论文摘要
光催化剂可以利用光能降解环境污染物,不仅起到了环境治理的作用,还可以节约能源。其中TiO2作为一种传统的光催化材料,因其价廉、无毒、化学性质稳定等优点,受到广大研究者的青睐。纯相的TiO2只能吸收紫外光,不能利用可见光进行光催化降解,使其应用受到限制。研究者们对其进行了改性研究,并取得了一定的成果,但还需要进一步的完善,使其不仅性能优异,而且更具有实际应用价值。石墨烯材料,为二维的晶体材料,具有很多独特的性质,利用其比表面积大、优良的导电性等特点,与TiO2复合在一起,有望显著提高光催化剂的催化活性。因此,通过改进的Hummers法,制备出了氧化石墨烯材料,加入到TiO2前驱体中,通过水解反应,制得TiO2与氧化石墨烯的复合材料,再经过还原反应,得到了TiO2与石墨烯的复合材料。TiO2粉末相对光催化活性较高,但是其回收利用困难,采用共沉淀法制备CoFe2O4磁性粒子,并通过溶胶凝胶方法复合到TiO2中,利用其磁性,使得催化剂的回收利用更高效而便捷。为制备出既具有较高的光催化活性,又便于回收利用的多功能型光催化剂,将CoFe2O4、石墨烯同时与TiO2复合在一起,制备出性能更好的新型光催化剂。对各种复合材料进行了红外、X射线衍射、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、紫外-可见漫反射等表征,对复合物的晶型、表面成键及表面形貌等有了深入的了解,并考察了实验条件及其结构对催化性能的影响,确定了各种复合材料的最佳制备条件。制备出的GO具有很多的极性含氧基团,使得其溶解性极大增强,还原以后得到的石墨烯,为单层的片层结构,厚度为0.649nm,且GO和RGO均在可见光区有较强的吸收。水解法得到的不同质量比的TiO2/GO和TiO2/RGO复合材料,其中的TiO2均为锐钛矿晶型。TiO2颗粒沉积在GO和RGO的片层结构上,研究表明,TiO2颗粒在成核的过程中,与羟基和羰基的结合活性较高,而与羧基的结合活性很低。复合物在紫外光区和可见光区均有较强的吸收,在可见光下,TiO2与GO及RGO的质量比均为1:0.15时,光催化活性最好,2h降解率分别达到了99%和97.4%,远远高于单纯的TiO2的36.8%,且复合催化剂具有较好的重复使用性能。溶胶凝胶法制得不同摩尔比的TiO2与CoFe2O4复合材料,分别经过450℃、550℃、650℃煅烧,其中的TiO2仍保持原有的晶型,CoFe2O4为尖晶石晶型。复合材料均具有磁性,且随着CoFe2O4含量的增加而增强。样品表面呈不规则的形貌,CoFe2O4磁性粒子表面包覆着TiO2。复合材料均在紫外光区和可见光区有较强的吸收。对其进行了可见光催化降解实验,综合考虑磁性和催化活性,确定TiO2与CoFe2O4摩尔比为1:0.15,经过450℃煅烧的样品,催化性能最好,且实际利用价值较强。水解法制备出的不同质量比的CoFe2O4/GO和TiO2/CoFe2O4/RGO复合材料,均具有较强的磁性,从而达到利用磁性对催化剂进行回收利用的目的。其中TiO2为锐钛矿晶型, CoFe2O4为尖晶石晶型,它们都沉积在RGO的片层上,TiO2包覆在CoFe2O4粒子表面,且随着CoFe2O4含量的增加,具有一定的团聚现象。复合物在可见光区均有较强的吸收,对其进行可见光降解甲基橙溶液实验,当TiO2、CoFe2O4与RGO的质量比为0.75:0.2:0.15时,催化剂的光催化性能最佳,为单纯TiO2降解率的2.3倍。
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