加速器质谱法测量稀有事件探测器材料中的放射性杂质研究

论文摘要

中微子、宇宙暗物质以及稀有粒子的探测是国际上的重要研究课题。探测器材料以及探测器屏蔽材料内存在的40K、129I以及U、Th系列等放射性核素产生的放射性严重地影响对这些稀有事件的测量，准确地测量出这些天然放射性核素的含量是稀有事件探测中的一个重要内容。然而，由于这些核素的放射性半衰期长、含量低，采用衰变计数方法和常规质谱方法等都难以实现对这些放射性核素含量的测定。如何测定这些放射性核素的含量是此类试验中的一道难题。本论文工作的目标是基于超灵敏加速器质谱（AMS）技术，建立稀有事件探测器材料中放射性杂质含量的AMS测量方法。论文工作选择了具有代表性的稀有事件探测器材料—液体闪烁体（LS）与CsI晶体作为研究对象，通过AMS方法测量这两种材料中的长寿命放射性杂质129I与40K的含量。作者在论文工作中主要完成了以下工作：1)样品制备：建立化学流程把LS中的待测核素129I与40K提取出来并制备成适合于AMS测量的样品，129I系列标准样品制备以及40K系列标准样品的研制；2)核素测量：建立40K的AMS测量方法，在CIAE-AMS系统上实现了129I与40K的测量：3)结果与分析：对测量结果进行分析计算，给出研究对象中129I与40K的实际质量含量。样品制备是本论文工作非常重要的部分，因为LS样品不能直接用于AMS测量，所以必须通过化学流程把其中的待测核素提取出来。试验采用LS减压分馏。使样品自然蒸发，剩余的固体物质使用强碱灰化或强酸消解，然后加入载体的方法，把LS中的待测核素提取出来，经过SSMS（火花源质谱）与AMS两种方法验证，核素的回收效率达到了90％。标准样品是AMS测量中用于核素定量的关键因素，刻度曲线线性关系的好坏对于测量数据准确与否起着决定性的作用。本实验配制了两种标准：129I标准与40K标准，其中129I系列标准采用129I标准物质与加入KI逐级稀释的方法配制，而40K系列标准则是采用KNO3、高纯Cu与高纯浓HNO3配制而成。最后经SSMS与AMS方法验证，线性关系与预期符合的很好。40K是稀有事件探测器材料中最主要的干扰核素之一，另外，由于40K属于准稳态同位素，在自然界中广泛存在，所以样品中40K含量的测定是本工作的重点与难点。实验对于129I的测量是采用CIAE-AMS已经建立的方法，通过TOF探测系统实现的。而对于40K的测量，为了减少干扰、提高测量灵敏度，实验采用37Cl模拟传输、以配制的标准作为参照，直接测定样品中39K的含量，然后根据39K与40K的自然界丰度比推出40K的含量。本测量与传统的AMS测量方法有着明显的不同，这对于AMS技术的发展来说是一个具有创新性的研究内容。论文工作基于超灵敏加速器质谱技术，首次采用AMS方法对稀有事件探测器材料（LS与CsI）中的长寿命放射性杂质129I与40K进行了测量，初步建立了稀有事件探测器材料中放射性杂质含量的测量方法，成功实现了对LS和CsI晶体中129I与40K的测定，其中对LS中129I与40K的探测限分别达到了3.2×10-17g／g和8.6×10-18g／g。本实验方法的建立不仅对中微子测量、暗物质搜寻等稀有事件探测器材料中的长寿命放射性杂质129I与40K的测定具有重要的意义。而且对于稀有事件探测器材料中85Rb、114In等其它放射性杂质含量的分析也具有非常重要的参考价值。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 引言
• 1.1 稀有事件探测技术
• 1.1.1 太阳中微子
• 1.1.2 反应堆中微子
• 1.1.3 双β衰变
• 1.1.4 暗物质
• 1.2 稀有事件探测中的本底问题
• 1.2.1 原始放射性本底
• 1.2.2 宇宙成因本底
• 1.2.3 人为因素产生的本底
• 1.3 放射性杂质研究现状
• 第二章 加速器质谱概述
• 2.1 AMS基本原理
• 2.2 AMS发展
• 2.2.1 设备发展
• 2.2.2 技术发展
• 2.2.3 应用发展
• 2.2.3.1 主要应用领域
• 2.2.3.2 核素测量
• 2.3 中国原子能科学研究院的AMS系统
• 2.3.1 装置介绍
• 2.3.2 技术发展
• 2.3.3 应用
• 第三章 样品制备
• 3.1 研究对象
• 3.1.1 CsI晶体
• 3.1.2 有机液体闪烁体
• 3.2 样品处理
• 3.2.1 I元素提取
• 3.2.1.1 试验器材
• 3.2.1.2 样品制备
• 3.2.2 K元素提取
• 3.2.2.1 试验器材
• 3.2.2.2 样品制备
• 3.3 标准样品
• 129I标准'>3.3.1¹²⁹I标准
• 3.3.1.1 试验器材
• 3.3.1.2 配制流程
• 40K标准'>3.3.2⁴⁰K标准
• 3.3.2.1 试验器材
• 3.3.2.2 配制流程
• 第四章 核素测量
• 129I测量'>4.1¹²⁹I测量
• 4.1.1 实验方案
• 4.1.1.1 样品准备
• 4.1.1.2 设备及参数
• 4.1.1.2.1 主要参数选择
• 4.1.1.2.2 飞行时间探测系统
• 4.1.1.3 测量过程
• 4.1.2 核素测量
• 4.1.2.1 主要干扰
• 4.1.2.2 飞行时间原理
• 129I测量'>4.1.2.3¹²⁹I测量
• 4.1.3 测量结果
• 40K测量'>4.2⁴⁰K测量
• 4.2.1 实验方案
• 4.2.1.1 样品准备
• 4.2.1.2 设备及参数
• 4.2.1.3 测量过程
• 4.2.2 核素测量
• 4.2.2.1 离子源K本底调查
• 40K测量'>4.2.2.2⁴⁰K测量
• 40K测量'>4.2.2.2.1 CsI中⁴⁰K测量
• 40K测量'>4.2.2.2.2 LS中⁴⁰K测量
• 4.2.3 测量结果
• 4.2.3.1 CsI
• 4.2.3.2 LS
• 第五章 结果分析
• 5.1 制样回收率
• 129I回收效率'>5.1.1¹²⁹I回收效率
• 40K回收效率'>5.1.2⁴⁰K回收效率
• 5.1.2.1 火花源质谱法
• 5.1.2.2 加速器质谱法
• 5.2 标准校验
• 129I标准'>5.2.1¹²⁹I标准
• 40K标准'>5.2.2⁴⁰K标准
• 5.2.2.1 SSMS方法
• 5.2.2.2 AMS方法
• 5.3 核素含量
• 129I分析'>5.3.1¹²⁹I分析
• 5.3.1.1 CsI
• 5.3.1.2 LS
• 40K分析'>5.3.2⁴⁰K分析
• 5.3.2.1 CsI
• 5.3.2.2 LS
• 第六章 总结
• 参考文献
• 致谢
• 附录:博士期间文章发表情况