孔道结构复合材料制备及光催化降解SMZ机理研究

孔道结构复合材料制备及光催化降解SMZ机理研究

论文摘要

本论文基于POM/TiO2、TiO2复合催化材料优点,采用溶胶-凝胶结合程序升温溶剂热法制备了高效双孔道结构H3PW12040/Ag-Ti02的复合材料。通过X-射线粉末衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(Uv-vis/DRS)、氮气吸附-脱附和透射电子显微镜(TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)等表征方法对复合材料的组成、结构和吸光性能进行表征。并在PLS-SXE300/300UV氙灯照射下,以磺胺甲恶唑(SMZ)作为模型污染物考察复合催化剂在模拟太阳光条件下的光催化活性,确定最佳反应条件,同时对磺胺甲恶唑(SMZ)光降解机理进行探讨。研究表明:1.复合材料H3PW12O40/Ag-TiO2具有锐钛矿相结构,复合材料中H3PW12O40均匀的分散在Ti02晶格中,而Ag颗粒以单质Ago形式均匀分散在Ti02表面,H3PW12O40/Ag-TiO2-0.7复合材料的尺寸在10nm左右。复合材料不仅在200-380nm处有吸收峰,而且在400-600nm之间有较强的吸收峰;复合材料具有微孔-介孔双孔道结构,H3PW12O40/Ag-TiO2-0.7和H3PW12O40/Ag-TiO2-1.6的微孔孔径分别为:0.44nm、0.43nm,介孔孔径分别为:3.8nm和4.4nm,BET比表面积为:159.7m2/g,172.8m2/g。在PLS-SXE300/300UV氙灯照射下,复合材料H3PW12O40/Ag-TiO2-0.7光催化降解SMZ的活性最高。2.复合材料H3PW12040/Ag-TiO2光降解SMZ的最佳反应条件为:最佳Ag负载量为0.7wt%,催化剂用量为2.0g/L,pH值8.7,初始质量浓度20mg/L,此实验条件下,反应进行到120min时,复合材料对SMZ的光催化降解率达到了99.9%。3.根据SMZ光降解中间产物,推测出可能有三种路径:活性OH·自由基分别进攻SMZ分子中的S-N键和N-C键、苯环双键和五元环上的4C,其最终被完全矿化为Co2、H20和无机离子SO42-、NO3-、NH4+。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 目录
  • 第一章 绪论
  • 2光催化研究进展'>1.1 纳米TiO2光催化研究进展
  • 2光催化基本原理'>1.1.1 纳米TiO2光催化基本原理
  • 2光催化效率的因素'>1.1.2 影响纳米TiO2光催化效率的因素
  • 2技术在有机废水处理中的应用'>1.1.3 纳米TiO2技术在有机废水处理中的应用
  • 2光催化剂中存在问题及改性研究'>1.1.4 纳米TiO2光催化剂中存在问题及改性研究
  • 1.2 杂多酸(POM)光催化化学研究进展
  • 3PW12O40)对TiO2掺杂改性'>1.2.1 磷钨酸(H3PW12O40)对TiO2掺杂改性
  • 1.2.2 杂多酸光催化降解有机污染物的反应机理
  • 1.3 磺胺类药物废水处理方法的研究现状
  • 1.3.1 磺胺类药物(Sulfamides)性质
  • 1.3.2 磺胺类药物的废水处理方法
  • 1.4 论文研究的目的与意义
  • 1.5 论文研究的主要内容和技术路线
  • 1.5.1 课题研究的主要内容
  • 1.5.2 课题研究技术路线
  • 3PW12O40/Ag-TiO2复合材料的制备、表征及光催化活性研究'>第二章 孔道结构H3PW12O40/Ag-TiO2复合材料的制备、表征及光催化活性研究
  • 2.1 实验部分
  • 2.1.1 试剂与仪器
  • 2.1.2 复合材料制备
  • 2.2 表征
  • 2.2.1 ICP-AES和AAS分析
  • 2.2.2 XRD分析
  • 2.2.3 UV-vis/DRS分析
  • 2吸附-脱附等温线分析'>2.2.4 N2吸附-脱附等温线分析
  • 2.2.5 TEM分析
  • 2.2.6 XPS分析
  • 3PW12O40/Ag-TiO2复合材料光催化活性的研究'>2.3 孔道结构H3PW12O40/Ag-TiO2复合材料光催化活性的研究
  • 2.3.1 光催化降解实验
  • 2.3.2 模拟太阳光条件下光催化降解磺胺药物类(SMZ)的研究
  • 2.4 本章小结
  • 3PW12O40/Ag-TiO2复合材料光催化降解磺胺甲恶唑(SMZ)条件的研究'>第三章 孔道结构H3PW12O40/Ag-TiO2复合材料光催化降解磺胺甲恶唑(SMZ)条件的研究
  • 3.1 实验部分
  • 3.1.1 试剂与仪器
  • 3.1.2 光催化降解实验
  • 3.2 结果与讨论
  • 3.2.1 不同Ag掺杂量对SMZ光催化降解率的影响
  • 3.2.2 不同催化剂用量对SMZ光催化降解率的影响
  • 3.2.3 不同pH值对SMZ光催化降解率的影响
  • 3.2.4 不同初始浓度的SMZ对光催化降解率的影响
  • 3.2.5 催化剂的重复利用对SMZ光催化降解率的影响
  • 3.3 本章小结
  • 3PW12O40/Ag-TiO2复合材料光催化降解SMZ机理'>第四章 探讨H3PW12O40/Ag-TiO2复合材料光催化降解SMZ机理
  • 4.1 实验部分
  • 4.1.1 试剂与仪器
  • 4.1.2 光催化降解实验
  • 4.2 SMZ光降解机理及TOC变化
  • 4.2.1 光催化降解过程中间产物的测定
  • 4.2.2 光催化降解过程中TOC的测定
  • 3-、SO42-离子浓度的测定'>4.2.3 光催化降解过程中NO3-、SO42-离子浓度的测定
  • 3PW12O40/Ag-TiO2光催化降解SMZ机理'>4.2.4 孔道结构H3PW12O40/Ag-TiO2光催化降解SMZ机理
  • 4.3 本章小结
  • 结论
  • 致谢
  • 参考文献
  • 相关论文文献

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