碳纳米管阵列电极的制备及其电化学还原处理部分有机污染物的研究

碳纳米管阵列电极的制备及其电化学还原处理部分有机污染物的研究

论文摘要

碳纳米管由于其具有优良的机械强度、化学性能和吸附性能,是一种极具应用前景的环境功能材料。以开发碳纳米管功能材料在环境领域中的应用为目的,本文采用简单易操作的常压化学气相沉积法,以二甲苯作为碳源,二茂铁作为催化剂,氢气/氩气为载气,分别在石墨、钛、镍三种不同的基体上尝试制备碳纳米管电极,采用混酸(HNO3+H2SO4)氧化对碳管进行纯化和修饰。采用扫描电镜和透射电镜对制得的碳管形貌进行表征,表明在钛基体上可以生长出碳纳米管有序阵列,采用FT-IR测试表明纯化修饰后碳管的表面具有磺酸基(-SO3H),羰基(-C=O),羟基(-OH)等亲水性基团,采用交流阻抗分析不同沉积时间的碳管的电学性质,并且综合考虑机械性能和电极稳定性等因素,确定最佳的化学气相沉积时间为5min。采用直流恒电位沉积催化剂Pd,制备出Pd/MWCNTs/Ti电极。碳纳米管具有优良的储氢能力和电子传导能力。将Pd/MWCNTs/Ti电极应用于加氢还原的反应体系中,对环境中的有机污染物进行降解实验。本文采用H型反应器,考察了Pd/MWCNTs/Ti电极对偶氮染料酸性红B的脱色反应效果和对2,4,5-三氯联苯的还原脱氯效果,同时建立了具有高脂溶性、低水溶性的多氯联苯类物质的电化学还原反应体系。结果表明Pd/MWCNTs/Ti电极对偶氮染料的脱色具有良好的效果,在-0.8V的外加偏压下,120min的脱色率达到77.2%,脱色反应受外加偏压和阳极电解液pH值的影响较大,电极的稳定性良好;Pd/MWCNTs/Ti电极对2,4,5-三氯联苯的还原脱氯尚未获得良好的脱氯效果,在-1.1V的外加偏压下,40h脱氯效率仅有26.5%。由于多氯联苯还原脱氯效果不明显,本文从加强传质的角度出发,提出了反应装置的改进方案。总之,采用气相沉积法制备碳纳米管电极,不但方法简单,成本低,而且碳纳米管电极在环境污染治理领域具有良好的应用价值和深远的应用前景。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 引言
  • 1 国内外相关领域的研究进展
  • 1.1 碳纳米管简介
  • 1.2 碳纳米管的结构特征
  • 1.3 碳纳米管的性能
  • 1.3.1 碳纳米管的力学性能
  • 1.3.2 碳纳米管的电磁学性能
  • 1.3.3 碳纳米管的场发射性能
  • 1.3.4 碳纳米管的化学性能
  • 1.3.5 碳纳米管的吸附性能
  • 1.4 碳纳米管的制备方法
  • 1.4.1 单壁碳纳米管的制备
  • 1.4.2 多壁碳纳米管的制备
  • 1.4.3 其他方法制备碳纳米管
  • 1.5 多壁碳纳米管的纯化技术
  • 1.5.1 纯化原理
  • 1.5.2 纯化方法
  • 1.6 碳纳米管功能材料应用于在环境领域中的研究进展
  • 1.6.1 碳纳米管吸附能力处理环境污染物质的研究进展
  • 1.6.2 碳纳米管作为催化剂载体的应用研究进展
  • 1.6.3 碳纳米管在环境监测领域的应用研究进展
  • 1.6.4 碳纳米管在绿色能源中的应用研究进展
  • 1.7 研究背景、目的、内容及意义
  • 1.7.1 研究背景和目的
  • 1.7.2 研究内容和意义
  • 2 碳纳米管阵列电极的制备
  • 2.1 引言
  • 2.2 实验材料和试剂
  • 2.2.1 实验材料
  • 2.2.2 实验试剂
  • 2.2.3 实验仪器
  • 2.3 不同基体上碳纳米管的制备
  • 2.4 碳纳米管的纯化和修饰
  • 2.5 反应时间对电极材料性能的影响
  • 2.6 催化剂的负载
  • 2.7 本章小结
  • 3 Pd/MWCNTs/Ti电极在偶氮染料脱色和多氯联苯脱氯反应中的应用
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验材料和试剂
  • 3.2.1 实验材料
  • 3.2.2 化学试剂
  • 3.2.3 实验仪器
  • 3.3 电化学反应器
  • 3.4 Pd/MWCNTs/Ti电极应用于偶氮染料脱色反应
  • 3.4.1 引言
  • 3.4.2 偶氮染料标准曲线的测定
  • 3.4.3 偏压对染料脱色的影响
  • 3.4.4 阳极电解液pH值对染料脱色的影响
  • 3.4.5 温度对染料脱色反应的影响
  • 3.4.6 电极稳定性的考察
  • 3.4.7 偶氮染料脱色反应小结
  • 3.5 Pd/MWCNTs/Ti电极应用于PCBs还原脱氯反应的初步尝试
  • 3.5.1 引言
  • 3.5.2 反应体系的建立
  • 3.5.3 目标物选取和标准曲线的测定
  • 3.5.4 恒电压方式还原脱氯2,4,5-三氯联苯初试实验
  • 3.5.5 PCB还原脱氯反应器的改进方案
  • 3.6 本章小结
  • 结论与建议
  • 结论
  • 建议
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
  • 致谢
  • 相关论文文献

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