加硅藻土的影响
  • 6.2.4 化学交联剂对固定化凝胶颗粒机械强度的影响
  • 6.2.5 强化凝胶颗粒的电镜分析
  • 6.2.6 关键步骤的确定
  • 6.3 本章小结
  • 参考文献
  • 第七章 上流式固定床反应器连续处理含 MTBE的模拟污染水
  • 7.1 材料与方法
  • 7.1.1 实验仪器
  • 7.1.2 上流式固定床反应器的建立
  • 7.1.3 工艺参数对于去除率的影响和稳定运行期考察
  • 7.1.4 微生物分析
  • 7.1.5 添加酵母粉时固定床反应器对 MTBE的降解
  • 7.2 结果与讨论
  • 7.2.1 溶解氧对去除率的影响
  • 7.2.2 水力停留时间对去除率的影响
  • 7.2.3 进水浓度对于去除效率的影响
  • 7.2.4 反应器稳定运行
  • 7.2.5 微生物分析
  • 7.2.6 添加酵母粉对 MTBE降解的影响
  • 7.2.7 与其它文献报道的比较
  • 7.3 本章小结
  • 参考文献
  • 第八章 结论与展望
  • 8.1 结论
  • 8.2 展望
  • 攻读博士学位期间发表的主要学术论文
  • 致谢

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