SrTiO3催化剂的改性及其可见光下降解印染废水的催化活性研究

论文摘要

SrTiO3钙钛矿型复合氧化物被广泛认为是最具发展潜力的光催化材料,但其禁带宽度为3.2 eV左右,不能有效利用可见光,因而其应用范围不广。为了有效利用可见光,本论文对SrTiO3钙钛矿型复合氧化物催化剂进行了改性,并经自制的光催化反应器对印染废水中的目标污染物亚甲基蓝进行降解,考察了其在可见光下光催化降解性能。首先在分步沉积法制备SrTiO3光催化剂基础上,通过调节催化剂核壳结构的Sr/Ti摩尔比,制备出不同Sr/Ti摩尔的Sr@TiO2复合氧化物催化剂。采用X射线荧光衍射、扫描电镜、透射电镜、红外吸收光谱、紫外反射光谱等表征手段,考察了不同Sr/Ti比对催化剂的形貌,并以甲基蓝为模型反应考察样品的光催化活性。结果表明,低Sr包覆下样品呈现球状,高Sr包覆下样品呈现规则的片状与针状结构。Sr包覆量≤60%,可见光催化活性随Sr包覆量增加而提高；Sr包覆量处于60%与80%时,Sr@TiO2催化剂内核由Ti02逐渐转向SrTiO3与Sr2TiO4,当出现规则的内核为Sr2TiO4外壳为Sr（OH）2·H2O结构时,催化剂可见光催化活性大幅提高。其中,Sr@TiO2-80%催化剂表现出最高的光催化活性,其一级反应速率是Sr@TiO2-50%催化剂时的15.05倍。Sr包覆量继续增加,则光催化活性下降。其次采用分步沉积法制备了不同Zr/Ti摩尔比的锶锆钛（SZT）复合氧化物催化剂,用X射线荧光衍射、扫描电镜、透射电镜、紫外反射光谱等表征手段考察不同Zr/Ti摩尔比下SZT催化剂的结构形态,以可见光下光催化降解亚甲基蓝为模型反应考察样品的光催化活性。结果表明：Zr/Ti摩尔比<1时,SZT催化剂发生Zr4+与Ti4+同质替换,引起晶格缺陷,光催化活性小幅提高；Zr/Ti摩尔比≥1时SZT催化剂产生SrZrO3/TinO2n-1（n=4,9）的新晶相,TinO2n-1 （n=4,9）的存在有利于光生电子-空穴的传导与分离,可大幅提高催化剂光催化活性。其中,SZT-5/5表现出最高的光催化活性,其一级反应速率常数达到0.2133min-1,是同等光照条件下纯SrTiO3样品（0.0158 min-1）的13.5倍。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 绪论
• 第一章 文献综述
• 1.1 光催化处理技术
• 1.1.1 光催化剂的发展历史
• 1.1.2 光催化剂的机理研究
• 1.1.3 光催化剂的选择
• 1.1.4 光催化剂的活性影响因素
• 1.2 新型光催化剂
• 1.2.1 钙钛矿型光催化剂
• 1.2.2 层状金属氧化物光催化剂
• 1.2.3 隧道结构化合物光催化剂
• 3光催化剂的制备与改性'>1.3 SrTiO₃光催化剂的制备与改性
• 3光催化剂的制备技术'>1.3.1 SrTiO₃光催化剂的制备技术
• 3光催化剂的改性技术'>1.3.2 SrTiO₃光催化剂的改性技术
• 1.4 课题研究目标和内容
• 1.4.1 课题研究的意义及目的
• 1.4.2 课题研究内容
• 第二章 实验部分
• 2.1 实验材料与设备
• 2.1.1 实验药品
• 2.1.2 实验设备
• 2.2 实验装置
• 2.3 光催化剂的制备
• 2催化剂的制备'>2.3.1 不同Sr/Ti的ST@TiO₂催化剂的制备
• 2.3.2 不同Zr/Ti的SZT催化剂的制备
• 2.4 光催化剂的表征
• 2.4.1 X-ray diffraction（XRD）表征
• 2.4.2 Brunauer Emmett Teller（BET）表征
• 2.4.3 Scanning Electron Microscope（SEM）表征
• 2.4.4 Transmission Electron Microscope（TEM）表征
• 2.4.5 Utraviolet visible diffuse reflectance absorption spectra（UV-VIS）表征
• 2.4.6 Infrared Spectroscopy（IR）表征
• 2.5 光催化实验过程
• 2催化剂形貌和光催化性能的影响'>第三章 Sr/Ti对Sr@TiO₂催化剂形貌和光催化性能的影响
• 2催化剂的表征分析'>3.1 不同Sr/Ti比的Sr@TiO₂催化剂的表征分析
• 3.1.1 样品XRD表征分析
• 3.1.2 样品SEM与TEM表征分析
• 3.1.3 红外吸收光谱表征分析
• 3.2 不同Sr/Ti摩尔比例样品的光催化活性
• 3.2.1 紫外漫反射光谱UV-VIS分析
• 3.2.2 样品可见光光催化活性分析
• 3.3 本章小结
• 第四章 Zr/Ti对锶锆钛复合氧化物可见光下光催化性能的影响
• 4.1 SZT可见光光催化活性分析
• 4.2 不同Zr/Ti摩尔比的锶锆钛催化剂（SZT-X）的表征分析
• 4.2.1 XRD表征分析
• 4.2.2 透射电镜表征分析
• 4.2.3 扫描电镜与BET表征分析
• 4.2.4 紫外漫反射光谱UV-VIS分析
• 4.3 本章小结
• 第五章 结论与展望
• 5.1 结论
• 5.2 展望
• 参考文献
• 致谢
• 攻读学位期间发表的论文