新型光催化剂制备及其原位红外研究

新型光催化剂制备及其原位红外研究

论文摘要

室内空气污染已成为目前我们面临的主要污染问题之一,而易挥发性有机物是室内空气污染的主要成分。传统的空气净化方法存在一定的局限性,利用光催化方法降解挥发性有机物成为室内空气净化的一个新方法。光催化剂在光催化降解反应中把有机物直接氧化成CO2和H2O,不产生其它有害物质,是理想的空气污染治理材料。本文设计了一种新型的在可见光条件下具备活性的光催化剂,使用自制光催化反应器考察丙酮在催化剂上的光催化降解反应后发现:催化剂A在可见光与紫外光条件下均具备良好的光催化降解丙酮性能,但光催化反应需要在一定的温度下进行;催化剂B具备比催化剂A更好的光催化性能,表现在其反应温度更低,且在可见光条件下仍然有良好的光催化活性,同时丙酮氧化更为彻底;相对目前应用广泛的P25(TiO2)光催化剂而言,催化剂B的光催化性能在紫外条件下与P25无明显差别,并具备P25无法实现的可见光光催化性能。利用原位红外光谱对催化剂B光催化降解丙酮进行研究。结果表明,丙酮在黑暗条件的催化剂上存在吸附-脱附平衡,室温时催化剂表面缓慢达到丙酮吸附-脱附平衡,并生成吸附态丙酮;而在较高的温度下丙酮的吸附过程较室温时迅速,同时也容易从催化剂表面脱附。丙酮在紫外条件下容易在催化剂表面发生深度氧化反应,在反应温度为150°C时,在催化剂表面生成大量的CO2,随着反应温度的下降,CO2的生成速率也随之下降,当反应温度下降到120°C时,出现中间产物CO。丙酮在可见光条件下的催化剂表面发生的催化氧化反应速率比紫外条件时低,因此能够观察到中间产物的出现,在反应温度为130、140°C时,观察到大量甲酸盐类(1586cm-1)中间产物,而在120、150°C时则只有很小的红外信号,这表明中间产物甲酸盐类经由多步氧化反应生成,而温度升高后较为迅速的转化为CO2。研究表明,丙酮在催化剂上的氧化首先由丙酮上的甲基开始。其间,可能先生成了CH3COCH2O-吸附物,它进一步被氧化成丙酮醛、丙酮酸以及碳二醛、乙酸和碳一吸附物种,最终氧化成CO2。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 室内空气污染现状
  • 1.1.1 室内空气污染分析
  • 1.1.2 现有室内空气污染解决办法
  • 1.2 光催化降解VOCs 研究进展
  • 1.2.1 光催化原理
  • 1.2.2 光催化反应条件
  • 1.2.3 VOCs 降解用光催化剂研究进展
  • 1.3 原位红外光谱与光催化
  • 1.3.1 原位红外光谱
  • 1.3.2 光催化反应的原位红外研究
  • 第2章 光催化剂的制备与表征
  • 2.1 光催化剂的制备
  • 2.1.1 实验试剂
  • 2.1.2 催化剂制备
  • 2.2 催化剂表征
  • 2.2.1 XRD 衍射表征
  • 2.2.2 Uv-Vis 表征
  • 2.2.3 光催化氧化反应表征
  • 2.3 小结
  • 第3章 原位漫反射红外分析系统
  • 3.1 红外光谱
  • 3.2 原位漫反射反应池
  • 3.3 真空系统
  • 3.4 原位漫发射红外光谱系统
  • 第4章 丙酮光催化氧化原位漫反射红外光谱研究
  • 4.1 背景
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 实验试剂
  • 4.2.2 实验方法与条件
  • 4.2.3 光催化剂预处理
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.3.1 丙酮在催化剂表面的吸附-脱附
  • 4.3.2 丙酮在不同温度下的紫外光光催化氧化
  • 4.3.3 丙酮在不同温度下的可见光光催化氧化
  • 4.3.4 原位红外表征结果讨论
  • 4.3.5 可能的丙酮光催化氧化反应途径
  • 4.4 小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 附录A 硕士期间发表论文
  • 致谢
  • 相关论文文献

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