过渡金属氧化物上1,2-二氯乙烷催化燃烧的研究

论文摘要

1,2-二氯乙烷（1,2-dichloroethane,简写1,2-DCE）是含氯挥发性有机物中的典型代表。催化燃烧是目前含氯挥发性有机物净化技术中的研究热点。本论文尝试合成出一种催化活性高的过渡金属氧化物作为1,2-DCE催化燃烧的催化剂,从催化活性、选择性和稳定性等多方面进行了系统考察。论文采用氧化沉淀法（OP）、共沉淀法（CP）和微乳法（ME）三种方法合成了一系列不同Mn/Ce比的MnOx-CeO2复合氧化物催化剂。三种方法分别合成的MnOx-CeO2复合氧化物在1,2-DCE催化燃烧中均具有比纯MnOx和纯CeO2更佳的催化活性、选择性和稳定性。此外,氧化沉淀法合成的0.5MnOx-CeO2-OP样品比共沉淀法和微乳法合成的同比例样品的活性更高,1,2-DCE转化率为50%的温度（T50）为350℃,T90温度为425℃,对副产物氯乙烯的选择性在反应升温过程中始终低于6.2%。该方法合成的样品中MnOx主要以MnO2的物相出现,具有比其他两种方法合成的样品更多的Mn4+锰物种,说明高氧化态锰物种有利于1,2-DCE的催化燃烧。此外,还考察了以TiO2,Al2O3和ZrO2为载体的负载型MnOx-CeO2-OP催化剂的活性,均表现出优于非负载型MnOx-CeO2-OP复合氧化物的高温催化性能。其中,以TiO2为载体的MnOx-CeO2-OP复合氧化物催化剂在1,2-DCE催化燃烧中具有极佳的催化燃烧活性。Cr2O3、TiO2、CeO2、ZrO2和MnOx这五种金属氧化物催化剂的1,2-DCE催化燃烧T90温度依次为375℃,385℃,425℃,440℃和460℃。TiO2具有与已知高催化活性的Cr2O3相当的1,2-DCE催化燃烧活性,优于CeO2、ZrO2和MnOx。在TiO2上进行1,2-DCE的催化燃烧,只产生了氯乙烯、氯气两种含氯副产物,且选择性始终低于5.5%和3%,优于其他几种催化剂,并且稳定性良好。30%Cr2O3/TiO2催化剂具有比其他Cr2O3负载量催化剂更优异的催化活性和选择性。在空速为10000h-1100000h-1范围内,TiO2受空速影响很大;当空速为10000h-1时,1,2-DCE完全转化的温度为300℃。

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摘要

Abstract

第1章引言

1.1 课题目的和意义

1.2 CVOCs 的净化技术

1.2.1 生物滴滤法

1.2.2 光催化氧化

1.2.3 催化加氢脱氯

1.2.4 直接燃烧

1.2.5 催化燃烧

1.3 催化燃烧技术的研究进展

1.3.1 CVOCs 催化燃烧原理

1.3.2 贵金属催化剂

1.3.3 固体酸催化剂

1.3.4 过渡金属氧化物催化剂

1.4 论文各部分的主要内容

第2章实验部分

2.1 催化剂的制备方法

x-CeO₂ 复合氧化物粒子的制备'>2.1.1 MnO_x-CeO₂复合氧化物粒子的制备

x-CeO₂ 复合氧化物催化剂的制备'>2.1.2 负载型MnO_x-CeO₂复合氧化物催化剂的制备

2 催化剂的制备'>2.1.3 TiO₂催化剂的制备

2.1.4 化学试剂表

2.2 催化剂的表征

2.2.1 比表面积

2.2.2 X-射线衍射（XRD）

2.2.3 扫描电镜（SEM）

2.2.4 X-射线光电子能谱（XPS）

2.3 催化剂的活性评价

2.3.1 催化剂评价装置

2.3.2 评价指标

x-CeO₂ 复合氧化物上的催化燃烧'>第3章在MnO_x-CeO₂复合氧化物上的催化燃烧

x-CeO₂ 复合氧化物催化剂活性评价'>3.1 氧化沉淀法MnO_x-CeO₂复合氧化物催化剂活性评价

3.1.1 活性评价

3.1.2 选择性评价

3.1.3 稳定性评价

x-CeO₂ 复合氧化物催化剂活性评价'>3.2 共沉淀法MnO_x-CeO₂复合氧化物催化剂活性评价

x-CeO₂ 复合氧化物催化剂活性评价'>3.3 微乳法MnO_x-CeO₂复合氧化物催化剂活性评价

3.4 制备方法对催化剂催化活性的影响

x-CeO₂-OP 催化剂的催化活性'>3.5 负载型MnO_x-CeO₂-OP 催化剂的催化活性

x-CeO₂-OP 催化剂'>3.5.1 负载型MnO_x-CeO₂-OP 催化剂

3.5.2 纯载体的比较

2为载体的MnO_x-CeO₂-OP 催化剂的催化活性'>3.5.3 以TiO₂为载体的MnO_x-CeO₂-OP 催化剂的催化活性

x-CeO₂-OP 催化剂活性的影响'>3.6 反应条件对MnO_x-CeO₂-OP 催化剂活性的影响

3.6.1 催化燃烧与直接燃烧的对比

3.6.2 空速

3.7 小结

2 催化剂上的催化燃烧'>第4章在TiO₂催化剂上的催化燃烧

2 催化剂对1,2-DCE 催化燃烧的活性评价'>4.1 TiO₂ 催化剂对1,2-DCE 催化燃烧的活性评价

4.1.1 活性评价

4.1.2 选择性评价

4.1.3 稳定性评价

2 催化剂对其他VOCs 催化燃烧的活性评价'>4.2 TiO₂ 催化剂对其他VOCs 催化燃烧的活性评价

2 为载体的催化剂的活性评价'>4.3 以TiO₂为载体的催化剂的活性评价

2'>4.4 酸改性TiO₂

2 催化剂活性的影响'>4.5 反应条件对TiO₂催化剂活性的影响

4.5.1 空速

4.5.2 水蒸汽的影响

4.6 小结

第5章结论和建议

5.1 结论

5.2 建议

参考文献

致谢

个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果

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