线筒式脉冲电晕放电对混合VOCs降解的研究

论文摘要

近年来,空气中挥发性有机物（简称VOCs）的污染问题及其有效控制已经受到人们的普遍关注。在挥发性有机物的治理方法中,低温等离子体技术（NTP）因其具有降解效率高、无选择性、使用范围广等特点呈现出良好的应用前景。本论文以丙酮/苯/四氯乙烯/间二甲苯的混合气体为目标污染物,利用线筒式正脉冲电晕放电进行降解处理,考察了混合VOCs的降解特性和碳氧化物生成特性,讨论了降解过程中混合污染物间的促进或者抑制作用,同时对本课题组内不同反应器对这四种混合VOCs的降解性能进行了对比,最后探讨了等离子体-Mn催化体系对混合VOCs降解特性和碳氧化物生成特性的影响。主要研究成果及结论如下：1.线筒式脉冲电晕放电反应器结构性能优化：从反应器的能量注入和对混合VOCs的降解效果的角度对反应器结构进行了优化,并且结合反应器的实际运行情况确定最佳的结构：高压线直径为0.50 mm和反应器内径为32.00 mm。所得的最佳反应器结构有利于能量的注入和反应器的长期稳定运行,从而能实现对混合VOCs的最佳降解效果。2.不同放电反应器对混合VOCs降解性能对比：主要考察了本课题组中线筒式正脉冲电晕反应器和三种不同形式的介质阻挡（DBD）反应器对混合VOCs的降解性能。对于四氯乙烯/间二甲苯两种混合物的降解,线筒式反应器要优于筒筒式交流DBD反应器和线筒式交流DBD反应器；对于丙酮/苯/四氯乙烯/间二甲苯四种混合气体的降解,仍然是线筒式正脉冲反应器优于筒筒式双极性脉冲DBD反应器和筒筒式交流DBD反应器。这主要是由于线筒式正脉冲电晕放电具有陡前沿、窄脉宽、反应空间大等特点,在混合VOCs的降解方面表现出较好的降解性能。3.混合VOCs的降解及相互影响特性：无论是四氯乙烯/间二甲苯两种混合VOCs的降解还是丙酮/苯/四氯乙烯/间二甲苯四种混合VOCs的降解,污染物混合后总的降解率均比污染物单独降解时大,有利于降解（四氯乙烯/间二甲苯混合物降解率最大可提高8.4%,丙酮/苯/四氯乙烯/间二甲苯混合物降解率最大可提高33.8%）。这主要是由于混合污染物降解过程中生成的中间产物相互作用或者与目标污染物作用,从而整体上提高了混合污染物的降解率和能量效率,促进了降解；混合VOCs在降解时的相互促进作用与污染物间对能量的竞争作用相比占优势。4.混合VOCs降解中COx的生成特性：无论是两种VOCs还是四种VOCs,污染物混合后的COx选择性均降低。虽然降解中间产物促进了混合VOCs的降解,但由于降解中间产物相互作用或者与目标污染物作用,使得中间产物无法进一步氧化成CO和CO2,以至于COx生成量降低。5.等离子体-Mn催化系统对混合VOCs的降解特性：在等离子体余晖区内加入Mn催化剂后,四种目标污染物的降解率没有显著增大,但出气口中CO和CO2的选择性增大,同时03量减少。主要是由于Mn催化剂的加入提高了O3的利用率,同时产生的氧化作用可能主要作用于小分子降解中间产物的进一步矿化。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 绪论
• 1.1 挥发性有机化合物（VOCs）概述
• 1.1.1 定义
• 1.1.2 来源
• 1.1.3 危害
• 1.1.4 相关法律法规及排放标准
• 1.1.5 控制技术现状
• 1.2 低温等离子体技术（NTP）
• 1.2.1 等离子体概述
• 1.2.2 低温等离子体反应机理
• 1.2.3 低温等离子体治理有机废气的研究概况
• 1.3 等离子体-催化技术
• 1.4 本文的研究思路及研究内容
• 1.4.1 存在的问题和研究思路
• 1.4.2 主要研究内容
• 2.实验系统的建立及分析测试方法
• 2.1 四种VOCs气体的选择
• 2.2 实验系统流程及实验装置
• 2.2.1 实验系统流程
• 2.2.2 配气系统
• 2.2.3 正脉冲高压供电系统
• 2.2.4 等离子体反应器
• 2.3 分析测试方法
• 2.3.1 放电功率的测定
• 2.3.2 VOCs浓度分析
• 2.3.3 VOCs降解效果评价参数的计算
• x选择性的测定'>2.3.4 CO_x选择性的测定
• 3浓度的测定'>2.3.5 O₃浓度的测定
• 3 四氯乙烯/间二甲苯混合气体的降解研究
• 3.1 引言
• 3.2 正脉冲电晕放电等离子体反应器结构的优化
• 3.2.1 高压电极外径的影响
• 3.2.2 反应器内径的影响
• 3.2.3 脉冲成形电容的影响
• 3.3 线筒式脉冲电晕反应器与DBD反应器对混合VOCs降解效果的对比
• 3.4 单一VOC与两种混合VOCs降解效果的对比
• 3.5 间二甲苯初始浓度对混合VOCs降解率的影响
• 3.6 四氯乙烯初始浓度对混合VOCs降解率的影响
• x选择性的对比'>3.7 单一VOC与两种混合VOCs的CO_x选择性的对比
• 3.8 本章小结
• 4 丙酮/苯/四氯乙烯/间二甲苯混合气体的降解研究
• 4.1 引言
• 4.2 反应器尺寸对四种混合VOCs降解效果的影响
• 4.2.1 高压电极外径的影响
• 4.2.2 反应器内径的影响
• 4.3 线筒式反应器与DBD反应器对混合VOCs降解效果的对比
• 4.4 单一VOC与四种混合VOCs降解效果的对比
• x选择性的对比'>4.5 单一VOC与四种混合VOCs的CO_x选择性的对比
• 4.6 本章小结
• 5 等离子体结合催化剂降解混合VOCs的研究
• 5.1 引言
• 5.2 催化剂的选择和制备
• 5.3 正脉冲电晕放电结合Mn催化剂对混合VOCs降解率的影响
• x选择性的影响'>5.4 正脉冲电晕放电结合Mn催化剂对混合VOCs的CO_x选择性的影响
• 3量的变化'>5.5 结合Mn催化剂后O₃量的变化
• 5.6 催化机理的探讨
• 5.7 本章小结
• 6 全文总结与展望
• 6.1 全文总结
• 6.2 存在的问题与展望
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
• 致谢