论文摘要
固体酸作为一类重要的催化剂已经在工业催化和环境保护中得到广泛应用。以含铁固体酸来催化促进Fenton-like降解有机染料废水可以有效克服均相Fenton反应中存在的局限性,例如普通Fenton反应必须控制pH在2-3,且存在反应活性较低,运行投入较高等问题；对于此类反应的研究具有较大的理论与实际意义。本研究中制备了不同种含铁Si02固体酸催化剂并对其进行SEM、XRD、XPS、FT-IR等表征,分析了固体催化剂的表面形貌、晶格组成、化学状态、活性基团等。在成功制备催化剂基础上,研究了固体催化剂在photo-Fenton降解有机染料直接大红4BS中的作用,较深地探究了酸性固体催化剂在降解有机底物中的机理与动力学。为了论证各催化剂的实际应用性能,本文对比了不同氧化体系在色度降解和矿化程度（TOC降解）方面的差异；最后对催化剂的稳定性能进行了检测。在理论研究中探究了固体催化剂酸性位的形成以及对反应速率的影响。结果表明,通过采用改进步骤成功制备了含铁固体酸催化剂。对催化剂的表征分析显示：实现了活性组分Fe的高度分散,制备的催化剂为多孔结构材料,S=O共价键的修饰改变了催化剂表面化学状态。这一过程具体解释为,在无机络合的作用下,由于S=O基团的吸电子效应,催化剂表面产生了一定量的L酸性位与B酸性位。采用固体酸催化剂来代替离子态催化剂,以可见光协助异相Fenton-like氧化降解有机染料,对结果分析后发现,photo-Fenton氧化反应速率明显提升；且在反应进行60min左右,各自反应体系（FS/1和FS/6）中100mg1-1有机模拟直接大红4BS几乎完全脱色,且矿化度分别高达79%与99%。结合催化剂的表征及其对photo-Fenton氧化反应速率的影响,认为对固体催化剂改性后催化剂表面主催化剂（Fe-O）和酸性位（L酸或者B酸性位,助催化剂）共同作用促进了反应的进行,同时也证明了实验中异相Fenton-like表面反应为酸敏感反应。反应在近中性条件下获得了较好的Fenton-like氧化效果,证实了采用自制固体酸催化剂能有效降低Fenton反应对废水酸度的限制。对催化剂稳定性测定结果则表明两种途径制备催化剂的铁泄露分别在0.8mgl-1。以下,溶剂浸取回用后催化效率仍较好,可能实现较长时间稳定运行,为该技术工业化提供了可行性。