阴阳极协同技术降解氯酚的实验研究

论文摘要

氯酚属于毒性强、危害大的难生物降解有机物,已被美国国家环保局列入129种优先控制污染物黑名单中,在我国水污染控制中也被列为重点解决的有害污染物之一,难以用常规的处理技术进行处理。电催化氧化技术则以无需添加氧化剂、絮凝剂等化学药品、设备体积小、占地面积少、操作简便灵活、设备投资小等优点,在处理含酚废水方面得到广泛应用。实验在电催化氧化基础上,将阳极直接氧化法和阴极间接氧化法相结合,应用阴阳极协同技术,采用新型电化学体系降解4-氯苯酚污染物。实验以多壁碳纳米管为原料制备了一种新型气体扩散电极。以该电极为阴极,石墨为阳极,构成电化学体系现场产生H2O2,使用stmistica软件包建立了各参数对于H2O2产生量影响的拟合模型,模型具有良好的预测性,预测值与真实值相对误差在-0.73%～1.05%范围内。多壁碳纳米管气体扩散电极高效现场产H2O2具有很大的优越性,反应60min时H2O2产生量是活性炭等气体扩散电极的1.6～2.5倍。H2O2产生量影响因素的分析表明:电流密度和曝气量对H2O2产生量的影响最为显著,pH值的影响较小。通过效应曲面优化法对操作参数进行优化,选取最佳参数范围:pH值2～4;电流密度20～25mA/cm2;曝气量1.3～1.8L/min。实验以多壁碳纳米管气体扩散电极为阴极,组成四种不同电化学降解体系,进行降解4-氯苯酚的实验研究。结果表明:以碳纳米管气体扩散电极为阴极,Sb-SnO2/Ti和铁板共同作为阳极的新型电化学体系,降解4-氯苯酚的效果最好,反应10min时4-氯苯酚的去除率就已达到96%,是其他反应体系的1.94～4.85倍。对四个反应体系中COD的去除情况分析表明:阴阳极协同技术更有利于彻底降解有机物,使反应更倾向于电化学燃烧,电解60minCOD去除率达到95%,实验系统地研究了新型电化学体系降解4-氯苯酚的影响因素。降解4-氯苯酚的最佳条件为:电流密度20mA/cm2、pH值3、曝气量1.3L/min,此时初始浓度为100mg/k的4-氯苯酚反应30min时去除率为99%,COD去除率为73%。正交试验的数据分析表明,在新型电化学体系中影响4-氯苯酚降解因素的主次顺序为:初始浓度、曝气量、pH值、电流密度。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第1章 绪论
• 1.1 水环境污染状况
• 1.2 含酚废水的危害
• 1.3 废水的处理方法
• 1.4 含酚废水治理技术的不足
• 1.5 电化学氧化技术的研究进展
• 1.5.1 阳极催化氧化工艺
• 1.5.2 阴极间接氧化工艺
• 1.5.3 阴阳极协同氧化工艺
• 1.5.4 降解机理
• 1.6 课题的研究目的、意义与内容
• 1.6.1 课题的研究目的与意义
• 1.6.2 课题的研究内容
• 第2章 实验部分
• 2.1 实验药品及仪器
• 2.1.1 实验药品
• 2.1.2 实验仪器
• 2.2 实验装置
• 2.3 实验方法
• 2.4 分析测定方法
• 2O₂标准曲线的绘制'>2.4.1 H₂O₂标准曲线的绘制
• 2.4.2 4-氯苯酚标准曲线的绘制
• 2.5 本章小结
• 2O₂生成的影响因素'>第3章 电极的制备及H₂O₂生成的影响因素
• 3.1 气体扩散电极的制备
• 3.1.1 电极制备方法
• 3.1.2 碳纳米管类型对电极制备的影响
• 3.1.3 压制方法对电极性能的影响
• 3.2 组成成分对气体扩散电极的影响
• 2O₂产生量的影响因素'>3.3 H₂O₂产生量的影响因素
• 2O₂产生量的影响'>3.3.1 电流密度对H₂O₂产生量的影响
• 2O₂产生量的影响'>3.3.2 曝气量对H₂O₂产生量的影响
• 2O₂产生量的影响'>3.3.3 pH值对H₂O₂产生量的影响
• 3.3.4 综合影响因素的分析
• 3.4 本章小结
• 第4章 不同反应体系降解4-氯苯酚的研究
• 4.1 不同反应体系的构成与比较
• 4.2 电芬顿催化氧化体系的初步探讨
• 2+的投加量对处理效果的影响'>4.2.1 Fe²⁺的投加量对处理效果的影响
• 4.2.2 综合影响因素的分析
• 4.3 本章小结
• 第5章 阴阳极协同降解4-氯苯酚的研究
• 5.1 阴阳极协同降解法
• 5.2 铁阳极反应面积的确定
• 5.3 降解4-氯苯酚的影响因素
• 5.3.1 初始浓度对4-氯苯酚降解的影响
• 5.3.2 电流密度对4-氯苯酚降解的影响
• 5.3.3 pH值对4-氯苯酚降解的影响
• 5.3.4 曝气量对4-氯苯酚降解的影响
• 5.3.5 正交试验分析
• 5.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表的论文和取得的研究成果
• 致谢