几种有机污染物的电化学传感研究

论文摘要

随着社会工业化的进程，环境污染问题越来越严峻，严重影响了人们的生活质量和健康。尤其是有机污染物对人体的毒性很大，可以通过食物链在人体内富集，不仅会对人体本身造成影响（如：内分泌失调、免疫能力下降、新陈代谢受阻、内脏器官坏死、诱发癌症等），还可能影响到后代的正常发育和生长（孩子畸形、智力发育缓慢等）。因此，对环境有机污染物的分析检测和控制处理是促进社会发展、提升人们生活水平的一个重要方面。电化学分析方法具有使用费用低、易于操作、选择性良好、灵敏度高及适用面广等特点，而且由于在测定过程中得到的是电学信号，因此易于实现自动化和连续分析。通过纳米材料等方式对电极进行化学修饰，可以大大提高电分析的灵敏度，降低检测限。本论文将电化学分析技术、纳米材料与环境科学结合起来，研究了痕量五氯苯酚、硝基苯和羧基多环芳烃的检测，为环境污染物的分析检测提供了简单、快捷灵敏的方法。研究工作主要包括以下几个方面：（1）用混酸氧化处理碳纳米管得到酸化碳纳米管（AO-CNTs），并用扫描电子显微镜（SEM）对其进行了表征。采用循环伏安法（CV）和差分脉冲伏安法（DPV）研究了AO-CNTs修饰的玻碳（GC）电极的电化学性质及其对五氯苯酚（PCP）的电催化氧化。基于该修饰玻碳电极构建的五氯苯酚传感器的线性范围为0.2-10M，灵敏度为0.5367A M-1，最低检测限为16nM，具有良好的选择性和重现性，并成功用于检测自来水样中的五氯苯酚。（2）以二氧化硅球作为模板、离子液体——1-烯丙基-3-乙基咪唑四氟硼酸盐（[AEIm]BF4）作为碳源，合成了一种中空多孔碳材料（HPCMs）。采用扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）和N2吸/脱附方法对中空多孔碳材料进行了表征，并用线性扫描伏安法（LSV）考察了中空多孔碳材料对硝基苯的电催化还原性能。用HPCMs修饰电极构建的硝基苯传感器表现出许多卓越的分析性能：8nM的检测限，2.3637A M-1的灵敏度，0.2-40M的线性范围，良好的选择性、稳定性和重现性等。该传感器成功用于检测自来水样和湖水样中的硝基苯。（3）利用有机化合物分子间的π电子给体-π电子受体相互作用构建了一个羧基多环芳烃（9-蒽甲酸）的电化学传感器。缺电子的硝基苯作为π电子受体预先自组装到玻碳电极表面，然后用方波脉冲伏安法（SWV）对溶液中的9-蒽甲酸进行分析检测。与裸玻碳电极相比，硝基苯修饰电极表现出更好的对9-蒽甲酸的电催化氧化性能，灵敏度更高。对9-蒽甲酸的检测限为7nM，线性范围为0.05-1M，灵敏度为2.8724A M-1。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 有机污染物概述
• 1.1.1 有机污染物的毒性机理
• 1.1.2 五氯苯酚的性质和危害
• 1.1.3 硝基苯的性质和危害
• 1.1.4 多环芳烃及其衍生物的性质和危害
• 1.2 有机污染物的非电化学分析检测技术
• 1.2.1 非电化学分析方法简介
• 1.2.2 五氯苯酚的非电化学分析检测方法
• 1.2.3 硝基苯的非电化学分析检测方法
• 1.2.4 多环芳烃及其衍生物的非电化学分析检测方法
• 1.3 有机污染物的电化学分析检测
• 1.3.1 电化学分析检测的原理及类型
• 1.3.2 电化学分析检测的优势
• 1.3.3 有机污染物的电化学分析特点
• 1.3.4 五氯苯酚、硝基苯和多环芳烃的电化学分析检测
• 1.4 本课题选择的意义和内容
• 第2章 酸化碳纳米管修饰玻碳电极的制备及其对五氯苯酚的电化学检测
• 2.1 前言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验药品
• 2.2.2 实验仪器
• 2.2.3 实验所需溶液
• 2.2.4 酸化碳纳米管的制备
• 2.2.5 修饰电极的制备
• 2.2.6 分析步骤
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 酸化碳纳米管的表征
• 2.3.2 酸化碳纳米管修饰电极对 PCP 的电化学行为研究
• 2.3.3 溶液 pH 值的影响
• 2.3.4 富集时间的影响
• 2.3.5 酸化碳纳米管修饰电极用差分脉冲伏安法检测 PCP
• 2.3.6 水样的检测
• 2.4 本章小结
• 第3章 中空多孔碳材料的简易合成及其在电化学检测硝基苯中的应用研究
• 3.1 前言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验药品
• 3.2.2 实验仪器
• 3.2.3 实验所需溶液
• 3.2.4 中空多孔碳材料的制备
• 3.2.5 修饰电极的制备
• 3.2.6 分析步骤
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 中空多孔碳材料的表征
• 3.3.2 中空多孔碳材料修饰电极上硝基苯的电催化还原
• 3.3.3 溶液 pH 值的影响
• 3.3.4 预富集时间的影响
• 3.3.5 中空多孔碳材料修饰电极用线性扫描伏安法检测硝基苯
• 3.3.6 中空多孔碳材料修饰电极的稳定性、重现性和抗干扰能力
• 3.3.7 水样的检测
• 3.4 本章小结
• 第4章 硝基苯修饰电极用于痕量羧基多环芳烃化合物（9-蒽甲酸）的电化学检测
• 4.1 前言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 实验药品
• 4.2.2 实验仪器
• 4.2.3 实验所需溶液
• 4.2.4 修饰电极的制备
• 4.2.5 分析步骤
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 硝基苯修饰电极对 9-蒽甲酸的电化学行为研究
• 4.3.2 硝基苯自组装时间的影响
• 4.3.3 溶液 pH 值的影响
• 4.3.4 硝基苯修饰电极用方波脉冲伏安法检测 9-蒽甲酸
• 4.3.5 水样的检测
• 4.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 附录A 攻读学位期间所发表的学术论文目录
• 致谢