黄河泥沙沉积物的理化性质及其对磷的吸附行为研究

黄河泥沙沉积物的理化性质及其对磷的吸附行为研究

论文摘要

黄河是高含沙河流,其所含大量的泥沙对水体中的污染物具有一定的吸附作用。本研究选择鹊山水库沉沙条渠6个不同断面的泥沙沉积物为研究对象,分析其理化性质,揭示各特征参数间的内在相互关系;通过吸附-解吸实验(以沉积物B1和B2为例),分析泥沙沉积物吸附磷的动力学过程、吸附等温线、吸附影响因素、吸附可逆性及吸附前后的结构特征变化,并结合表面分析技术,探讨吸附磷的作用机理。研究结果表明:泥沙沉积物属于中性偏碱、低有机质含量、表面带有负电荷、絮凝能力较小且以粘粒、粉砂和细砂粒为主的颗粒,其理化参数间存在较好的相关性。颗粒的表面形貌复杂多样,孔尺寸分布不均一,表面孔隙主要处于中孔范围,属于具有较高填充能力的分形孔隙,其孔表面分形维数(Ds)约为2.67-2.89,且孔分布对Ds具有一定的贡献。此外,颗粒的复杂形貌对各元素的面分布有较强的影响,并导致了表面吸附位分布不均匀。泥沙沉积物对磷的吸附可以分为快速的物理、物化吸附(0-3h)和缓慢的化学吸附2个阶段,吸附过程符合准-二级动力学过程。吸附等温线不经过坐标原点,而是在浓度轴上存在一个交点使整个吸附等温线分为两部分——吸附段和解吸段,对应的吸附-解吸平衡磷浓度(EPC0)为0.038~0.049mg·L-1; Langmuir交叉吸附等温式比其它模型更适合描述黄河泥沙沉积物吸附磷的特征。该吸附过程为吸热过程,存在“固体浓度效应”,且颗粒粒度、溶液的pH、盐度、有机质含量等因素对该过程具有重要的影响。此外,泥沙沉积物对磷的吸附具有可逆性,所吸附的磷在一定条件下可以发生解吸。吸附磷后,颗粒的比表面积、孔体积、孔表面分形维数(Ds)均略有下降,而平均孔径略有增加,其中,孔隙体积在孔径1.5-30nm范围内变化较大。表面吸附磷的关键元素(Al、Fe、Ca)的分布存在异质性,导致磷主要吸附在颗粒表面的边脊、凹陷和突鞍等部位,占总量的96%以上

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 1 绪论
  • 1.1 问题的提出
  • 1.2 黄河水体的水质状况
  • 1.3 黄河泥沙颗粒的性质
  • 1.3.1 黄河泥沙的来源与矿物组成
  • 1.3.2 泥沙的理化性质
  • 1.3.3 污染物在黄河泥沙-水体界面之间的环境行为
  • 1.4 水环境中颗粒物吸附磷的研究进展
  • 1.4.1 水环境中磷的赋存形态
  • 1.4.2 颗粒物对磷的吸附行为
  • 1.4.3 颗粒物吸附磷的过程机制
  • 1.5 研究目的与意义
  • 1.6 研究内容与技术路线
  • 2 实验材料与方法
  • 2.1 研究区域概况
  • 2.2 泥沙沉积物样品的采集与预处理
  • 2.3 泥沙沉积物性质的测定
  • 2.3.1 泥沙沉积物颗粒的物理性质
  • 2.3.2 泥沙沉积物颗粒的化学性质
  • 2.3.3 泥沙沉积物颗粒的表面特性
  • 2.3.4 泥沙沉积物颗粒的电化学性质
  • 2.4 泥沙沉积物颗粒对正磷酸盐的吸附-解吸试验程序
  • 2.4.1 泥沙颗粒物样品
  • 2.4.2 吸附动力学
  • 2.4.3 吸附等温线
  • 2.4.4 泥沙沉积物吸附磷的影响因素
  • 2.4.5 解吸试验
  • 2.5 吸附磷前后泥沙沉积物颗粒性质对比
  • 2.5.1 泥沙颗粒样品的制备
  • 2.5.2 吸附P前后颗粒样品的性质测定
  • 3 泥沙沉积物的性质
  • 3.1 泥沙沉积物的物理性质
  • 3.1.1 真密度
  • 3.1.2 粒度分布
  • 3.1.3 有机质和无机组分含量
  • 3.2 泥沙沉积物的化学性质
  • 3.2.1 矿物组成
  • 3.2.2 金属元素种类及含量
  • 3.2.3 有机官能团种类
  • 3.2.4 电学和絮凝特性
  • 3.3 泥沙沉积物理化性质的相关性分析
  • 3.4 泥沙沉积物颗粒的表面特性
  • 3.4.1 表面微观形貌和孔隙结构
  • 3.4.2 表面元素分布
  • 3.4.3 表面孔隙的分布特征
  • 3.5 颗粒的表面分形特征
  • 3.6 小结
  • 4 泥沙沉积物对磷的吸附特征
  • 4.1 沉积物吸附磷的动力学特征
  • 4.1.1 吸附动力学曲线
  • 4.1.2 吸附动力学模型模拟
  • 4.2 沉积物对磷的吸附等温线
  • 4.2.1 吸附等温线
  • 4.2.2 吸附等温线的模型模拟
  • 4.3 沉积物颗粒吸附磷的影响因素研究
  • 4.3.1 固体浓度的影响
  • 4.3.2 颗粒粒度的影响
  • 4.3.3 溶液盐度的影响
  • 4.3.4 溶液温度的影响
  • 4.3.5 溶液有机质含量的影响
  • 4.3.6 溶液平衡pH的影响
  • 4.4 沉积物颗粒吸附磷的可逆性研究
  • 4.5 小结
  • 5 泥沙沉积物颗粒吸附磷前后的结构特性的变化
  • 5.1 颗粒吸附磷前后的微观结构变化
  • 5.2 颗粒吸附磷前后的表面分形特征变化
  • 5.3 小结
  • 6 泥沙沉积物颗粒吸附磷的作用机理初探
  • 6.1 沉积物吸附后元素P的分布特征分析
  • 6.2 沉积物对磷的吸附过程分析
  • 6.3 泥沙沉积物吸附磷前后的XRD图潜分析
  • 6.4 泥沙沉积物吸附磷前后的FT-IR图谱分析
  • 6.5 小结
  • 7 结论
  • 参考文献
  • 个人简介
  • 导师简介
  • 攻读硕士学位期间的主要成果
  • 致谢
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